基于第一性原理的不完美晶体光伏效率上限

摘要： 肖克利-奎塞尔（SQ）极限为基于光吸收层带隙预测太阳能电池的光电转换效率提供了便捷的评估标准。实际上，鲜有材料能达到这一辐射极限。我们建立了一套理论框架和计算方法，从第一性原理出发预测非理想晶体的最大光伏效率。受陷阱限制的转换效率包含本征缺陷的平衡浓度、其载流子俘获系数及相应的复合速率。应用于铜锌锡硫硒（kesterite）太阳能电池时，我们揭示了Cu2ZnSnSe4存在20%的内在效率极限，远低于32%的SQ极限。通过研究原子替代效应和外源掺杂影响，我们找到了实现31%效率提升的可行路径。该方法可为未来太阳能技术中的靶向材料选择提供理论支持。