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oe1(光电查) - 科学论文

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  • 电荷转移复合物中超快非绝热动力学的多组态埃伦费斯特模拟

    摘要： 旨在弥补标准平均场Ehrenfest方法中相关性缺失的多组态Ehrenfest（MCE）方法，已被提出作为量子传播的相干态基ansatz[D. V. Shalashilin，《化学物理杂志》130卷244101页(2009年)]，以及基于变分高斯的多组态含时Hartree（G-MCTDH）方法的经典极限[S. R?mer与I. Burghardt，《分子物理》111卷3618页(2013年)]。本文建立了这些方案间的形式联系，并评估了MCE在经典极限子系统相干态表示中的性能。以寡聚噻吩-富勒烯给体-受体复合物的超快相干电荷转移动力学为代表性模型体系（采用双态线性振动耦合模型描述），将MCE计算结果与10-40个振动模下的MCTDH参考计算进行对比。研究表明：当维度超过10个模时，电子相干的正确表征关键取决于初始未占据高斯函数的采样。

    关键词： 非绝热动力学、多组态埃伦费斯特方法、高斯波包、MCTDH方法、超快动力学、电荷转移复合物

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 基于Meyer-Miller映射哈密顿量的对称准经典动力学方法在处理位点激子模型中的性能评估

    摘要： 基于Meyer-Miller映射哈密顿量的对称准经典动力学方法（MM-SQC）在处理复杂体系非绝热动力学方面展现出巨大潜力。我们通过全面基准计算评估了该方法在各类位点激子模型中的表现，并与量子动力学方法——多层多组态含时Hartree（ML-MCTDH）的精确结果进行对比。所选位点激子模型参数代表了光捕获系统和有机太阳能电池中光诱导激子动力学过程的典型原型，涵盖快/慢浴环境及不同系统-浴耦合强度等广泛情形。当浴环境特征频率较低时，MM-SQC方法表现极佳，其结果与ML-MCTDH几乎完全一致；处理快浴时，若高频浴模被经典方式不当处理，两种方法会出现偏差；采用冻结高频模的绝热重整化构建约化哈密顿量后，MM-SQC动力学结果可与ML-MCTDH相当。因此MM-SQC方法本身在所有测试位点激子模型中均能给出合理结果，但需对浴模进行恰当处理。研究还讨论了核自由度初始采样方法差异对MM-SQC动力学可能产生的影响。

    关键词： 非绝热动力学、ML-MCTDH方法、位点激子模型、对称准经典动力学、Meyer-Miller映射哈密顿量

    更新于2025-09-10 09:29:36