可见光驱动下利用有机敏化剂和铁卟啉催化剂将二氧化碳转化为甲烷

摘要： 我们利用基于吩噁嗪的有机光敏剂和铁卟啉分子催化剂，在可见光照射（λ > 435 nm）及叔胺作为牺牲电子供体的条件下，实现了二氧化碳光化学还原为CO（转化数TON=149）和CH4（TON=29）。该工作首次展示了采用地球丰产金属催化剂与有机染料组合的分子体系，能将CO2完全8e-/8H+还原为CH4——这与通常生成2e-/2H+产物（CO或甲酸）形成对比。该催化体系在长达四天的持续光照下仍能稳定产甲烷。以CO为原料时，相同反应体系可实现85%的选择性、80 TON转化数及0.47%量子产率。研究表明有机光敏剂的氧化还原特性与质子源的酸度对驱动8e-/8H+过程起关键作用。