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oe1(光电查) - 科学论文

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  • 一维Holstein极化子在交变外电场作用下的超布洛赫振荡瞬态动力学

    摘要： 采用多重Davydov试探态方法，将直流场极化子动力学的理论形式体系拓展至外交流电场中一维Holstein极化子的动力学研究。针对零相位与非零相位情况，系统考察了载流子-声子耦合对失谐与共振场景的影响。在轻微失谐或非共振条件下，常规布洛赫振荡与交流驱动力之间会产生拍频效应，进而形成超布洛赫振荡——即在空间与时间维度上均发生尺度重调的布洛赫振荡。该超布洛赫振荡会因载流子-声子耦合而衰减。对于共振情形：当载流子产生于两个最近邻格点时，载流子波包会伴随小幅振荡逐渐扩散；引入载流子-声子耦合可使波包局域化。若初始采用宽幅高斯波包，则载流子波包质心会以恒定速度移动且形状保持不变；此时添加载流子-声子耦合会使波包展宽并减缓载流子运动。本研究成果可为通过调控直流/交流场强、交流相位及失谐参数来操纵半导体超晶格和光学晶格中载流子超布洛赫振荡动力学提供指导原则。

    关键词： 达维多夫假设、极化子动力学、载流子-声子耦合、超布洛赫振荡

    更新于2025-09-23 00:53:29

  • 纺锤状NaGd(MoO<sub>4</sub>)<sub>2</sub>:Eu<sup>3+</sup>磷光体的水热合成与发光性能

    摘要： 通过水热法制备了不同Eu3?浓度的纺锤状NaGd(MoO?)?:Eu3?荧光粉，并采用X射线衍射(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)进行表征。XRD结果表明样品具有白钨矿结构，FE-SEM图像显示制备的NaGd(MoO?)?:Eu3?荧光粉呈纺锤状。研究了柠檬酸钠与稀土阳离子比例对产物的影响，发现作为螯合剂的柠檬酸钠能显著改变样品的结构和形貌。测量了样品的发射光谱、激发光谱、荧光衰减曲线及量子产率，研究了材料的发光性能。结果表明Eu3?与NaGd(MoO?)?基质间的电子-声子耦合较弱，且随着Eu3?浓度增加，黄-里斯因子增大。此外计算了Eu3??D?能级的量子效率，发现其随Eu3?浓度增加而降低。

    关键词： 电子-声子耦合，稀土，水热法，钼酸盐，发光

    更新于2025-09-23 23:16:30

  • 红外振动纳米显微技术揭示三元阳离子钙钛矿中的异质阳离子-晶格相互作用与动力学

    摘要： 混合有机-无机钙钛矿展现出卓越的光伏性能。这被认为源于晶格离子与载流子之间近乎液态的低能相互作用。虽然近期研究发现光电响应存在多尺度空间差异，但异质性与软阳离子-晶格相互作用的关系仍不明确。本研究采用多元红外振动纳米成像技术对甲脒（FA）-甲基铵（MA）-铯三阳离子钙钛矿进行分析。通过将FA振动共振作为其局部化学环境的探针，结合组分空间变化、阳离子-晶格耦合强度及其相关的皮秒级振动动力学之间的关联性，我们揭示了局部反应场变化与阳离子-晶格耦合的关联机制。研究将这种晶格异质性收缩归因于铯阳离子的非均匀分布。所观察到的晶格弹性差异导致无序电荷-声子耦合和极化子形成，而控制这一过程对提升钙钛矿光伏性能至关重要。

    关键词： 电荷-声子耦合、红外振动纳米成像、杂化有机-无机钙钛矿、晶格收缩、光伏性能、阳离子-晶格耦合、极化子形成、振动动力学

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 软晶格与缺陷共价性解释β-CsPbI3钙钛矿太阳能电池对本征缺陷的耐受性

    摘要： 尽管全无机卤化铅钙钛矿太阳能电池在过去几年中取得了巨大进步，但其太阳能转换效率仍逊色于混合有机-无机钙钛矿。最近，一种概念新颖的β-CsPbI3钙钛矿展现出18.4%的优异效率，并在常温下具有良好的热力学稳定性。我们通过第一性原理非绝热分子动力学研究表明：无论引入浅能级还是深能级陷阱态，β-CsPbI3中的本征点缺陷通常对非辐射电荷复合影响甚微。此外，缺陷存在时形成的新型共价键合物质会减缓复合过程。这些结果表明卤化物钙钛矿并不遵循传统半导体中解释缺陷介导电荷复合的简单模型。电子-空穴复合对缺陷的强耐受性源于钙钛矿晶格的柔软特性——该特性既允许缺陷形成时电子与空穴分离，又仅允许低频振动与电子子系统耦合。这两个因素显著降低了非绝热耦合强度，延缓了电子能量向热量的耗散。我们建议富卤素合成环境可能进一步提升效率，并指出强缺陷耐受性是金属卤化物钙钛矿的普遍特性，因其体积模量远低于光伏、光催化、电催化、激光、发光、探测等光电器件中使用的传统半导体材料。

    关键词： 电子-声子耦合、非辐射复合、全无机钙钛矿、含时密度泛函理论、缺陷

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 钙钛矿太阳能电池在实际工作温度下的异常双峰光伏性能

    摘要： 深入了解环境因素对钙钛矿太阳能电池（PSC）性能的影响，对于推动该技术的大规模应用至关重要。我们研究了PSC在15-50°C温度范围内的工作状态，发现其光伏性能呈现异常的双模态特征：室温以下具有正温度系数（TC），室温以上则呈现负温度系数。此外，性能指标表现出滞后效应——其数值取决于测量是在实验的加热阶段还是冷却阶段进行。相比之下，传统半导体太阳能电池在此温度范围内仅呈现单调且无滞后的性能衰减。功率转换效率的变化主要源于开路电压和填充因子的改变。光致发光数据显示，室温以下的性能变化伴随着钙钛矿吸光层中缺陷相关陷阱的减少，以及钙钛矿/传输层界面处内建电位的下降；而室温以上的行为符合常规趋势，可通过电荷-声子相互作用解释。本研究为理解决定钙钛矿材料在实际工作温度范围内性能的关键光伏特性与光物理机制提供了重要见解。

    关键词： 电荷-声子耦合、温度依赖性滞后、钙钛矿太阳能电池、温度系数

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 量子点发射线宽的基本极限：CdSe纳米晶体的第一性原理研究

    摘要： 半导体纳米晶（NC）的发射线宽显著影响其发光性能，但其基本极限仍不明确。本研究通过第一性原理计算分析黄-里斯（HR）因子描述的激子-声子耦合（EPC），并计算CdSe纳米晶的发射线型。当不存在表面陷阱时，声学模式主导EPC。计算所得线宽主要由纳米晶尺寸决定，对形貌和晶体结构敏感性较低。本工作获得的线宽远小于多数均匀线宽测量值，但与CdSe/CdxZn1?xSe（核/壳）纳米晶[Park等Nat. Mater. 2019, 18, 249-255]数据一致。据此推断，多数实验中的宽线宽源自表面（或界面）陷阱产生的内场或准Ⅱ型能带排列对EPC的放大效应。因此，理想钝化纳米晶的本结果给出了均匀线宽的基本下限，表明仅CdSe/CdxZn1?xSe纳米晶通过精确调控壳层结构实现了该极限。为验证内场作用，我们模拟了带电表面缺陷纳米晶，发现内场会显著增大HR因子和线宽，与单核实验结果合理吻合。本研究揭示了量子点发射线宽的基本极限，将为超窄谱量子点的工程化铺平道路。

    关键词： 纳米晶体、光致发光、均匀线宽、激子-声子耦合、表面陷阱、密度泛函理论、电致发光、量子点

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 原子模拟与超快光谱揭示CsPbBr?纳米晶体中声子介导且弱尺寸依赖的电子与空穴冷却机制

    摘要： 我们结合最先进的超快光致发光与吸收光谱技术以及非绝热分子动力学模拟，研究了尺寸范围极广（0.8纳米至12纳米）的CsPbBr3纳米晶中载流子冷却过程。与卤化铅钙钛矿中极化子形成会减缓载流子冷却的主流观点相反，除导带边缘附近（约0.1电子伏特范围内）"热"电子存在缓慢冷却（约10皮秒量级）外，CsPbBr3纳米晶中未观察到载流子冷却受抑制现象。在较高过剩能量下，电子和空穴以相似速率（约1电子伏特·皮秒-1·载流子-1量级）冷却，且该速率随尺寸增大而微弱提升。我们的第一性原理模拟表明，冷却过程通过强尺寸依赖的电子-声子耦合驱动的快速声子介导带内跃迁实现。所采用的实验与计算方法可获取相关声子能谱，或为利用热载流子的器件研发提供指导。

    关键词： 电子-声子耦合、热载流子、非绝热分子动力学、载流子冷却、卤化铅钙钛矿纳米晶体、激发态动力学

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • CdSe量子点动力学生长过程中尺寸与结构缺陷演变的谱学监测

    摘要： 我们在此报道了通过动力学生长法合成的CdSe量子点（QDs）中结构位错界面处形成的陷阱态及其激子-声子耦合效应。尽管这些缺陷不发光，但我们的研究通过最低量子点激子态的温度依赖性光致发光特性识别了其特征信号，并对由此合成的量子点结构质量具有重要启示意义。我们基于考虑不同辐射与非辐射复合过程以及载流子俘获/释放的简化模型，解释了光致发光强度的温度依赖性，并确定了此类长程缺陷形成的势阱深度。研究表明，这类缺陷态仅存在于反应过程中间歇取样分选的量子点样品中，而连续反应合成的样品未出现此类缺陷。

    关键词： 温度依赖的光致发光、激子-声子耦合、热逃逸、CdSe量子点

    更新于2025-09-16 10:30:52

  • 腔磁机械系统中的声子激光器

    摘要： 利用声子模拟光学双能级激光行为一直是研究焦点。我们理论研究了腔磁机械系统中的声子激光，该系统由微波腔、磁性材料球体及均匀外偏置磁场构成。该系统通过磁致伸缩相互作用和磁偶极相互作用分别实现声子-磁振子耦合与腔光子-磁振子耦合，同时磁振子被强微波场直接驱动。首先给出了达到声子激光阈值条件所需的驱动磁场强度，随后证明可调外磁场可作为声子激光的有效调控手段。相较于光学机械系统中的声子激光，本方案引入了新的操控自由度。最后采用实验可行参数时，本方案的阈值功率与光学机械系统接近。本研究或将为磁控声子激光领域提供启发。

    关键词： 腔磁机械系统、声子激光器、磁场控制、磁振子-声子耦合

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 电子-声子耦合对单胶体量子点发光光谱的贡献

    摘要： 在氮气环境下，对单个胶体量子点CdSe/ZnS进行了室温以上宽温度范围的光致发光光谱实验。检测并分析了由温度变化及光谱扩散过程引起的谱线展宽与位移现象。研究发现光谱峰位与线宽平方值之间存在线性关联，该依赖关系可通过考虑电子-声子耦合强度缓慢变化的模型得到解释。

    关键词： 温度依赖性、光谱扩散、发光光谱学、电子-声子耦合、胶体量子点

    更新于2025-09-12 10:27:22