自旋调控的无机/有机界面电荷复合路径

摘要： 已广泛研究了纳米晶体或量子点（QD）-分子杂化材料中无机/有机界面的电荷转移与复合过程。通过能量调控和电子耦合控制电荷转移与复合的原理已确立。然而，利用电子自旋调控此类体系中的转移与复合路径仍相对未被充分探索。本研究以CdS量子点-茜素（AZ）为模型体系验证该原理。通过时间分辨光谱发现：选择性激发AZ分子产生的电荷分离态（QD?-AZ?）主要复合再生基态复合物；而激发量子点产生的表观"相同"电荷分离态却复合生成AZ分子三重态。这种差异可归因于激发态量子点（QD*，自旋未定）与AZ（1AZ*，单重态）的自旋构型差异，以及II-VI族量子点中不对称的电子/空穴自旋翻转速率。在CdS量子点-并四苯复合物中观察到类似现象，证实了该原理的普适性。通过电子自旋调控电荷转移与复合路径的方法，对人工光合作用等应用具有重要潜在价值。