时间分辨脉冲受激拉曼光谱技术：基于三台同步锁模激光器

摘要： 对光化学反应动力学的完整理解始于对光激发分子电子和振动结构的实时测量。采用飞秒光泵浦、拉曼泵浦和拉曼探测脉冲的时间分辨受激拉曼散射技术（TR-ISRS）是研究光激发分子结构变化的精密手段之一。我们证明，利用同步的三台锁模激光器（无需任何延时装置）即可实现这种飞秒级TR-ISRS。通过独立精确调控三个重复频率，我们实现了三束脉冲间两个延迟时间的自动扫描，从而既能快速采集数据，又能对五阶TR-ISRS信号进行大动态范围测量。因此，这种基于三锁模激光器的TR-ISRS技术有望为凝聚相和生物体系中光化学反应动力学的长期监测提供关键支持。