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通过模板化电置换反应制备的3D金纳米枝晶层在表面增强拉曼散射传感和多相催化中的性能评估
摘要: 由高比表面积及大量尖锐棱边和顶点(能形成高密度SERS热点)为特征的致密三维金纳米枝晶层,是极具前景的表面增强拉曼散射(SERS)传感与催化基底。我们评估了通过在硅片上合理定位的金颗粒处引发三维金纳米枝晶生长,能在多大程度上优化其结构特性。为此,利用固态退火技术在图案化硅片表面形成的六方阵列母体金颗粒(晶格常数为1.5微米)引导了产生三维金纳米枝晶的电置换反应。通过在金颗粒边缘启动枝晶特征生长,既形成了三维金纳米枝晶,又避免了枝晶生长局限于基底平面。母体金颗粒的规则排列促进了致密重叠三维金纳米枝晶层的形成,该结构在拉曼显微镜分辨率范围内具有良好均匀性,相应的SERS成像实验也显示出适度的均匀度。本制备方案仅包含自下而上的工艺步骤,且无需使用昂贵仪器即可实施。
关键词: 非均相催化、电置换反应、三维金纳米枝晶、表面增强拉曼散射传感、固态退润湿
更新于2025-11-19 16:56:35
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共价有机框架作为一种高效、无金属的异相光催化剂,用于可见光下的有机转化
摘要: 可见光活性、非均相有机光催化剂为传统金属基催化剂提供了更可持续且环境友好的替代方案。具有永久孔隙率、柱状π阵列和优异稳定性的二维共价有机框架(2D-COFs),可成为有机转化非均相光催化的卓越平台。本研究报道了一种预先设计的具有电子给体-受体结构的亚胺基COF。该新型框架具有大比表面积、高结晶度、卓越稳定性、宽可见光吸收范围及良好光电响应特性。重要的是,研究发现其在可见光照射下能高效催化苯乙酰溴衍生物还原脱卤和醛类α-烷基化反应。此外,该COF具有良好的可循环性,经简单分离操作后可重复使用。当前研究揭示了2D-COFs作为金属自由非均相光催化剂在有机转化领域的重要应用前景。
关键词: 可见光、光催化、非均相催化、无金属、共价有机框架
更新于2025-09-23 15:23:52
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用于微生物污染物光催化消毒的电化学非多孔NiO-ZnO/TiO2纳米管/Ti板制备
摘要: 通过简便的电化学方法制备了无孔NiO-ZnO/TiO2纳米管/Ti光催化剂板。采用扫描电子显微镜和X射线衍射研究了改性板的结构和形貌特性,通过瞬态光电流响应和电化学阻抗谱评估了其光电化学(PEC)特性。在紫外光照射下研究了制备板对大肠杆菌和白色念珠菌的抗菌活性。结果表明,NiO-ZnO/TiO2纳米管/Ti板的光催化和PEC活性远高于TiO2纳米管/Ti、ZnO/TiO2纳米管/Ti和NiO/TiO2纳米管/Ti。NiO、ZnO和TiO2纳米管之间的协同效应促进了快速电荷分离以及缓慢的电子/空穴复合,从而提高了无孔NiO-ZnO/TiO2纳米管/Ti光催化剂板的光催化性能。
关键词: 微生物污染物、非均相催化、光催化消毒、NiO-ZnO复合物
更新于2025-09-23 15:23:52
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AgNPs@ZIF-8复合材料的可控合成:一种高效降解亚甲基蓝和刚果红的非均相光催化剂
摘要: 利用新型金属基复合材料进行有机染料的光催化降解是减少水污染最具吸引力和可持续性的方法之一。本研究通过原位生成银纳米颗粒(AgNPs)和沸石咪唑酯骨架结构材料(ZIF-8),展示了简便的AgNPs@ZIF-8合成方法,并采用粉末X射线衍射(PXRD)、X射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对不同银含量(标记为SZ、SZ1、SZ2、SZ3)的复合材料进行了表征。透射电镜(TEM)和能量色散X射线光谱(EDX)分析证实了ZIF-8基质中AgNPs(SZ中粒径为96 nm,SZ1至SZ3中为17.32±2.35 nm)的包覆/修饰。Brunauer-Emmett-Teller(BET)吸附-脱附研究表明,由于SZ中包裹了大量银纳米颗粒,其比表面积(982 m2/g)小于SZ1至SZ3。合成的复合材料在空气和氮气氛围中热稳定性高达400°C。与ZIF-8相比,AgNPs@ZIF-8因其大比表面积、高孔隙率和独特的协同效应,展现出优异的有机染料光催化降解效率。在pH≥7条件下,SZ2对亚甲基蓝(MB)的降解率达97.25%,对刚果红(CR)达100%。此外,通过GC-MS分析了降解产物片段,并探讨了可能的降解机制。
关键词: 银纳米粒子,有机污染物,光催化剂,非均相催化,复合材料
更新于2025-09-23 15:21:01
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CuIn乙基黄原酸盐:一种用于石墨烯量子点光敏化及具有理想绿色化学指标的咪唑并吡啶纳米催化合成的"多功能前驱体"
摘要: 近期,工业界和学术界对涉及地壳丰产过渡金属的混合纳米催化剂在光敏化和多组分反应中的开发研究方兴未艾。这类复合催化体系通过拓展不同领域的应用,既降低了生产成本又起到了桥梁纽带作用。本研究采用乙基黄原酸铜铟作为多功能前驱体:一方面合成胶体黄铜矿相硫化铜铟(CC-CIS NPs)用于石墨烯量子点光敏化;另一方面制备可重复使用的粉末纤锌矿相硫化铜铟纳米颗粒(PW-CIS500 NPs),通过醛、胺、炔的A3偶联策略实现取代咪唑并吡啶的选择性高效一锅法可持续合成。通过HR-TEM、PXRD、FESEM、元素分布分析、紫外可见光谱、光致发光、XPS、BET及ICP-OES/MS等技术对材料进行表征。证实胶体CuInS2锚定石墨烯量子点(GQDs)后光致发光强度淬灭,这是由于CIS-GQD界面发生高效电荷转移实现GQDs光敏化。另一方面,PW-CIS500 NCs催化的A3偶联策略展现出优异催化效率,在保持活性的同时可持续合成取代咪唑并吡啶,总转化数>210,E因子低至0.13,反应物料效率高达88%。
关键词: 多组分反应、非均相催化、硫化铜铟、乙基黄原酸铜铟、咪唑并吡啶、石墨烯量子点、电荷转移
更新于2025-09-23 15:19:57
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利用壳隔离等离子体超结构将表面增强拉曼光谱技术拓展至液体领域
摘要: 基于金/二氧化硅的等离子体超结构(PS)被制备用于液相应用中的壳隔离纳米粒子增强拉曼光谱(SHINERS)。这些超结构由表面负载等离子体金纳米粒子(NPs)的功能化二氧化硅球组成。功能化处理采用(3-氨基丙基)三甲基氧基硅烷和聚乙烯亚胺(PEI)。在透射电镜(TEM)、紫外可见光谱(UV/Vis)和动态光散射(DLS)实验中,PEI功能化的球体显示出最高的金纳米粒子吸附密度。随着金纳米粒子/二氧化硅球尺寸比的减小,也观察到吸附密度的增加。为优化等离子体活性,将61纳米的金纳米粒子负载到900纳米的二氧化硅-PEI球上,并在这些超结构表面包覆一层超?。?-2纳米)的二氧化硅以获得壳隔离等离子体超结构(SHIPS),从而防止金纳米粒子与液体介质直接接触。Zeta电位测量、TEM和SHINERS表明二氧化硅包覆成功。使用SHIPS和638纳米激光的SHINERS检测限约为罗丹明10^-12摩尔(未包覆PS为10^-15摩尔),所有采集设置均适用于催化应用。
关键词: 拉曼光谱、等离子体纳米颗粒、反应监测、非均相催化、表面增强拉曼散射
更新于2025-09-19 17:13:59
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对来自巴西帕拉州的高岭石进行改性,用于阴离子染料的光催化脱色
摘要: 在不同材料表面引入氧化钛及其他过渡金属被证明是提高光催化效率的有效策略,该策略旨在消除持久性有机污染物(如染料)对水体系造成的污染。本研究旨在评估基于高岭石(Kaol)与二氧化钛的纳米复合材料(通过溶胶-凝胶法制备)在亚甲基蓝染料(CBB)水溶液脱色中的催化性能。这些纳米复合材料由四异丙醇钛与纯化天然高岭石反应生成,并经不同温度煅烧而成。通过XRD、FTIR、SEM-XED、BET-BJH及漫反射光谱等技术对样品进行表征,证实了其结构、晶体形态、钛在黏土结构中的掺杂情况,以及改性导致的形貌、织构和能隙变化。光催化测试分别采用5×10?? mol L?1染料溶液与1.0、1.5 g L?1合成材料浓度进行。在所有纳米复合材料中,300°C煅烧样品KaolBT-300展现出最佳光催化性能。当KaolBT-300投加量为1.5 g L?1并添加H?O?氧化剂时,经120分钟光照后CBB染料溶液脱色率提升至97.31%。CBB染料脱色动力学符合准一级反应规律。此外,KaolBT-300样品在连续三次光催化循环中表现出TiO?颗粒在黏土表面的显著附着稳定性,表明其适用于有机污染物降解的高级氧化工艺。
关键词: 天然粘土,溶胶-凝胶合成,非均相催化,二氧化钛,水处理,染料
更新于2025-09-10 09:29:36
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催化界面处理性设计的杂化纳米结构的等离激元增强电催化性能
摘要: 近年来,等离子体金属纳米粒子(NPs)在提升精心设计的杂化电催化剂催化效率方面展现出良好前景。特别是将等离子体功能与基于金属的核壳结构耦合于等离子体增强电催化中,为提高催化剂性能提供了可持续途径。本研究报道了经合理设计的金纳米粒子(AuNPs)包裹还原氧化石墨烯(rGO)间隔层并与钯纳米粒子(PdNPs)复合形成的最终材料(AuNP@rGO@Pd)。该rGO层可促进PdO还原,显著增强这些纳米杂化结构的导电性和催化活性。优化后的AuNP@rGO(1)@Pd展现出等离子体增强电催化性能,在析氢反应和析氧反应中的活性分别提升约1.9倍和1.1倍。与商用Pd/C相比,该复合材料在10000秒内也表现出更优异的稳定性。通过原位X射线吸收光谱监测光照下产生的电子密度变化,揭示了催化性能增强的机理:高能载流子富集于复合的PdNPs中,使整体水分解反应获得更高催化性能。本研究的结论将为后续类似杂化纳米结构的等离子体诱导电催化研究提供启示。
关键词: 等离子体纳米颗粒、非均相催化、光电催化、析氧反应(OER)、析氢反应(HER)
更新于2025-09-09 09:28:46