与TiO2薄膜中非晶前驱体状态相关的选择性板钛矿多形体形成

摘要： 过去几十年已发表多种板钛矿TiO?合成方法，但鲜有研究探讨其相较于稳定相金红石和锐钛矿的稳定机制。本研究考察脉冲激光沉积参数对非晶态前驱体二氧化钛薄膜的影响——该薄膜经退火后结晶为稳定与亚稳态TiO?多形体。我们发现沉积腔室氧压强烈影响非晶前驱体的非平衡态，最终决定多形体的选择性形成：低氧压（pO?<0.1 mTorr）时金红石为主相，高氧压（pO?>5 mTorr）时锐钛矿占优，而板钛矿主要在中等氧压（0.5-1.0 mTorr）区间形成。因此通过氧缺陷调控前驱体的非晶结构（即Ti-O键合与多面体排布），有望从亚化学计量非晶前驱体中选择性获得晶体TiO?多形体。通过操纵前驱体非晶态的结构与内能来定向控制相选择性，对于合成相比稳定相具有更优异性能的亚稳态晶体相具有重要潜力。