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2016年欧洲显微镜学大会论文集 || 催化反应中单原子动力学的原位环境/扫描透射电子显微镜观测
摘要： 在多相催化中，单原子催化剂（SACs）在高温下发生原子尺度的反应。理解和控制原子尺度的复杂催化反应对于合理开发改进的催化剂和工艺至关重要。文中描述了首台原子级分辨率环境透射电子显微镜（ETEM）的研发（1-5），为实时研究气固反应开辟了新途径（6-9）。ETEM的原位观测实现了原子尺度反应中间体与过程的实时直接可视化（1-5），揭示了催化剂与反应过程的动态行为。目前ETEM技术（2）已在全球应用，其原位研究的优势包括：获得新认知、发展更优且环境友好的催化技术，以及提升或替代化工与能源产业的主流技术。研究实例包括新型金催化剂等，这些新认知对纳米材料在化工过程技术中的应用具有重要启示，涉及交通燃料、转化燃料及氨制造等领域（6）。近期通过考察低温水煤气变换（WGS）反应中的负载型贵金属催化剂（图1）并与反应数据及模型对比发现：WGS原位观测揭示了单原子催化剂会形成仅含数个原子的团簇，以及低配位位点的催化效应。这些新发现对纳米材料在化学过程技术中的应用具有重要指导意义。
关键词： 气固反应、环境透射电子显微镜、催化、单原子催化剂、原位观测
更新于2025-09-23 15:22:29
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2016年欧洲显微镜学大会：会议录 || 利用受控气氛透射电子显微镜研究纳米粒子结构与动力学
摘要： 纳米颗粒与催化研究广泛运用透射电子显微镜（TEM）技术。其中环境透射电镜（ETEM）近年来备受关注，该技术能在高温气体环境下观测样品，揭示原子尺度局部结构随环境变化的过程。近期该技术还被应用于纳米线、石墨烯及电子光学光刻等领域研究。TEM仪器的最新进展包括电子源单色化及聚光镜/物镜透镜像差校正，这些改进已应用于ETEM系统。由此获得的空间分辨率提升和成像解析度增强，不仅有利于观测催化剂纳米颗粒表面结构与动态过程，更为化学反应研究开辟了新途径。要充分发挥这些优势，必须理解快电子与气体分子的相互作用机制，以及气体环境对高分辨成像的影响。 我们采用配备单色仪和物镜像差校正器的FEI Titan ETEM，研究了催化常用负载型金属纳米颗粒的烧结现象。通过磁控溅射在石墨烯和氮化硼基底上制备金纳米颗粒模型体系，在氢气环境中进行升温成像?；肪城皇彝ü质街柿苛髁靠刂破骶返骺仄逖沽τ胛榷ㄐ?。升温过程中观察到载体上颗粒迁移现象，接触后形成颈缩结构并最终完全融合（图1）。研究还分析了氧化硅基底负载铂/钯纳米颗粒的生长模式，在富氧高温环境下观察到异常大颗粒形成——这类现象也存在于工业催化剂中。本研究旨在阐明金属纳米颗粒烧结机制。 通过样品杆引入光/电等外场刺激可拓展电镜分析能力。利用光照样品杆研究了氧化亚铜的氧化还原特性：该材料虽被证实是乙醇溶液中水分解与析氢反应的活性催化剂，但存在光腐蚀问题。我们采用可控气氛透射电镜观测到其在水蒸气环境下通过明场成像、电子衍射和电子能量损失谱三种技术（图2），清晰呈现了氧化亚铜向金属铜的光致降解全过程。此外还将探讨不同单质气体与双原子气体环境对ETEM成像及光谱分析的影响。
关键词： 动力学、环境透射电子显微镜、纳米颗粒、形貌、催化
更新于2025-09-11 14:15:04