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利用第一性原理分子动力学模拟研究过冷液态Ge<sub>3</sub>Sb<sub>2</sub>Te<sub>6</sub>中短程和中程有序的起源
摘要： 诸如Ge-Sb-Te化合物等相变材料因其电存储潜在价值备受关注。与无定形态和晶态相比，过冷液态尽管在非晶化与结晶过程中具有不可忽视的作用，却远未被深入理解。为此，我们研究了快速冷却过程中液态与过冷液态Ge3Sb2Te6的动力学特性和结构特征。随着温度降低，化学键趋于更均匀，但Ge、Sb和Te原子的配位数变化甚微。同时，短程构型的结构有序性显著增强。进一步研究表明：以Ge、Sb和Te为中心的构型主要通过调整键角关系和键长（而非仅改变配位环境），转变为更有序的缺陷八面体结构。正是这些更有序的八面体促进了中程有序的形成。我们的发现为过冷液态Ge3Sb2Te6局部结构有序性的起源提供了深刻见解，这对全面理解非晶化与结晶过程具有重要意义。
关键词： 分子动力学、相变材料、过冷液体、短程有序
更新于2025-09-23 15:19:57
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具有机械响应发光的超冷液体β-二酮
摘要： 非晶态染料在剪切诱导下的结晶化是一种有效策略，可在机械扰动后产生更高能量的发射——这在力致响应材料中较为罕见。我们近期报道了一种含3,4,5-三甲氧基取代苯环的β-二酮在空气中熔融冷却后能形成稳定的过冷液体（SCL）相。为调控β-二酮在SCL相中的寿命，我们合成了一系列含3,4,5-三甲氧基取代苯环的染料。通过制备萘基和苯基取代衍生物来调节芳环相互作用从而控制结晶过程，同时引入不同长度的烷氧链以增强范德华作用力促进结晶。结合视频筛选、差示扫描量热法和X射线衍射研究表明：萘基取代衍生物具有更长的熔融态寿命，而延长烷氧链可诱导结晶。对PH、PC1、PC3和PC5单晶分子堆积分析发现，由于邻位甲氧基的空间位阻，三甲氧基取代环中心的对位甲氧基被迫偏离分子平面。SCL稳定性通常与对位甲氧基扭转角相关——扭转角较小的衍生物结晶速率更快。对SCL相施加机械扰动会导致PH、PC1、PC3和NC6衍生物发生剪切诱导结晶，在某些情况下还观察到伴随晶态-非晶态相变的传统力致变色发光现象，表明部分三甲氧基取代β-二酮具有多种力致响应发光类型。
关键词： 范德华相互作用、过冷液体（SCL）、力致发光、力响应材料、X射线衍射、β-二酮、剪切诱导结晶、差示扫描量热法
更新于2025-09-19 17:13:59
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玻璃（选定性质与结晶）|| 9. 过冷液体的结晶：分子动力学模拟结果
摘要： 本研究致力于通过分子动力学（MD）模拟方法，对过冷单组分Lennard-Jones液体中自发晶体形核动力学进行建模，并与经典形核理论（CNT）的基本假设及结果进行详细对比。在MD计算中确定了所研究形核系统的以下特性谱：形核速率J、晶体团簇在团簇尺寸空间中的扩散系数D、非平衡Zeldovich因子Z、临界晶核尺寸n?以及临界晶核内部压力p?。基于这些数据计算出临界晶核的界面能密度。同时采用分子动力学方法计算了平面液-晶界面的界面能密度。研究发现，对于临界核典型尺寸范围（0.7-1.0纳米）内，有效比界面能值与平面界面的差异小于15%。将分子动力学结果与经典形核理论对比表明：就所研究的单组分液体结晶案例而言，MD模拟结果不仅在最终结果（形核频率）上与经典形核理论高度吻合，在参数D、Z、n?方面也具有一致性。因此，单组分液体结晶的分子动力学模拟结果证实了该特定相形成案例中CNT基本假设及最终结论的有效性。
关键词： 分子动力学模拟、成核速率、临界晶核、Lennard-Jones液体、经典成核理论、界面能密度、结晶、过冷液体
更新于2025-09-16 10:30:52
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亚硒酸玻璃形成液体中超冷状态下与粘性流动相关的动力学过程：高温??Se核磁共振波谱研究结果
摘要： 采用一维和二维??Se核磁共振波谱技术研究了过冷AsSe?液体的动力学过程。结果表明存在两种不同的动力学过程共存：一种是与化学环境间通过键断裂/重组发生化学交换相关的慢过程；另一种是导致化学位移各向异性快速平均化的Se链段快速运动。随着温度从玻璃转变点上方趋近转变温度，这两个过程的时间尺度逐渐接近。研究发现慢过程在整个研究温区内与粘度密切相关，其活化能与Se-Se/As键能相符；而快过程的活化能显著更高，可能表明其具有协同特性，该过程仅在紧邻玻璃转变点时才与粘度产生关联。
关键词： 过冷液体、弛豫、硫系化合物、粘性流动、玻璃化转变、核磁共振波谱学
更新于2025-09-11 14:15:04