由Pb-I八面体锚定实现的高相稳定性CsPbI?助力高效无机钙钛矿光伏器件

摘要： 无机钙钛矿CsPbI3展现出晶体结构畸变和量子限域效应等特殊性质，但其较差的相稳定性严重阻碍了应用。本研究从PbI6八面体角度揭示了光活性CsPbI3相变的本质，并开发出稳定光活性相及降低缺陷密度的简便方法。通过多功能4-氨基苯甲酸(ABA)修饰CsPbI3，继而采用空间位阻溴化新斯的明(NGBr)进一步调控薄膜表面(NGBr-CsPbI3(ABA))。吸附于晶界/表面的ABA或NG阳离子通过增加八面体旋转能垒锚定PbI6八面体，维持共角PbI6八面体连续阵列并动力学稳定光活性相CsPbI3。此外，添加的ABA和NGBr不仅与CsPbI3中的浅能级/深能级缺陷相互作用显著降低缺陷密度，还改善了CsPbI3与电荷传输层间的能级匹配。最终，基于NGBr-CsPbI3(ABA)的冠军无机钙钛矿太阳能电池实现18.27%效率并具有优异稳定性。该工作为获得高相稳定性且低缺陷密度的无机钙钛矿以推动其光电器件应用提供了可行方案。