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石墨烯泡沫：用于单轴超压缩与恢复行为的孔-片网络结构
摘要： 我们采用粗?；肿佣ρＤ夥椒?，系统研究了多孔石墨烯泡沫的单轴超压缩与回复行为，其中提出了一种包含孔洞石墨烯薄片的中观三维网络模型。该网络模型不仅考虑了物理交联和层间范德华相互作用，还在薄片中引入孔洞以逼近原始石墨烯的缺陷特性及真实泡沫材料的分级多孔构型。我们首先重现了典型的两阶段超压缩应力-应变关系、相应的时变回复过程以及U型名义泊松比。随后进行了不同应变下的回复卸载和多循环压缩-解压实验，发现多循环中的初始弹性模量保持一致，并揭示出多级残余应变。值得注意的是，该残余应变并非完全塑性变形，部分可在后续加载-卸载-保持过程中恢复。其粘弹性和残余变形的回复中观机制可归因于孔洞薄片间的范德华排斥力与机械互锁作用；有趣的是，在维里应力分布中还观测到局部拉应力。特别地，在超压缩过程中捕捉到平均珠键长度-时间曲线的异常拐点，该拐点出现后不同孔洞/薄片尺寸比下的长度均发生异常增长，这与中观结构演化规律相符。该发现可为石墨烯泡沫相关材料的超压缩提供中观判据。
关键词： 超压缩、应变历史、回复行为、介观尺度、范德华相互作用、粘弹塑性、石墨烯泡沫、粗?；肿佣ρ?
更新于2025-09-23 15:21:01
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外延生长的Ruddlesden-Popper型卤化物钙钛矿中的远程声子效应
摘要： 尽管范德华（vdW）相互作用较弱，但已证明其能有效调控层状材料的光电与振动特性。然而Ruddlesden-Popper层状卤化物钙钛矿中范德华效应的存在方式仍不明确。本研究基于尺寸可控的高质量外延单晶(C4H9NH3)2PbI4薄片，揭示了层间范德华力在调控相变动力学与载流子动力学中的作用。基底-钙钛矿外延相互作用与层间范德华相互作用对抑制结构相变均起重要作用。当薄片厚度从约100纳米减至约20纳米时，电子-声子耦合强度降低约30%，表明天然量子阱的声子限制效应失效。因此，由于层状晶体中层内相互作用与层间作用力差异不显著，导致存在显著的远程声子效应，传统认为范德华钙钛矿等同于多重量子阱的认知必须大幅修正。
关键词： 相变、电子-声子耦合、Ruddlesden-Popper钙钛矿、外延生长、范德华相互作用
更新于2025-09-23 15:21:01
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二维垂直异质结构的拆解
摘要： 作为讨论最广泛的领域之一，纳米材料的组装一直备受研究关注。然而其逆过程——解组装，目前仍局限于生物分子范畴。特别是在新兴的二维研究领域，解组装问题尚未得到探索。受DNA分子通过破坏分子间氢键实现解组装的启发，本研究首次通过削弱层间范德华力实现了二维垂直异质结构（2DVHs）的解组装。以ReS2/WS2垂直异质结构为例，成功将其解离为独立组分。通过密度泛函理论计算研究了2DVHs的解组装过程，模拟显示解组装促进剂首先激活异质结构，随后层间范德华力减弱导致结构解体。该解组装过程证明其具有拓展为通用策略的巨大潜力，可应用于其他二维超结构的解组装。
关键词： 异质结构、解离、二维材料、范德华相互作用、解离促进剂
更新于2025-09-23 15:21:01
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低温下铜(111)表面单个CuPc分子的可控切换
摘要： 在吸附于Cu(111)表面的单个酞菁铜分子上方密集的恒定高度网格上，测量了隧穿电流随施加偏压变化的低温特性。通过适当调节偏压，该分子可在两种构型间可逆切换——这两种构型在隧穿电流图中表现为相对极大值对旋转90°。基于包含范德华相互作用的密度泛函计算揭示了其底层构象：一个C2v对称基态，以及两个能量等效态（分子绕其中心扭转并旋转±7°）。当针尖偏压超过200 mV时，观察到如先前电报噪声测量[Schaffert等人，《自然·材料》12卷223页(2013年)]所示的位置依赖性电流切换现象。在零电压附近的小电压区间内，实测电流呈现双稳态特性。通过将电压扫过分子上方特定位置的明确定义正负阈值，或采用恒定电流扫描配合降低的反向偏压，可触发切换至特定状态。
关键词： 密度泛函计算、范德华相互作用、隧穿电流、酞菁铜、Cu(111)表面、双稳态电流
更新于2025-09-23 15:19:57
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具有机械响应发光的超冷液体β-二酮
摘要： 非晶态染料在剪切诱导下的结晶化是一种有效策略，可在机械扰动后产生更高能量的发射——这在力致响应材料中较为罕见。我们近期报道了一种含3,4,5-三甲氧基取代苯环的β-二酮在空气中熔融冷却后能形成稳定的过冷液体（SCL）相。为调控β-二酮在SCL相中的寿命，我们合成了一系列含3,4,5-三甲氧基取代苯环的染料。通过制备萘基和苯基取代衍生物来调节芳环相互作用从而控制结晶过程，同时引入不同长度的烷氧链以增强范德华作用力促进结晶。结合视频筛选、差示扫描量热法和X射线衍射研究表明：萘基取代衍生物具有更长的熔融态寿命，而延长烷氧链可诱导结晶。对PH、PC1、PC3和PC5单晶分子堆积分析发现，由于邻位甲氧基的空间位阻，三甲氧基取代环中心的对位甲氧基被迫偏离分子平面。SCL稳定性通常与对位甲氧基扭转角相关——扭转角较小的衍生物结晶速率更快。对SCL相施加机械扰动会导致PH、PC1、PC3和NC6衍生物发生剪切诱导结晶，在某些情况下还观察到伴随晶态-非晶态相变的传统力致变色发光现象，表明部分三甲氧基取代β-二酮具有多种力致响应发光类型。
关键词： 范德华相互作用、过冷液体（SCL）、力致发光、力响应材料、X射线衍射、β-二酮、剪切诱导结晶、差示扫描量热法
更新于2025-09-19 17:13:59
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在Si(111)表面形成类石墨烯的SiN层
摘要： 研究了硅(111)表面二维SiN-(8×8)氮化物层的形成动力学及热分解过程。该SiN-(8×8)结构是硅氮化过程中形成的亚稳中间相，在稳定非晶态Si3N4相形成之前出现。扫描隧道显微镜研究表明其具有复杂结构：包含一个横向周期为10.2 ?的吸附(8/3×8/3)相，以及与吸附相呈30°倾角、六边形边长约6 ?的蜂窝状结构。实测SiN-(8×8)相带隙约为2.8 eV，小于β-Si3N4晶体相的5.3 eV带隙。测量了硅(111)表面(AlN3)/(SiN)2结构的层间间距，SiN和AlN分别为3.3 ?和2.86 ?，此类间距表明层间存在弱范德华相互作用。提出将SiN-(8×8)结构视为类石墨烯平面层的模型，该模型与衍射和显微数据相符。
关键词： 氮化物层、范德华相互作用、Si(111)表面、SiN-(8×8)、类石墨烯
更新于2025-09-10 09:29:36
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六方有机金属框架中的大能隙量子反常霍尔相
摘要： 非平庸能隙在量子反?；舳?QAH)绝缘体中起着关键作用。本研究提出，在二维六方有机金属框架(HOMFs)中可实现具有高达367毫电子伏特显著能隙的本征QAH相?；诘谝恍栽砑扑愫陀行Ｐ头治觯颐欠⑾终庑┕山鹗艋鵋OMFs中的大能隙是由局域化4d或5d电子的强自旋轨道耦合开启的。重要的是，我们揭示库仑关联能进一步显著增强非平庸能隙。此外，我们提出了一种在半导体SiC(111)衬底上生长这些有机金属QAH绝缘体的可能途径，由于范德华相互作用，其拓扑特性得以完美保留。我们的研究表明，关联效应能显著增强非平庸能隙，为高温下实现QAH态提供了新颖候选材料。
关键词： 自旋轨道耦合、库仑关联、六方有机金属框架、范德华相互作用、量子反?；舳в?
更新于2025-09-04 15:30:14