钛锌共掺杂赤铁矿光阳极用于太阳能驱动的光电化学水氧化

摘要： 尽管已有大量关于金属掺杂改善赤铁矿作为水氧化光阳极缺点的报道，但多数研究聚焦于单金属掺杂，仅有少数关注双金属掺杂。更甚者，两种金属掺杂剂之间的协同机制（尤其是密度泛函理论DFT计算）尚未得到充分研究。本工作通过水热法向赤铁矿中引入钛掺杂剂合成n型赤铁矿，并采用浸渍-烧结处理进一步均匀分散锌掺杂剂，形成钛锌共掺杂赤铁矿。在最优条件下，钛掺杂赤铁矿光阳极在1.23V（vs.RHE）处的光电流密度较原始样品提升约2倍，而钛锌共掺杂阳极又获得25%的额外增幅。通过紫外-可见光谱、莫特-肖特基曲线、电化学阻抗谱分析、空穴捕获剂（H?O?）光氧化实验及DFT计算，阐明了钛锌掺杂剂的作用机制。基于研究结果，探讨了两种掺杂剂的协同机理——钛锌共掺杂赤铁矿光阳极PEC性能的提升可能源于更高的载流子浓度和赤铁矿表面更优的电荷分离效率。本研究为通过掺杂工程提升赤铁矿PEC性能提供了新策略与理论认知。