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三元PtNiCu自组装纳米立方体用于可见光下等离子体增强的电催化析氢和甲醇氧化反应
摘要： 金属组分间的强相互作用会改变贵金属基合金结构的电子结构（如d带能级），从而提升催化活性。本文采用一锅高温化学还原法合成了自组装三元PtNiCu与二元PtCu合金纳米立方体，探究了该合金的生长机制，并将其应用于可见光辅助电催化产氢与甲醇氧化反应。三元PtNiCu合金因其规则形貌、更多表面活性位点及更强的金属元素间相互作用，展现出优异催化性能（在10 mA cm-2电流密度下过电位低至15 mV，塔菲尔斜率为24.1 mV/dec，且在可见光照射下质量比活性高达约3.3 A mgPt-1）。其中铜的局域表面等离子体共振效应在光照下显著增加了铂的电子密度（光电效应），从而进一步提升光辅助产氢与甲醇催化氧化性能。该研究将推动高效精准的电催化进程，为三元等离激元电催化剂理性设计及光电催化领域发展开辟新途径。
关键词： 甲醇氧化反应，光电催化，析氢反应，三元PtNiCu合金
更新于2025-09-23 15:21:01
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聚苯胺负载的g-C3N4量子点超越基准Pt/C：开发形态工程化g-C3N4催化剂实现"无金属"甲醇电氧化
摘要： 尽管直接甲醇燃料电池是最具前景的能源转换装置之一，但其高效应用技术仍处于非最优状态，主要原因是该技术严重依赖昂贵且易受CO毒化的铂阳极。本研究首次在文献中报道了通过形态工程化无金属石墨相氮化碳（g-C3N4）催化甲醇氧化的催化效能与质量活性提升研究。我们通过热化学蚀刻工艺成功将块体材料制备成二维纳米片、一维纳米棒和零维量子点三种形态，并借助X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱、场发射扫描电镜、透射电镜、发光分析等技术进行系统表征，同时采用循环伏安法研究了其在碱性条件下的甲醇氧化反应性能。研究发现：三维g-C3N4材料中，量子点因具有丰富的纳米边缘结构和最高比例的吡啶氮活性位点而展现出更优的甲醇氧化活性；当零维g-C3N4负载于导电聚苯胺（PANI）纤维时，不仅表现出优于商用Pt/C的电催化甲醇氧化活性，还展现出优异的CO耐受性，可作为直接甲醇燃料电池中适用的无金属阳极催化剂。零维g-C3N4与导电聚苯胺纤维间的静电相互作用可能提升了CNQD-PANI电催化剂的导电性与甲醇吸附能力，并通过氧化吸附态CO增强了CO耐受性。
关键词： 纳米棒、无金属电催化、甲醇氧化反应、量子点、g-C3N4、纳米片
更新于2025-09-19 17:13:59
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独立式纳米多孔金用于直接等离子体增强的醇分子电氧化
摘要： 局域表面等离子体共振（LSPR）激发增强的化学与电化学反应为太阳能向化学能转化提供了极具前景的途径。然而，由于热载流子寿命短暂且电子-空穴复合迅速，等离子体催化剂通常难以有效收集LSPR激发产生的高能载流子。虽然利用等离子体催化剂与半导体载体间的肖特基势垒可抑制电子-空穴复合，但该界面势垒同时阻碍了低能热载流子的收集，从而影响太阳能-化学能转化效率。本研究报道双连续纳米多孔金作为无肖特基势垒的直接等离子体催化剂，能显著增强醇分子的电氧化反应。其实现了0.486%的高能空穴产率，达到离散等离子体AuAg纳米颗粒的4倍。该直接等离子体催化剂在所有已知金催化剂中展现出最高的甲醇氧化电流密度（531 μA cm-2）。本工作确证：无需肖特基结辅助的直接等离子体电催化可实现更高热载流子收集效率，对开发高效光增强电化学反应的等离子体催化剂具有重要启示。
关键词： 局域表面等离子体共振、甲醇氧化反应、纳米多孔金、电催化、无肖特基势垒
更新于2025-09-11 14:15:04