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oe1(光电查) - 科学论文

19 条数据
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  • 单层MoS?中的强耦合相干声子

    摘要： 我们展示了一套瞬态吸收装置，该装置结合了可见光-紫外波段的宽带探测与高时间分辨率（约20飞秒），特别适用于激发和检测各类材料中的振动相干性。以单层二硫化钼（1L-MoS?）这一代表性半导体单层过渡金属硫族化合物（TMD）为例，我们生成并探测了相干声子（CPs）——其中激子与声子的受限动态相互作用尚未被探索。超短激光脉冲触发的面外A'?声子相干振荡运动，在数十飞秒时间尺度上动态调制了激子共振。当与C激子峰共振探测时，我们观察到CP振幅增强近两个数量级，同时伴随CP产生效率的共振增强?；诘谝恍栽砑扑阒な担篈'?声子位移引起的1L-MoS?能带结构变化与C激子存在强耦合。CP振幅的共振行为与计算所得拉曼极化率张量的光谱轮廓完全吻合。这些结果阐明了单层TMDs中CP的产生过程，并证明1L-MoS?中的CP激发可描述为类拉曼散射过程。

    关键词： 激子-声子相互作用、相干声子、瞬态吸收光谱、过渡金属二硫化物、第一性原理计算

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 深蓝色噻吩基位阻齐聚物作为低阈值激光增益及主体材料

    摘要： 基于噻吩（Th）的衍生物因其优异且可调的光电性能及化学修饰特性，在有机光电子学领域受到广泛关注。然而，其固态发光量子产率较低的问题限制了在溶液加工型发光光电器件（尤其是有机激光器）中的应用。本研究报道了一种新型蓝色发光位阻型噻吩荧光分子（MC8-Th），该材料展现出卓越的有机激光光学增益特性。值得注意的是，MC8-Th纯膜表现出高效的深蓝光放大自发辐射（ASE）行为，其阈值低至6.0 μJ cm?2，半高宽仅2.6 nm。当将该化合物掺入惰性聚苯乙烯（PS）基质时，还获得了阈值最低为4.1 μJ cm?2的随机激光信号。此外，通过福斯特共振能量转移实现了阈值更低（16 μJ cm?2，比F8BT纯膜低五倍）的黄绿光ASE发射（560 nm）。研究采用超快瞬态吸收光谱技术，观测到溶液和PS共混物中的单分子激子行为、纯膜中的分子间激发态，以及MC8-Th:F8BT共混膜中的高效能量转移过程。目前已知MC8-Th在噻吩类共轭材料中展现出最低阈值的ASE/激光行为。

    关键词： 瞬态吸收光谱、光学增益行为、有机激光器、噻吩基衍生物、福斯特共振能量转移

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 卤化铅钙钛矿量子点中的强自旋选择性光学斯塔克效应

    摘要： 光学斯塔克效应（OSE）源于跃迁与非共振光场之间的相干非线性相互作用，通?；岬贾略厩芰糠⑸兑?。这种位移可通过所谓的光子修饰态或弗洛凯态图像来理解。由时间周期性光场诱导的微扰会产生一系列以光子能量为间隔的准静态弗洛凯本征态。弗洛凯态与平衡态之间的排斥（杂化）作用会引起平衡态间跃迁的蓝移，如图1a示意图所示。OSE效应本质上是螺旋度选择性的，即左旋圆偏振光仅耦合|0?到|+1?跃迁而不耦合|0?到|-1?跃迁，反之亦然（ket中的数字表示总角动量的方位量子数）。实验上，通过圆偏振瞬态吸收（TA）光谱可便捷观测OSE效应。采用同向圆偏振泵浦-探测构型时，探测脉冲在泵浦脉冲持续期间测量到蓝移跃迁，并能检测到相对于未泵浦光谱的类导数差分光谱（图1b）；而若多光子吸收可忽略，反向圆偏振构型则无信号检出。

    关键词： 瞬态吸收光谱、光学斯塔克效应、自旋选择性、卤化铅钙钛矿、量子点

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 离域作用促进有机太阳能电池中的电荷分离

    摘要： 过去三十年间，利用π共轭聚合物的有机太阳能电池（OSCs）因其重量轻、薄膜柔韧及低成本制造等潜在优势备受关注。然而其光电转换效率（PCE）始终远低于无机同类器件。电荷转移激子的成对复合是OSCs中的主要能量损失过程。本文综述了我们近期通过瞬态吸收光谱研究体异质结OSCs中成对复合现象的最新进展，包括聚合物结晶度对非富勒烯受体基OSCs中电荷产生与解离机制的影响，并首次展示了兼具高PCE与低光子能量损失的实例。本焦点评述特别强调了电荷波函数离域化对抑制成对复合的重要作用。

    关键词： 聚合物结晶度、功率转换效率、有机太阳能电池、瞬态吸收光谱、解离机制、光子能量损失、π-共轭聚合物、电荷产生、非富勒烯受体、成对复合

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 丁二炔桥联给体-桥-受体化合物中的对称性调控光选择与电荷分离

    摘要： 供体-桥连-受体（DBA）化合物中的电子转移（ET）过程强烈依赖于桥连基团的结构和电子特性。在支持供体-受体共轭的桥连基团中，炔烃桥连具有独特优势：其结构紧凑、线性构型可实现高对称性DBA分子构建，并允许供体与受体（尤其长链桥连时）发生扭转运动。我们报道了一组新型DBA化合物的构象依赖性电子转移动力学，这些化合物以丁二炔（C4）为桥连基团，N-异丙基-1,8-萘酰亚胺（NAP）为受体，供体涵盖不同还原电位范围（三甲基硅烷（Si-C4-NAP）、苯基（Ph-C4-NAP）和二甲基苯胺（D-C4-NAP））。通过四重态中间红外吸收光谱、可见光区瞬态光谱及TD-DFT计算解析了ET机制。 研究发现，电子激发态能量（尤其是跃迁偶极矩S0→Sn）显著依赖于供体-受体二面角（θ）及前线轨道对称性，这使得通过特定波长激发可选择具有特定二面角范围的激发态。例如400 nm光激发D-C4-NAP时，在平面构象（θ~0°）主要形成S1态，而在θ~90°时则选择S2态，表明分子对称性对光物理过程的支配作用。此外，这类DBA化合物前线轨道的对称性不仅决定光选结果，还调控着S2→S1电荷分离反应速率。S2-S1电子耦合强度随θ变化超过四个数量级——在θ≈0°和90°时ET极慢，而在θ=20-60°区间出现超快ET。高对称性炔烃桥连DBA结构的独特性质实现了频率依赖的ET速率选择，使该类化合物成为振动激发调控ET动力学的理想研究对象。

    关键词： 瞬态吸收光谱、电子转移、给体-桥连-受体体系、TD-DFT计算、丁二炔桥连

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 利用扩展π共轭聚合物二酮吡咯并吡咯层研究钙钛矿太阳能电池中的超快载流子动力学以实现空穴传输

    摘要： 我们在此展示了一种基于二酮吡咯并吡咯的新型聚合物空穴传输材料（PBDTP-DTDPP，聚[[2,5-双(2-十六烷基)-2,3,5,6-四氢-3,6-二氧代吡咯并[3,4-c]吡咯-1,4-二基]-交替-[2,2'-（4,8-双(4-乙基己基)-1-苯基-苯并[1,2-b:4,5-b']二噻吩）双噻吩并[3,2-b]噻吩]-5,5'-二基]]）在钙钛矿太阳能电池中的应用。该材料性能在优化结构的太阳能电池（FTO/SnO?/钙钛矿/PBDTP-DTDPP/Au）中进行了测试，器件展现出14.78%的功率转换效率。通过瞬态吸收光谱研究了器件的电荷载流子动力学，测定了含PBDTP-DTDPP器件的电荷分离与复合动力学，并与参比器件进行对比。研究发现：PBDTP-DTDPP的空穴分离时间（<4.8皮秒）与螺-OMeTAD相当，但非成对复合量存在差异——该聚合物空穴传输层（HTL）对二阶复合的抑制效果显著弱于螺-OMeTAD。这一效应对于研究基于二酮吡咯并吡咯HTL材料的优化太阳能电池器件中的电荷传输机制尤为重要。

    关键词： 钙钛矿太阳能电池、瞬态吸收光谱、PBDTP-DTDPP、载流子动力学、空穴传输材料

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 飞秒瞬态吸收光谱法测定InGaN/GaN量子纳米线中尺寸依赖的载流子俘获：光学声子、电子-电子散射及扩散效应

    摘要： 理解与载流子俘获、热化及弛豫相关的超快过程对设计高速光电器件至关重要。本研究探究了InGaN/GaN 20纳米、50纳米纳米线及量子阱体系中尺寸依赖的载流子俘获过程。飞秒瞬态吸收光谱表明该过程为两步机制：载流子首先通过极性光学声子散射被势垒区俘获，继而通过电子-电子散射和极性光学声子散射进一步扩散至有源区。研究发现量子限制结构会延缓俘获进程，且大量载流子在扩散过程中从势垒区消失。所有实验现象均通过模拟不同散射机制的理论框架得到合理解释。

    关键词： 纳米线、极性光学声子散射、电子-电子散射、瞬态吸收光谱、载流子俘获、电子与声子动力学

    更新于2025-09-22 14:26:28

  • 通过时间分辨晶体学和瞬态吸收光谱揭示荧光蛋白的光开关机制

    摘要： 可逆开关荧光蛋白（RSFPs）是先进荧光成像中的标记物。从非荧光关闭态到荧光开启态的光开关过程涉及生色团的反式-顺式异构化及质子转移。虽然皮秒时间尺度的激发态事件已通过结构表征得以解析，但较慢时间尺度上的构象变化仍不明确。本研究结合X射线自由电子激光的时间分辨串行晶体学与纳秒分辨的泵浦-探测紫外-可见光谱技术，阐明了RSFP rsEGFP2中关闭态到开启态的光开关机制。光激发后十纳秒时，晶体结构显示生色团已完成反式到顺式的异构化，但其周围口袋构象与最终开启态存在差异。光谱分析表明该基态光中间体的生色团处于质子化状态。随后在微秒时间尺度发生的去质子化过程，与邻近保守组氨酸残基的构象变化相关联。结合先前关于激发态的研究数据，我们的发现完整揭示了rsEGFP2中关闭态到开启态光开关的详细机制。

    关键词： 时间分辨晶体学、荧光蛋白、瞬态吸收光谱、光开关、rsEGFP2

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 配体诱导的尺寸可控CsPbBr?纳米晶异常发射峰位移

    摘要： CsPbX3钙钛矿纳米晶（NCs）因其优异的光电特性——如高量子产率、大吸收截面及简便的制备工艺——受到研究者的广泛关注。合成过程中配体的添加对溶液法制备的NCs微观结构及光物理性质具有显著影响，这需要更深入的广泛研究。本文报道了配体电负性对CsPbBr3 NCs尺寸及光致发光（PL）特性的影响：分别采用弱电负性的典型配体油酸、强电负性的2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸，以及二者1:1摩尔比的典型混合配体进行实验。随着配体电负性增强，CsPbBr3 NCs尺寸显著增大。但与传统量子限域效应相反，其PL峰位逐渐呈现异常蓝移，且配体对NC表面缺陷的钝化效应也更为显著。通过时间分辨PL光谱和瞬态吸收光谱探究了CsPbBr3 NCs这种异常PL位移现象的物理机制。

    关键词： 瞬态吸收光谱、量子尺寸限域效应、光致发光、CsPbX3钙钛矿纳米晶、配体电负性、时间分辨光致发光光谱

    更新于2025-09-16 10:30:52

  • 原位钝化PbI2钙钛矿薄膜提升钙钛矿太阳能电池性能的机理

    摘要： 钙钛矿太阳能电池因其对缺陷的耐受性、低成本和简便的加工工艺而引发了巨大的研究兴趣。在钙钛矿太阳能电池器件中，PbI?被用于钝化钙钛矿薄膜表面和晶界处的缺陷，但基于陷阱密度、载流子寿命和费米能级等因素的PbI?原位钝化增强效率的系统机制尚未得到充分探索。本研究系统地分析了精确PbI?比例的作用，并基于陷阱密度、载流子寿命和费米能级等参数研究了PbI?原位钝化机制。通过能量色散光谱发现，I:Pb的适当比例约为2.57:1。采用飞秒瞬态吸收光谱测试表明，经过适度过量的PbI?原位钝化后，陷阱密度从6.12×101? cm?3降至3.38×101? cm?3，载流子寿命从168.35 ps延长至368.77 ps。结果表明，适度过量的PbI?原位钝化可降低陷阱密度并抑制非辐射复合。当I:Pb比例为2.57:1时，太阳能电池效率相比2.69:1实现了近11.3%的提升，达到19.55%，证明PbI?原位钝化能有效提高效率。

    关键词： 二氧化锡、能量色散X射线光谱面扫描、瞬态吸收光谱、钙钛矿太阳能电池、碘化铅、钝化机制

    更新于2025-09-12 10:27:22