在二甲基甲酰胺中生长长波红外发射碲化汞量子点的合成方法开发

摘要： 大多数成功合成长波长红外（IR）吸收/发射汞硫属化物量子点（QDs）的方法采用水相或有机溶剂体系。而关于在二甲基亚砜（DMSO）或二甲基甲酰胺（DMF）等非质子溶剂中生长红外QD的报道较为罕见——但此类溶剂能同时兼容有机与离子溶质，为后续QD与其他材料的偶联或复合反应提供了理想介质。本研究首先展示在碱性条件下于DMF中生长的HgTe QD可实现长波长红外发射（覆盖至4500 nm的宽光谱范围）。现有合成方法多使用可溶性硫属元素前驱体（以加合物、盐类或有机硫属化合物形式存在），我们则创新性地采用程序控制下缓慢通入气态H2Te的方式，通过研究生长动力学来调控竞争过程，从而可重复且可控地获得具有最佳尺寸分布的大尺寸HgTe QD。实验证明：HgTe QD的成核过程可类比经典热注入合成法实现，但由于采用更活泼的Te前驱体，我们的方法能在远低于室温的条件下进行。我们还开发了两阶段籽晶QD生长工艺，将初始成核步骤与后续生长阶段的合成条件解耦——即生长阶段的QD浓度无需因成核条件选择而被强制维持过高水平。该方法最终可拓展至制备>5000 nm发射波长的HgTe QD基材料，且非质子溶剂的使用将增强与其他纳米材料化学体系（如氧化物玻璃形成体等）的兼容性，利于复合材料合成。通过对比DMF与DMSO体系中生长的HgTe QD发射光谱，证明新合成方法能显著抑制DMSO体系中曾出现的极化子介导配体-溶剂耦合效应。