基于局域和杂化密度泛函理论计算的LiNbO?中Bi掺杂剂与本征缺陷的相互作用

摘要： 采用局域和杂化密度泛函理论研究了Bi掺杂剂（包括Bi取代Li位点形成的BiLi和Bi取代Nb位点形成的BiNb）与铌酸锂中本征反位缺陷（NbLi）及Li空位（VLi）的相互作用。本研究构建了三种电荷补偿缺陷团簇模型（BiLi4++NbLi4++8VLi-、BiLi4++4VLi-和BiLi0+4VLi-+BiNb4+）以探究Bi浓度的影响。系统分析了最稳定团簇构型、团簇中Bi掺杂稳定性以及Bi与本征缺陷间的电子态相互作用。研究发现：在近化学计量比LiNbO3中，BiLi4+比NbLi4+具有更强的电子捕获能力；随着Bi掺杂浓度增加，BiLi掺杂诱导的局部晶格畸变和电子捕获行为保持不变，但带隙中Bi缺陷态位置发生偏移。该现象主要源于大量Li空位引发的显著晶格弛豫，而非Bi与本征缺陷直接作用导致的离子能级重排。