结构钉扎单斜外延VO?薄膜的空位驱动稳健金属性

摘要： 二氧化钒（VO?）是一种具有3d电子的强关联材料，其表现出受温度驱动的绝缘体-金属相变并伴随晶体对称性的改变。值得注意的是，即使化学计量比诱导的轨道占据发生微小变化，也会显著影响该体系的电导率。本研究报道了通过调控电子关联作用，成功将外延单斜相VO?薄膜从常规绝缘态转变为永久金属态。这些超?。ㄔ?0纳米）外延VO?薄膜以赝形方式生长于NiO(111)/Al?O?(0001)衬底上，其中NiO与Al?O?间的巨大晶格失配通过域匹配外延法完全释放。通过在高温（450℃）和超高真空（约5×10??托）条件下退火注入氧空位（x≈0.20±0.02），实现了从绝缘相到永久金属相的完全转变。系统引入的氧空位将部分V??转化为V3?并产生未配对电子电荷，从而在费米能级附近形成施主态。通过拉曼光谱对振动模式的详细研究表明：真空退火后的VO?薄膜中V-V振动模式硬化且V-V二聚体趋于稳定，这为单斜相的稳定存在提供了确凿证据。最终导致氧缺陷VO??薄片中自由电子得以高效传输，从而在室温下呈现金属特性?；谡庑┓⑾?，我们提出通过控制氧空位进行缺陷工程调控的途径，以实现外延单斜相VO?电学与光学性能的可调谐性。