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不饱和硅团簇的原子级精确扩展
摘要： 中小型团簇广泛存在于化学的各个领域，例如作为非均相催化的活性物种或化学气相沉积过程中的瞬态中间体。对稳定团簇的调控大多局限于配体外围，几乎无法系统改变决定其性质的核心骨架结构。我们现报道通过定向方法将稳定的不饱和硅团簇从六顶点逐步扩展至七顶点乃至八顶点。连续使用锂/萘作为还原剂与十甲基二硅杂茂作为亲电性硅源，可实现核心精确增加一个原子并具备无限重复扩展的潜力。
关键词： 硅、簇合物、主族元素、低价化合物、阴离子
更新于2025-09-23 15:23:52
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?；ば虷BT基化学传感器去?；ず蟮拿耍篍SIPT恢复还是发光酚氧负离子生成？
摘要： 基于-OH保护的2-(羟基苯基)苯并噻唑(HBT)的比率型化学传感器此前被报道在脱?；ず蠡岱⑸し⑻肿幽谥首幼?ESIPT)过程的再生。本工作首次证明，通过使用基于取代HBT的肼特异性化学传感器，HBT阴离子的生成会导致此类化学传感器的光学变化，而非HBT的再生。
关键词： 化学传感器、阴离子、2-羟基苯并噻唑、激发态分子内质子转移、比率型
更新于2025-09-23 15:23:52
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基于醋酸盐前驱体增强晶粒生长以实现高效溶液法制备(Cu,Ag)?ZnSn(S,Se)?太阳能电池
摘要： 材料结晶度是决定吸收层材料光电特性及光伏器件整体性能的关键因素。然而在Cu2ZnSn(S,Se)4（CZTSSe）光伏器件中，吸收层普遍存在双层或三层结构，这种结构会因晶界处光生载流子复合概率显著增加而对电池性能造成不利影响。本实验发现，向新型(Cu,Ag)2ZnSn(S,Se)4（CAZTSSe）材料体系引入阴离子可增大晶粒尺寸并提升结晶度。值得注意的是，采用醋酸盐前驱体溶液可获得均匀致密、无针孔的CAZTS前驱体薄膜，其表面平整度优于氧化物路线制备的薄膜。更重要的是，硒化后CAZTSSe薄膜的结晶度显著增强，成功获得了贯穿整个吸收层的大晶粒。同时观察到，伴随优异结晶度提升的开路电压因晶界载流子复合损失大幅降低而显著提高。最终，CAZTSSe光伏器件的光电转换效率从氧化物路线的10.35%成功提升至醋酸盐路线的11.32%。本工作证实了通过简单化学方法调控CZTSSe薄膜结晶度的可行性。
关键词： 结晶，CAZTSSe太阳能电池，复合，阴离子，醋酸盐起始原料
更新于2025-09-19 17:13:59
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基于萘二酰亚胺的氯锌酸盐杂化物的位置异构调控电子与光致变色性能
摘要： 设计并制备了两种有机-无机杂化材料：[3-H2DPNDI][ZnCl4]·0.5H2O（1）和[4-H2DPNDI][ZnCl4]·0.5H2O（2）（其中3-H2DPNDI2+为质子化的N,N-二(3-吡啶基)-1,4,5,8-萘四酰亚胺，4-H2DPNDI2+为质子化的N,N-二(4-吡啶基)-1,4,5,8-萘四酰亚胺）。化合物1和2由典型的[ZnCl4]2-无机簇单元与位置异构的[H2DPNDI]2+有机阳离子构筑而成，通过不同的阴离子-π相互作用和氢键作用组装成各异的3D超分子网络。1的光致变色性与2的非光致变色性源于位置异构体的使用，这导致[ZnCl4]2-给体与[H2DPNDI]2+受体呈现不同的空间堆积方式，表明独特的界面接触对分子间电荷转移/电子转移及相应光响应行为具有精细调控作用。
关键词： 有机-无机杂化物、位置异构现象、阴离子-π相互作用、氯锌酸盐、光致变色性、萘二酰亚胺
更新于2025-09-16 10:30:52
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阳离子和阴离子掺杂剂在ZnO电子传输层中对聚合物体异质结太阳能电池的作用
摘要： 掺杂是一种广泛采用的策略，用于增强光伏器件中电荷传输层的固有电子特性。通过溶胶-凝胶法合成了简便溶液处理的氧化锌（ZnO）及多种阴阳离子掺杂ZnO层，并将其作为倒置聚合物太阳能电池（PSCs）的电子传输层（ETLs）。结果表明，所有采用掺杂ZnO ETLs的PSCs均比原始ZnO ETLs电池展现出更优异的光伏性能。通过研究不同阴离子和阳离子掺杂剂的作用（三种含相同Al3?阳离子的化合物：Al(acac)?、Al(NO?)?、AlCl?，以及三种含相同Cl?阴离子的化合物：NH?Cl、MgCl?、AlCl?），我们发现仅当涉及Cl?阴离子时功函数才会改变以利于电子提取。此外，Al3?阳离子对ZnO导电性的提升效果更为显著。因此，在倒置太阳能电池中，Al3?与Cl?共掺杂实现了最佳功率转换效率（PCE）。其中采用Al3?和Cl?共掺杂ZnO的器件获得了10.38%的最高PCE。
关键词： 电子传输层、Al3+阳离子、聚合物太阳能电池、掺杂、Cl?阴离子、光伏性能、功率转换效率、溶胶-凝胶法、氧化锌
更新于2025-09-12 10:27:22
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一种新型发光的一维→二维聚轮烷Zn(II)有机框架，在水介质中对Fe3+阳离子和Cr(VI)阴离子表现出双重响应荧光传感
摘要： 通过水热法构建了一种基于氨基/磺酸功能化配体2-氨基-5-磺基苯甲酸（H2afsba）和辅助柔性配体1,4-双(三氮唑-1-基甲基)苯（bbtz）的新型水解稳定锌(II)有机框架化合物{[Zn(afsba)(bbtz)1.5(H2O)2]·2H2O}n（1）。单晶X射线衍射分析表明1具有新颖的一维→二维聚轮烷骨架结构。对其固态漫反射紫外-可见光谱的详细分析显示，该材料可能作为潜在的宽带隙半导体材料。1表现出可逆的脱水-再水合行为，具有显著的溶剂依赖性荧光特性，在水中呈现最强荧光。该框架在多种溶剂中均保持优异的稳定性。值得注意的是，1在环境和生物体系中能对Fe3+阳离子实现高选择性、高效率检测，且对多种干扰金属阳离子具有抗性；同时也能从大量共存阴离子中特异性识别Cr(VI)（CrO4 2?/Cr2O7 2?）阴离子，展现出作为潜在高选择性传感材料的潜力。对目标分析物的水相检测限达到亚ppm级（CrO4 2?/Cr2O7 2?为0.22/0.26 ppm，Fe3+为0.07 ppm）。
关键词： 双响应荧光传感、Fe3?阳离子、Zn(II)-有机聚轮烷框架、Cr(VI)阴离子
更新于2025-09-10 09:29:36
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基于混合配体的两种高稳定性发光铅膦酸盐：对胸腺嘧啶分子和VO??阴离子的高选择性与灵敏度传感
摘要： 通过水热法制备了两种具有二维（2D）层状和三维（3D）框架结构的发光铅膦酸盐：Pb3[(L1)2(Hssc)(H2O)2]（1）和[Pb2(L2)0.5(bts)(H2O)2]·H2O（2）（H2L1 = O(CH2CH2)2NCH2PO3H2，H4L2 = H2PO3CH2NH(C2H4)2NHCH2PO3H2，H3ssc = 5-磺基水杨酸，NaH2bts = 5-磺基间苯二甲酸钠）。这两种化合物不仅表现出优异的热稳定性，而且在广泛的pH范围内能保持水溶液中的结构完整性。原子吸收光谱分析表明，铅膦酸盐中不存在Pb2+离子的溶出，证明其在水溶液中无毒。在化合物1中，Pb(1)O4、Pb(2)O7、Pb(3)O4和CPO3多面体相互连接形成一维链，再通过共享Hssc2?与相邻链连接构成2D层。值得注意的是，化合物1作为高选择性和高灵敏度的发光材料，可用于检测胸腺嘧啶分子，其检测限极低，仅为8.26 × 10?7 M。在化合物2中，Pb(1)O6和Pb(2)O5多面体通过边共享连接成二聚体，再通过角共享与相邻二聚体连接形成四聚体，该四聚体通过bts3?配体进一步连接成2D层；相邻的2D层最终通过共享L24?配体构建为3D结构?；衔?可作为检测VO3?阴离子的优良发光传感器。此外，还研究了这两种化合物可能的荧光猝灭机制。
关键词： 化学稳定性、发光性铅膦酸盐、VO3?阴离子、热稳定性、水热技术、荧光猝灭机制、胸腺嘧啶分子
更新于2025-09-10 09:29:36