光激发载流子的超快自俘获为三硫化锑光伏器件设定了上限

摘要： 三硫化二锑（Sb2S3）被视为极具潜力的光伏材料，但其性能尚未达到理想水平。功率转换效率低下和较大的开路电压损失通常归因于界面与体相中的非本征缺陷。通过对Sb2S3多晶薄膜和单晶进行光谱研究，我们发现其普遍存在以下特征：具有0.6电子伏特斯托克斯位移的红移光致发光现象，以及在载流子密度高达约10^20 cm^-3时仍未饱和的皮秒级载流子俘获过程。这些特征结合Sb2S3单晶的偏振陷阱发射现象，强烈表明光激发载流子在Sb2S3中是通过晶格形变而非非本征缺陷产生本征自俘获。该自俘获机制不仅解释了光谱结果，也合理说明了Sb2S3薄膜太阳能电池中较大的开路电压损失与近乎完美的载流子收集效率。自俘获效应为Sb2S3太阳能电池设定了最大开路电压（约0.8伏特）及相应功率转换效率（约16%）的理论上限。