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oe1(光电查) - 科学论文

10 条数据
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  • MOF模板法制备的核壳结构Co(II/III)@ZnO六方棱柱用于香草醇的选择性氧化

    摘要： 该工作提供了一种简便策略，以可控方式制备核壳结构催化剂——其内核为MOF模板金属活性物种嵌入的碳基质，外壳为功能性金属氧化物。该方法特点在于可简易引入功能性壳层金属氧化物并保持MOF形貌。以ZIF-67为模板，采用此工艺制备出Co(II/Ⅲ)@ZnO六方棱柱体。在香草醇选择性氧化制取香兰素的应用中，ZnO壳层通过促进Co3+/Co2+氧化还原反应推动香草醇向香兰素转化，并防止钴物种溶入反应体系，发挥重要作用。反应2小时后，Co(II/Ⅲ)@ZnO转化率达20%且选择性为80%，经3次催化循环后仍保持稳定。

    关键词： 选择性氧化，香草醛，MOF模板法，ZnO，核壳结构

    更新于2025-11-14 17:03:37

  • 金属硫化物光催化：可见光诱导的有机转化

    摘要： 过渡金属硫化物属于半导体光催化剂的一个重要亚类，可在温和条件下促进多种有价值的氧化还原反应。金属硫化物的一个显著优势是其带隙通常小于金属氧化物，这使得其中许多材料能够直接利用可见光。从历史上看，金属硫化物用于可见光诱导的有机转化研究始于多相光催化领域诞生后不久。本综述主要聚焦于近年来金属硫化物光催化在可见光诱导选择性有机转化方面的最新前沿进展。由于新材料合成方法的出现、新反应机制的探索，以及金属硫化物与金属氧化物、金属纳米颗?；蚱渌滦瞬牧系母春希庖惶囟ü獯呋种У难芯啃巳ぴ俣壬?。因此，我们根据开发新型或更高效有机转化过程的不同策略，将其分为四个部分进行阐述。二元和三元金属硫化物（通常与新材料的合成及机理研究相关）可直接用于可见光诱导的有机转化，这是后续发展的基础，将首先介绍。其次，金属硫化物与金属氧化物或金属纳米颗粒的协同作用可促进多种光催化体系，相关进展将在接下来的两节中讨论。此外，另一节将专门探讨金属硫化物与金属有机框架（MOFs）、石墨烯和石墨相氮化碳（g-C3N4）等新兴材料的复合，以突显其与这些材料结合的重要性。尽管各部分的发展阶段差异较大，我们仍力求客观呈现这四个特色鲜明的研究方向，为这一蓬勃发展的领域预留广阔的拓展空间。

    关键词： 金属硫化物、选择性氧化、光催化、可见光、选择性还原

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 合成非贵金属镍掺杂硫化物固溶体以提升光催化性能

    摘要： 双金属硫化物作为一类多功能催化剂，其实际应用仍受限于光生电荷复合问题。本研究采用镍离子修饰Zn0.5Cd0.5S催化剂，在提升光捕获能力的同时改善光生电荷的分离与传输效率。后续光催化水分解测试表明，镍掺杂Zn0.5Cd0.5S的产氢速率达到未掺杂样品的6倍，催化活性显著增强。该催化剂在可见光照射下还能选择性氧化苯甲醇，当Zn0.5Cd0.5S固溶体中掺杂1%镍离子时，产物苯甲醛收率从70%提升至92%。光电化学测试表明性能提升源于光生载流子的高效分离，态密度计算证实镍掺杂增强了催化剂的光捕获能力对光催化反应的贡献。总之，本工作证明镍掺杂ZnS/CdS固溶体是提升典型光催化反应（产氢和醇类选择性氧化）活性的有效技术。

    关键词： 光催化剂、金属掺杂、选择性氧化、析氢

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 用于产氢与高附加值化学品联产的光催化剂

    摘要： 利用可再生太阳能将水转化为清洁氢燃料，有望解决全球能源与环境问题。然而传统光催化析氢反应效率低下且稳定性差，因此需添加空穴捕获剂来提升光生电子-空穴对的分离效率，并通过消耗强氧化性光生空穴改善稳定性。但该方法存在成本增加和废弃物产生的缺陷。近期研究者报道了采用生物质、生物质衍生中间体、塑料废料及多种醇类等丰富易得的空穴捕获剂，在半导体光催化剂作用下实现析氢反应与高附加值化学品联产的新思路。因此，全面总结这类光催化剂的特性、性能与作用机制，并系统评述该新兴领域的研究进展、挑战与机遇具有重要现实意义。本文：1）系统阐述耦合选择性氧化、C-H键活化、C-C偶联及非选择性氧化反应的光催化剂作用机制；2）建立选择性氧化转化率/选择性的计算方程；3）重点归纳并对比近期报道的光催化剂，特别分析物化特性与性能关联及光催化机理；4）评估当前研究进展与挑战。

    关键词： 碳-碳偶联、碳-氢活化、选择性氧化、光催化、析氢反应

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 激光加热对双层WSe?表面层的选择性氧化

    摘要： WSe2薄膜在面内与面外方向上存在多种各向异性，这影响了其对外部操作的响应?；谡庑└飨蛞煨蕴卣?，我们通过精准调控热传导实现了双层WSe2表面层的选择性氧化，并运用光学显微镜、原子力显微镜、拉曼光谱及光致发光测量技术，对覆盖氧化层的单层WSe2结构进行了表征。此外，研究发现激光处理覆盖氧化层的单层WSe2可能引发光活化氧化现象。这些观测结果为理解低维氧化行为提供了重要线索。

    关键词： 各向异性、激光加热、二硒化钨、选择性氧化、光致发光

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 激光烧蚀法制备的Ag-Pd纳米颗粒用于丙二醇选择性氧化制乳酸

    摘要： 通过液相脉冲激光烧蚀（PLAL）技术获得的银/钯复合纳米粒子（NPs）可在碱性介质中催化丙二醇（PG）氧化为乳酸（LA）。该PLAL技术能制备不同银/钯摩尔比的银/钯NPs。添加钯可提高PG转化率（最高达52%）和LA选择性（最高达88%）。反应温度与银/钯摩尔比对银/钯复合NPs的催化活性具有显著影响。

    关键词： 乳酸，激光烧蚀，丙二醇，银钯纳米颗粒，选择性氧化

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 温和条件下光驱动无催化剂选择性氧化多种烯烃高产率制备羰基化合物

    摘要： 烯烃（特别是芳香烯烃）选择性氧化为羰基化合物在有机合成中具有重要意义。通常需要使用化学计量的有毒氧化剂或高成本催化剂。本文报道了一种新颖实用的可见光驱动方法，通过以过氧化氢为清洁氧化剂的烯烃无催化剂氧化反应，实现高产率羰基化合物的合成。该方法可高产率制备多种羰基化合物，且无需使用催化剂或有毒氧化剂。

    关键词： 光驱动、烯烃、羰基化合物、选择性氧化、过氧化氢、无催化剂

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • Bi/Bi3.64Mo0.36O6.55异质结构上甘油的高度选择性氧化：光生1O2和空穴诱导的双重反应路径

    摘要： 甘油选择性氧化制备高附加值目标产物在化工领域具有重要意义。光催化氧化为甘油选择性氧化提供了一种前景广阔的绿色策略。本研究通过简便的溶剂热法构建了Bi/Bi3.64Mo0.36O6.55异质结构，在可见光照射下实现了水中甘油向1,3-二羟基丙酮（DHA）的选择性氧化。该异质结构优异的活性与选择性源于双路径光催化反应机制：由降低的能带间隙（ΔEST）、增强的自旋轨道耦合（SOC）及氧空位共同促进的1O2大量生成，有利于甘油选择性氧化为DHA；同时异质结构中的金属铋促进了具有高效氧化还原电势的光生空穴分离，并增强铋与甘油邻位羟基的结合，从而提高DHA产率与选择性。本研究为开发高效铋基光催化剂实现有机反应选择性氧化提供了新策略和深入认知。

    关键词： 光生空穴，Bi/Bi3.64Mo0.36O6.55，甘油，单线态氧，选择性氧化

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 钙钛矿太阳能光催化电池对C(sp<sup>3</sup>)-H键的活化

    摘要： 受高效钙钛矿太阳能电池的启发，我们开发了一种基于三组分混合钙钛矿的光催化电池——NiOx/FAPbBr3/TiO2，在常温条件下实现了高选择性（约90%）和高转化率（3800 μmol g-1 h-1）的C(sp3)-H键活化。通过时间分辨光谱分析发现，该光催化体系具有高效的激子解离和电荷分离特性，其中TiO2与NiOx分别作为电子传输层和空穴传输层。注入TiO2和NiOx的光生载流子通过其与FAPbBr3的能带排列协同效应，驱动了具有挑战性的C-H键活化反应。通过控制自由基生成路径研究发现，C-H键活化主要由空穴氧化触发。除芳香烷烃外，环烷烃中的C(sp3)-H键也能实现选择性氧化。本研究展示了基于钙钛矿太阳能电池概念构建高性能光催化剂通用策略。

    关键词： 光催化、钙钛矿太阳能电池、电荷分离、C(sp3)-H键活化、选择性氧化

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 基于微流光反应器的超声辅助ZnO涂层选择性氧化苯甲醇为苯甲醛

    摘要： 在微流控系统中利用非均相光催化制备高附加值化学品是一种新兴的绿色化学方法，需要综合理解光催化、微流控技术和反应器设计原理。目前关于开发低能耗、环境友好的光催化微反应器系统仍属待探索领域。本研究采用温和条件下的低能超声波浴，在氟聚合物内壁沉积商用氧化锌纳米颗粒，并成功用于芳香醇选择性转化为醛类化合物。纳米颗粒在氟聚合物上的沉积主要归因于超声波作用下微管内部发生的物理变化。

    关键词： 苯甲醇、微流光反应器、超声波、苯甲醛、氧化锌涂层、选择性氧化、绿色化学

    更新于2025-09-04 15:30:14