碳纳米管-二氧化钛纳米复合材料增强光催化活性用于二氧化碳还原与水分解的机理研究

摘要： 利用二氧化钛（TiO?）及其改性材料进行光催化还原二氧化碳和制氢，是未来可预见时期内解决全球能源需求的有效途径。本研究通过简便的声热联合法结合水热处理，合成了一系列高效稳定的多壁碳纳米管（CNT）修饰TiO?纳米颗粒。与未改性的TiO?相比，所制备的CNT-TiO?光催化剂在UVA及可见光下对CO?还原表现出更优的光催化活性；且在常温和常压条件下通过可见光实现了水（H?O）分解。其中2.0CNT-TiO?在UVA照射下对CO?还原生成甲醇、氢气和甲酸的产率分别达到2360.0、3246.1和68.5 μmol g?1 h?1，其可见光下制甲醇性能进一步测试显示产率为1520.0 μmol g?1 h?1。在pH 2条件下，2.0CNT-TiO?通过可见光驱动水分解产氢的最高速率为69.41 μmol g?1 h?1。通过计算研究揭示了CNT-TiO?复合材料的初级光催化反应及其精细结构特征：CNT与TiO?纳米颗粒的结合优先发生在(101)晶面而非(001)晶面，这种相互作用在TiO?禁带中形成共有轨道，使得CNT-TiO?复合物可通过可见光激发实现TiO?与CNT间的电荷转移；而紫外光激发则可在任意方向（CNT→TiO?或TiO?→CNT）产生电荷转移，后者在牺牲电子供体TEOA存在时发挥作用。