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在单粒子水平监测等离激元热载流子化学反应
摘要： 金属纳米粒子中的等离子体激元激发会产生活性极高的载流子——通过恰当的调控与利用，这些载流子可介导化学反应。单粒子技术是揭示热载流子产生、传输及注入机制的关键，同时能厘清纳米粒子-分子界面处温度升高与近场增强的各自作用。深入理解这些过程及其相互作用机制，有助于合理设计等离激元光催化剂。本文展示了三种监测单粒子水平热载流子反应活性的方法：我们结合暗场显微镜与光电化学技术，追踪单个金纳米粒子上的空穴驱动反应；采用纳米显微技术实现亚粒子空间分辨率的热电子反应活性成像；最后通过探索能产生荧光产物的热电子诱导化学反应，推动技术极限发展，从而实现单粒子和单分子水平的活性等离激元光催化成像。
关键词： 暗场显微镜、荧光产物、单粒子技术、等离激元热载流子、等离激元光催化、光电化学、纳米显微技术
更新于2025-11-19 16:56:42
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金属纳米粒子中d带产生的等离激元热载流子
摘要： 我们提出了一种解决金属纳米粒子中d能带对等离子体激发热载流子产生率贡献这一著名难题的方法。通过包络函数技术，我们将广泛使用的球形势阱模型从纳米粒子波函数推广至平d能带。运用费米黄金法则，我们计算了等离子体衰变后（源于d能带态向sp能带态跃迁或sp能带态间跃迁）的热载流子产生率。将该模型应用于半径达20纳米的球形银纳米粒子，并研究了热载流子产生率对d能带能量的依赖性。研究发现：对于半径小于2.5纳米的纳米粒子，sp能带态间跃迁主导热载流子产生；而较大纳米粒子中d能带态向sp能带态跃迁贡献最大。
关键词： 费米黄金法则、等离激元热载流子、球形势阱模型、银纳米粒子、d带、金属纳米粒子、包络函数法
更新于2025-09-23 15:19:57