无铅混合阴离子钙钛矿光伏材料的第一性原理筛选

摘要： 有机-无机杂化铅基钙钛矿在光伏领域取得了快速进展。然而，这些材料的毒性和较差的长期稳定性仍限制其进一步商业化应用。本文提出一种无铅混合阴离子钙钛矿体系，通过将硫族元素引入钙钛矿八面体来提升体系稳定性。我们对192种ABX'X"2型无铅混合阴离子钙钛矿（A=Cs+、CH3NH3+和HC(NH2)2+；B=Ga3+、In3+、Sb3+、Bi3+；X'=O2-、S2-、Se2-、Te2-；X"=F-、Cl-、Br-、I-）的带隙进行了第一性原理计算。研究发现带隙与平均阴离子电负性呈线性关系，阴离子对带边态的贡献与电子亲和能及结构参数相关。综合考虑钙钛矿形成多重因素后，我们筛选出具有合适光伏带隙（1.3 eV）的潜力材料CsInOBr2。