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高性能有机发光器件中金(III)配合物的理性设计策略
摘要： 金(III)配合物作为有机发光器件中高亮度全彩显示的磷光掺杂材料极具吸引力。然而迄今为止，尚未有此类器件稳定性的相关报道。通过合理的分子设计与合成，我们成功制备了一类新型环金属化金(III) C^C^N配合物，其发射颜色可从天蓝色调控至红色。这些配合物在固态薄膜中展现出高达80%的光致发光量子产率、优异的溶解性及高热稳定性。基于该类配合物的可溶液加工和真空蒸镀有机发光器件分别实现了11.9%和21.6%的外量子效率，在100 cd m?2初始亮度下工作半衰期长达83,000小时。
关键词： 操作稳定性、磷光掺杂剂、有机发光器件、环金属化、金(III)配合物、C^C^N配合物
更新于2025-11-19 16:56:35
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光激活氨基酸铁(III)配合物的ROS依赖性抗肿瘤活性
摘要： 合成了几种基于氨基酸的光活性单体铁(III)配合物，其通式为[Fe(L)2]?（其中L为席夫碱配体：水杨醛缩精氨酸、水杨醛缩色氨酸、3,5-二叔丁基苯甲醛缩精氨酸和水杨醛缩色氨酸），并对其进行表征，研究其对Chang Liver细胞、HeLa和MCF-7细胞的光激活抗癌活性。这些配合物在可见光下对Chang Liver细胞表现出显著的光细胞毒性，IC50值低至0.7 μM，与黑暗条件下的细胞毒性相比增强了40倍。在黑暗和可见光条件下，这些配合物对正常细胞MCF-10A均无毒性（黑暗中IC50 > 100 μM；可见光中IC50 > 80 μM），表明其抗癌活性具有靶向特异性。通过DCFDA检测发现，癌细胞中活性氧（ROS）浓度升高是导致细胞凋亡死亡的原因。光激活的铁(III)配合物通过脱羧或酚氧-Fe(III)电荷转移产生?OH自由基（ROS），从而引发细胞凋亡。总体而言，这些基于氨基酸的铁(III)配合物所展现的肿瘤选择性光激活抗癌活性，为开发下一代光动力治疗剂——铁基光化疗药物提供了广阔前景。
关键词： 活性氧生成、光活化、铁(III)配合物、氨基酸、光细胞毒性
更新于2025-09-23 15:23:52
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基于聚多巴胺的肿瘤靶向多功能试剂用于计算机断层扫描/荧光双模式生物成像引导的光热治疗
摘要： 多功能诊疗试剂的开发在临床应用中具有重要意义。本研究采用表面引发原子转移自由基聚合（ATRP）策略，制备了一种基于聚多巴胺（PDA）的肿瘤靶向多功能试剂。首先通过结合叶酸（FA）和多巴胺制备了靶向PDA纳米颗粒，随后利用ATRP技术将铕（III）配合物接枝到PDA表面（定义为FEDA）。一系列检测表明，成功制备的FEDA纳米颗粒展现出优异的X射线计算机断层扫描（CT）与光致发光（PL）双模态成像效能，并在体内外均表现出卓越的光热治疗（PTT）效果。
关键词： 铕(III)配合物、聚多巴胺、双模态成像引导的光热治疗、叶酸靶向、原子转移自由基聚合
更新于2025-09-23 15:23:52
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用于单激发波长下同时测量温度、氧气和pH的发光TOP纳米传感器
摘要： 已设计出两种纳米传感器，可同步光学测量生物分析与生物学相关分析物——温度（"T"）、氧（"O"）和pH值（"P"）。这些"TOP"纳米传感器基于100纳米尺寸的二氧化硅包覆聚苯乙烯纳米颗粒（PS-NPs），掺杂了近红外发射的氧/温敏铬(III)配合物（[Cr(ddpd)2][BPh4]3，CrBPh4）及惰性参比染料（尼罗红NR或五(五氟苯基)卟啉TFPP），并共价标记了pH敏感染料异硫氰酸荧光素（FITC）。这些发光体可在相同波长激发，产生光谱可区分的发射谱带，从而支持可见光与近红外波段的比率强度法及时间分辨研究。PBS缓冲液及模拟体液中的实验表明，这些纳米传感器能对同一位置实现TOP参数的高灵敏度同步荧光检测。
关键词： 寿命，荧光，铬(III)配合物，氧/酸碱度/温度生物传感器，光学多分析物纳米传感器，磷光
更新于2025-09-23 15:22:29
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二甲双胍席夫碱的Pr3?配合物：模板合成、光谱、热学及葡萄糖传感性能研究
摘要： 通过模板反应合成了二甲双胍与水杨醛（HL1）、2,3-二羟基苯甲醛（H2L2）、2,4-二羟基苯甲醛（H2L3）、2,5-二羟基苯甲醛（H2L4）、3,4-二羟基苯甲醛（H2L5）和2-羟基萘甲醛（HL6）的席夫碱及其与Pr(III)的配合物。采用元素分析、电导率和磁矩测定、红外光谱、紫外-可见光谱、荧光光谱、气相色谱-质谱及X射线衍射对配合物进行表征。这些配合物在318-332 nm激发光源下，显示出Pr3?离子在481-472 nm和590-580 nm范围内的一系列特征发射带。配合物具有八配位结构，化学式为[PrL1-4,6(NO3)2(H2O)3]·nH2O（n=1, 1?, 3, 4, 4）和[PrL5(NO3)(H2O)5]·2H2O。通过热重分析（TGA）、微分热重分析（DTG）和差示扫描量热分析（DTA）确认了推测的立体化学结构，并提出了热分解机理。利用Coates-Redfern方程计算了主要分解步骤的动力学和热力学参数。尝试使用紫外-可见光谱、荧光光谱及粘度测量法研究这些配合物在生理相关pH值的磷酸盐缓冲液中检测葡萄糖的效用，并计算了结合常数。
关键词： Pr(III)配合物，光谱与热学性质，葡萄糖传感，二甲双胍席夫碱
更新于2025-09-23 15:22:29
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基于喷墨打印磷光铱(III)配合物的高选择性汞离子(Hg2+)纸基传感器
摘要： 首个喷墨打印的磷光铱(III)配合物[Ir(TPQ)2(4-EO2-pic)]纸质化学传感器已成功研发用于检测Hg2+离子。该探针对汞离子具有高度选择性，能区分其他金属离子（包括Cu2+、Ca2+、Co2+、Cd2+、Pb2+、Zn2+、Ni2+、Mg2+、Mn2+、Al3+、Fe3+、La3+、Ag+、K+、Na+和Li+）。当加入Hg2+时，[Ir(TPQ)2(4-EO2-pic)]溶液颜色由橙色明显变为黄色并伴随显著磷光猝灭；喷墨打印的[Ir(TPQ)2(4-EO2-pic)]试纸在常光和紫外光下均呈现显著颜色变化，其检测限低至1.78×10-8 M。通过循环伏安法(CV)研究发现，在CH3CN/H2O(v/v=1/1)体系中，[Ir(TPQ)2(4-EO2-pic)]在0.98V处的氧化峰强度减弱，同时在0.91V处出现新的可逆氧化峰，表明其可作为电化学传感器使用。Job's图分析确定[Ir(TPQ)2(4-EO2-pic)]与Hg2+的结合比为1:1，结合1H-NMR滴定、吸收光谱及发光研究，进一步提出了可能的配位结合模式。
关键词： 磷光铱(III)配合物，喷墨打印，纸基传感器，Hg2+检测
更新于2025-09-23 15:21:21
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辅助配体提高了异配型铱基三重态发射体在OLED器件中的效率
摘要： 出色的对比度、可视性以及在制造轻薄显示屏方面的优势，使有机发光二极管改变了显示行业的格局。为推动未来显示技术的发展，需要更高的电致发光效率。本文通过密度泛函理论计算详细研究了非辐射衰减机制，并制定了辅助配体设计的通用策略。研究表明，适当定向的位阻基团作用于苯基异喹啉配体时，可显著降低非辐射衰减速率。
关键词： 光致发光量子产率、非辐射衰减、有机发光二极管、铱(III)配合物、密度泛函理论
更新于2025-09-23 15:21:01
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环金属化铱(III)配合物作为有机发光二极管蓝光发射掺杂剂：光物理基础与设计策略
摘要： 阻碍深蓝色磷光环金属铱(III)配合物发展的主要难题在于：色彩纯度不足（即无法实现理想的CIE色坐标(0.14, 0.09)）、发光效率与稳定性欠佳。后者源于这些配合物具有高能态的"热"激发态，导致更快的分解速率。因此，通过系统化学修饰配体来调控环金属铱(III)配合物的激发态特性，已成为开发高效稳定蓝色磷光材料的研究热点。 实现蓝色磷光环金属铱(III)配合物的常见策略包括：1）在环金属配体中引入吸电子氟原子以稳定HOMO轨道；2）采用含富电子辅助配体（带五元杂环）的异配位体系来提升LUMO能级。但研究发现环金属配体上的C-F键在器件运行中存在固有不稳定性，故改用其他吸电子基团（如氰基、三氟甲基和磺酰基）。在调节蓝光发射的同时，配体结构对光致发光量子产率(PLQY)的影响也备受关注。现已明确蓝光发射铱(III)配合物PLQY降低的两大主因：1）振动耦合非辐射衰减过程；2）从发光态到更高能级非发光3MC激发态的系间窜越。提升PLQY的方法包括：采用刚性配体骨架抑制分子内运动来削弱机制1），以及利用N-杂环卡宾等强σ给体配体使3MC态失稳来阻断机制2）。 本综述总结了环金属铱(III)配合物的基础光物理特性，系统梳理了高效蓝色磷光铱(III)配合物的设计策略，为该领域未来研究提供指导。
关键词： 蓝色磷光、3MC激发态、光致发光量子产率、非辐射衰减、N-杂环卡宾、环金属化铱(III)配合物、有机发光二极管
更新于2025-09-23 15:21:01
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850纳米纯近红外发射铱配合物用于溶液加工型有机发光二极管
摘要： 高性能纯近红外有机发光材料及发射波长完全超过700纳米的器件仍十分稀缺但需求迫切。铱(III)配合物已被证实是重要的近红外发光材料。本文报道了一种新型近红外同配型铱(III)配合物——三[1,4-二(5-正辛基噻吩-2-基)苯并[g]酞嗪]铱(III)（Ir(dotbpa)3），其发射波长完全超过700纳米且铱质量含量低至10 wt%。得益于柔性正辛基团的引入，与同类配合物Ir(dtbpa)3相比，Ir(dotbpa)3展现出显著提升的溶解性和优异的溶液加工性能。通过采用多功能主体材料，我们制备了仅含三层有机结构的溶液加工型近红外OLED，实现了从725纳米开始、峰值位于850纳米的纯近红外发射，最大外量子效率达0.17%，这是首个基于铱(III)发光材料实现纯近红外OLED的案例。
关键词： 纯近红外发射，近红外，溶液加工，铱(III)配合物，有机发光二极管
更新于2025-09-23 15:21:01
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含N-杂环卡宾辅助配体的苯基吡啶铱(III)配合物的合成
摘要： 本研究通过回流二氯桥联铱(III)配合物[Ir(2,4-F2ppy)2(μ-Cl)]2与含N-杂环卡宾(NHC)辅助配体的相应三唑盐，成功合成了[C1]PF6（[Ir(2,4-F2ppy)2(2-(1,2,4-三唑-1-基)吡啶)]PF6）、[C2]PF6（[Ir(2,4-F2ppy)2(2-(2-(4-二甲苄基)-1,2,4-三唑-1-基)吡啶)]PF6）和[C3]PF6（[Ir(2,4-F2ppy)2(2-(2-己基-1,2,4-三唑-1-基)吡啶)]PF6）。所有配合物的1H NMR谱在10.00-5.00 ppm区间显示出归属于苯基吡啶和吡啶三唑芳香区质子的清晰信号。C2和C3的谱图还在0.80-1.50 ppm脂肪区出现单峰信号，证实吡啶三唑环上存在甲基苄基和己基取代基。红外分析检测到吡啶的C=C和C=N伸缩振动（1570-1470 cm-1）及芳香吡啶的C-H伸缩振动（2990-3080 cm-1）。紫外-可见吸收数据显示，C2的低能金属-配体电荷转移(MLCT)带（364 nm）较C1（375 nm）和C3（381 nm）显著蓝移。本研究报道了含不同类型吡啶三唑(NHC辅助配体)的苯基吡啶铱(III)配合物的合成及光谱学研究。
关键词： 苯基吡啶铱(III)配合物、光谱研究、N-杂环卡宾、辅助配体、合成
更新于2025-09-23 15:21:01