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oe1(光电查) - 科学论文

12 条数据
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  • 在局部还原气氛中向赤铁矿引入氧空位以实现太阳能水氧化

    摘要： 通过锡掺杂和氧空位引入来改善α-Fe2O3光阳极导电性差和空穴扩散长度不足的问题已成为通用策略。传统锡掺杂是通过高温下锡元素从FTO（氟掺杂氧化锡）基底纵向迁移至α-Fe2O3实现的。为在引入锡的同时向赤铁矿中掺入氧空位以进一步提升其导电性，我们在锡掺杂过程中通过石墨部分氧化构建了局部还原气氛。经石墨上770°C退火20分钟制得的Fe2O3光阳极（G-Fe2O3），其施主密度达到SiO2粉末上退火样品（S-Fe2O3）的约1.7倍，表明氧空位引入后赤铁矿导电性得到改善。此外，氧空位能显著降低锡掺杂赤铁矿的电荷转移电阻，使G-Fe2O3光电流密度较S-Fe2O3提升约70%。但当赤铁矿中锡掺杂量增加时，氧空位对光电流密度的提升效果逐渐减弱。本文报道的氧空位构建策略可推广至其他光阳极体系，以深入理解氧空位对PEC性能的影响。

    关键词： 氧空位、锡掺杂、太阳能水氧化、赤铁矿

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 锡掺杂氧化铁的调制阳极氧化合成及其增强的太阳能水分解性能

    摘要： 本文介绍了调制阳极氧化法制备多孔锡掺杂氧化铁的工艺。通过100Hz频率下由高正电位（+50至+80V范围）与微负电位（-2至-10V范围）构成的连续方波调制，分别实现了金属铁箔的刻蚀阳极氧化过程和含氟阴离子电解质中锡掺杂剂的引入。相较于未掺杂氧化铁，表面富集的Sn4+掺杂剂既能缓解表面空穴的捕获与复合，又可增强表面态的空穴转移效率。这使得光电极水氧化过电位降低110mV，光电流密度提升一倍。钴-磷化物助催化剂的引入进一步提高了空穴转移效率，在相对于可逆氢电极+1.23V电位以下区域，较纯锡掺杂氧化铁使过电位再降330mV，并显著提升光电流密度。最终该氧化铁电极在模拟太阳光辐照下经10小时测试表现出高度稳定的水氧化性能（活性无衰减）及90%的法拉第效率。我们认为该调制阳极氧化技术可便捷适配多种其他掺杂剂体系，为高效太阳能分解水电极的研发提供新途径。

    关键词： 掺杂、赤铁矿、氢气、光电化学水分解、电荷传输

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 丹霞地貌中半导体金属矿物的精细表征及其潜在光催化效应

    摘要： 丹霞地貌是白垩纪陆相红层的典型代表。目前关于丹霞红层中矿物的精细识别及其潜在环境影响尚未见明确报道。本研究采集了中国湖南省新宁县崀山丹霞地貌的红色砂岩样品，运用偏光显微镜、环境扫描电子显微镜、能谱分析、电子探针微区分析、显微拉曼光谱、微区X射线衍射、X射线荧光光谱及高分辨透射电镜等技术，系统分析了矿物相组成、元素分布特征、微观结构及不同矿物的空间关系。结果表明：铁氧化物（以赤铁矿为主）和钛氧化物（以锐钛矿为主）是丹霞红层中的优势矿物；其中微晶赤铁矿被确认为致色矿物。本研究首次在丹霞红层中发现锐钛矿，其钛含量（0.17-0.57%）显著高于相邻灰岩地层（0.13%），占Fe/Ti氧化物总量的95%以上，主要作为粗?？笪铮ㄊ⒑统な┕羌艿慕航嵛锎嬖?。赤铁矿与锐钛矿均为可见光响应型半导体材料，带隙宽度分别为2.01 eV和3.05 eV。光电化学实验显示：当与锐钛矿耦合时，本征惰性的赤铁矿在0.8 V（vs. Ag/AgCl）电位下的光电流提升了23倍；在模拟太阳光降解甲基橙染料的实验中，耦合材料展现出2.4倍于单一赤铁矿的脱色效率。因此锐钛矿显著增强了赤铁矿的光催化活性。研究表明红层中的这些半导体矿物能产生活性氧物种并具有重要环境效应。

    关键词： 光催化、锐钛矿、赤铁矿、环境效应、丹霞地貌

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 酸处理Ti4+掺杂赤铁矿光阳极实现高效太阳能水氧化——表面态与电荷分离机制解析

    摘要： 酸处理已被证明是提高赤铁矿光电极电化学（PEC）性能的有效方法。然而，由于对半导体表面缺乏充分理解，优化赤铁矿光阳极的努力受到限制。我们致力于研究Ti4+掺杂Fe2O3光阳极在酸处理前后的微观电荷分离过程。表面光电压（SPV）瞬态和工作函数测量直接表明，酸处理导致表面态钝化。结合开路光电压（OPV）测量的表面光电压（SPV）光谱研究表明，酸处理前赤铁矿光阳极的表面态导致费米能级钉扎，从而降低了半导体-电解质界面的界面电场强度。

    关键词： 水氧化、电荷分离、表面态、赤铁矿、酸处理

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 提高赤铁矿体相电荷分离效率以增强水分解的新方法

    摘要： 由于体相电荷分离效率较低，直接通过电沉积铁膜制备的原始赤铁矿光电极的电化学性能（PEC）受到限制。采用简单的浸渍法对赤铁矿进行金修饰后，其PEC性能提升两倍至0.31 mA cm?2。从HAuCl?溶液中沉积的金纳米颗粒作为等离子体光敏剂和电子收集器，提高了光阳极的光吸收能力和体相电荷分离效率。此外，HAuCl?诱导的(110)晶面增加和比表面积增大也提升了体相电荷分离效率。进一步修饰钛后，所得Ti/Au/α-Fe?O?光阳极的光电流响应提升至0.51 mA cm?2；这一改进归因于其光吸收能力、体相电荷分离效率（η_bulk）和表面电荷注入效率（η_surface）的增强。本研究通过系统表征，探究了金和钛对新型电沉积赤铁矿光阳极晶体结构、形貌及PEC性能的影响。

    关键词： 阴极电沉积、赤铁矿、电荷分离、改性、金纳米颗粒

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 钛锌共掺杂赤铁矿光阳极用于太阳能驱动的光电化学水氧化

    摘要： 尽管已有大量关于金属掺杂改善赤铁矿作为水氧化光阳极缺点的报道，但多数研究聚焦于单金属掺杂，仅有少数关注双金属掺杂。更甚者，两种金属掺杂剂之间的协同机制（尤其是密度泛函理论DFT计算）尚未得到充分研究。本工作通过水热法向赤铁矿中引入钛掺杂剂合成n型赤铁矿，并采用浸渍-烧结处理进一步均匀分散锌掺杂剂，形成钛锌共掺杂赤铁矿。在最优条件下，钛掺杂赤铁矿光阳极在1.23V（vs.RHE）处的光电流密度较原始样品提升约2倍，而钛锌共掺杂阳极又获得25%的额外增幅。通过紫外-可见光谱、莫特-肖特基曲线、电化学阻抗谱分析、空穴捕获剂（H?O?）光氧化实验及DFT计算，阐明了钛锌掺杂剂的作用机制。基于研究结果，探讨了两种掺杂剂的协同机理——钛锌共掺杂赤铁矿光阳极PEC性能的提升可能源于更高的载流子浓度和赤铁矿表面更优的电荷分离效率。本研究为通过掺杂工程提升赤铁矿PEC性能提供了新策略与理论认知。

    关键词： 光电化学水氧化，锌共掺杂，钛，密度泛函理论计算，赤铁矿

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 一种固有稳定性的水氧化催化剂设计

    摘要： 虽然分子水氧化催化剂反应速度极快，但水中的氧化和水解过程会将其活性过渡金属转化为胶体金属氧化物或氢氧化物——这些物质虽具高反应活性，却存在不溶或易沉淀的问题。为此，我们提出利用氧化惰性配体来直接调控金属氧化物本身。具体方法是将全无机氧供体配体（多金属氧酸盐）共价键合到3纳米赤铁矿核心上，形成高度抗聚集、对氧化和水解热力学稳定的可溶性阴离子结构。在pH 8条件下仅使用原高碘酸盐（无需额外光敏剂），该赤铁矿核复合物即可催化可见光驱动的水氧化反应持续七天（7600次转化循环）且活性无衰减，其寿命远超现有文献记载的分子催化剂在水相中的工作时长。由此，通过配位化学将过渡金属氧化物作为活性中心，构建出本质上稳定均相的水氧化催化剂，从而彻底突破了分子配合物的关键局限性。

    关键词： 可见光驱动、赤铁矿、多金属氧酸盐、水氧化、催化剂

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 通过相变合成的α-Fe2O3纳米颗粒在紫外光照射下表现出光催化活性

    摘要： 本工作采用共沉淀法合成了赤铁矿（α-Fe2O3）纳米颗粒（NPs），该方法通过使用NaOH水溶液对铁盐水溶液（Fe2+/Fe3+）进行化学沉淀制备。通过相变合成α-Fe2O3 NPs及其在紫外（UV）光下的光催化应用鲜有报道。在pH值为10、催化剂用量为200 mg、染料浓度为10 ppm的条件下，亚甲基蓝（MB）染料的最大去除率达到了92%。研究发现，在一定时间范围内，MB染料的去除率随溶液pH值、染料浓度及α-Fe2O3 NPs用量的变化而变化。此外，ln(Ct/C0)与时间的曲线几乎呈线性关系，表明MB光催化降解反应符合准一级动力学反应。

    关键词： 赤铁矿、相变、纳米粒子、傅里叶变换红外光谱、紫外照射、光催化剂

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 采用脉冲激光沉积技术在N2/CH4气氛中制备氮铁共掺杂TiO2薄膜的研究

    摘要： 采用脉冲激光沉积（PLD）技术在1毫巴氮气/甲烷（N2/CH4）（5:1）混合气氛中合成了氮铁共掺杂二氧化钛薄膜。多数样品经X射线衍射检测呈非晶态，但拉曼光谱显示存在一定量金红石晶相。仅检测到金红石相且其结晶度较低的现象，可能源于氧化物基体的氮掺杂作用。当表面氮含量最高时，含5% Fe2O3或Fe3O4的二氧化钛薄膜展现出最强的可见光吸收能力和最低的带隙值。XPS分析表明，在550°C下制备的、含5%铁氧化物的二氧化钛靶材所制薄膜，因具有最优的Ti-N和Ti-O-Fe结构片段比例，成为紫外或可见光照射下重铬酸盐还原反应中最强的光催化剂。XPS数据证实了被氧原子包围的Fe3+和Fe2+以及Fe-N键的存在。

    关键词： 脉冲激光沉积，磁铁矿，光催化，赤铁矿，二氧化钛，氮掺杂

    更新于2025-09-16 10:30:52

  • 与化学喷雾热解法制备的α-Fe2O3和ZnxFe3-xO4薄膜相比

    摘要： 本研究描述了通过化学喷雾热解法（CSP）制备的赤铁矿（α-Fe?O?）和ZnxFe?-xO?薄膜。CSP方法能实现对化学计量比和杂质掺入的精准调控，同时制备了经Zn2?改性的赤铁矿薄膜。赤铁矿最突出的特性在于其在中性和碱性溶液中的稳定性、资源丰富性以及带隙能量（2.0-2.2 eV），使其可吸收约40%的地球入射太阳光谱。然而赤铁矿电极的水氧化性能受限于其较差的电荷传输特性——低导电率与载流子迁移率，且光激发电子-空穴对寿命短暂（~10?12秒），导致空穴扩散长度也较短（2-4纳米）。通过掺杂可改善赤铁矿的电荷传输性能：我们证实采用二价金属阳离子掺杂能提升赤铁矿导电性，进而增强其光催化性能，并获得良好的光电化学效果。因此重点研究了铁氧化物及锌掺杂铁氧化物体系，系统表征了α-Fe?O?和ZnxFe?-xO?的结构、光学及磁学特性：采用XRD、XPS、拉曼、场发射扫描电镜（FE-SEM）和原子力显微镜（AFM）进行结构分析；利用吸收光谱研究光学性质；通过霍尔效应和振动样品磁强计（VSM）测定磁学性能。

    关键词： 赤铁矿，薄膜，光电化学（PEC），锌掺杂氧化铁

    更新于2025-09-09 09:28:46