基于水溶液喷涂制备的带隙调控型10.04%高效CZTSSe太阳能电池器件特性

摘要： 采用水基喷雾热解法制备的Cu2ZnSn(Sx,Se1–x)4(CZTSSe)薄膜太阳能电池具有多样的S/(S+Se)比例。通过精细调控S/(S+Se)比例，基础CZTSSe器件效率从7.02%显著提升至10.04%，开路电压损耗最低降至616 mV，填充因子从56.42%提高至62.38%。当S/(S+Se)比例从0增至0.4时，观察到表面致密性改善且晶粒尺寸略有减小，这增大了分流电阻并相应提高了填充因子。然而当硫合金化比例超过S/(S+Se)=0.4时，晶粒尺寸过度减小对器件性能产生不利影响。为深入理解S/(S+Se)比例的作用机制，通过导纳谱(AS)、温度依赖电流-电压特性(J-V-T)、时间分辨光致发光(TRPL)和拉曼深度剖析进行了详细光谱分析。实验结果表明不同S/(S+Se)比例会产生各异的功率转换效率(PCE)限制因素：当S/(S+Se)≥40%时会产生高密度深能级缺陷态，而当Se/(S+Se)≥80%时会出现红区扭折现象并伴随更大的导带偏移。因此要获得高效CZTSSe太阳能电池，必须精细调控S/(S+Se)比例。