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水解衍生的DMAI/DMAPbI<sub>x</sub>中间化合物对CsPbI<sub>3</sub>太阳能电池性能的影响
摘要： 引入氢碘酸（HI）作为中间化合物的水解前驱体，已成为制备高质量稳定CsPbI3钙钛矿太阳能电池（PSCs）的关键问题。然而，这些中间化合物的材料组成及其对器件性能的影响尚不明确。本研究制备了一系列高质量中间化合物，证实其成分为DMAI/DMAPbIx。进一步表征表明该体系主要成分仍为CsPbI3。大部分二甲铵（DMA+）有机组分在退火过程中流失，仅有微量DMA+掺杂进入CsPbI3并稳定其结构。同时，过量DMA+与CsPbI3表面的Pb2+形成路易斯酸碱加合物并产生相互作用，该过程钝化了CsPbI3薄膜并降低了复合速率。最终制得的CsPbI3薄膜具有高结晶度、均匀形貌和优异稳定性，对应PSC器件展现出稳定特性，功率转换效率（PCE）提升至17.3%。
关键词： DMAPbIx，中间化合物，CsPbI3，太阳能电池，DMAI
更新于2025-09-23 15:19:57
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DMAI衍生无机钙钛矿太阳能电池中的化学成分与相演变
摘要： 基于铯的无机钙钛矿CsPbI3太阳能电池因其相比有机-无机杂化体系具有更优的热稳定性和更低的离子迁移率而备受关注。然而，理想黑相CsPbI3在室温下热力学不稳定，会自发转变为非光活性的黄色相。这种相不稳定的本质在于铯阳离子尺寸过小，难以维持三维PbI3-框架结构。离子尺寸失配产生的巨大晶格应变会驱动CsPbI3从三维钙钛矿相向一维非钙钛矿相转变。因此，提升晶格对称性和降低晶格应变是解决相不稳定问题的两个关键方向。 纳米晶诱导相稳定是通过增加薄膜晶体比表面积来降低晶格应变的策略，通常通过在前驱体溶液中引入有机长链烷基胺实现。该方法的缺陷在于大量晶界对载流子传输与注入的负面影响。目前最广泛应用且有效的策略是基于DMAI的方法体系，包括DMAI添加剂法和HI衍生法。HI衍生法（通常称为HI添加剂、HI?PbI2或HPbI3前驱体）不可避免地会在前驱体溶液中通过HI与DMF反应产生DMA副产物。尽管已有若干研究聚焦于纯无机相或有机-无机复合相的最终钙钛矿层制备，但结论仍存在巨大争议。因此，有机DMA阳离子是否存在、其在晶格中的含量、DMA/Cs混合钙钛矿相的特性以及DMAI辅助形成铯基钙钛矿薄膜的机理仍不明确。 本研究追踪了热处理过程中钙钛矿层的化学组成、相态及带隙变化。发现通过可控热退火工艺，可形成具有特定Cs4PbI6残留量的热力学更稳定混合阳离子DMA0.15Cs0.85PbI3钙钛矿。与其它混合阳离子钙钛矿材料不同，DMA/Cs混合钙钛矿的组分比例固定而非连续分布。进一步热退火使薄膜依次转变为C(cid:26)(cid:4)(cid:14)(cid:18)/(cid:25)3和D(cid:26)(cid:4)(cid:14)(cid:18)/(cid:25)3。DMA0.15Cs0.85PbI3相具有更对称的结构、更窄的带隙以及优于C(cid:26)(cid:4)(cid:14)(cid:18)/(cid:25)3的相稳定性。这些发现将有助于深入理解无机钙钛矿的特性及其相稳定问题。
关键词： DMAI、无机钙钛矿、CsPbI3、相稳定性、太阳能电池
更新于2025-09-12 10:27:22