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oe1(光电查) - 科学论文

64 条数据
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  • 偶氮Y功能化共轭有机聚合物用于可见光驱动CO?与H?O高效还原为CO

    摘要： 在无需任何牺牲试剂的情况下，利用可见光驱动水存在时将二氧化碳还原为富能化学品具有重要意义但颇具挑战。本文报道了具有高达610平方米/克比表面积的曙红Y功能化多孔聚合物（PEosinY-N，N=1-3）。这些材料在可见光照射下，无需光敏剂或牺牲试剂，仅利用气态水即可高效催化二氧化碳还原为一氧化碳。其中由曙红Y与1,4-二乙炔基苯偶联制得的PEosinY-1展现出最佳性能，其唯一碳质产物一氧化碳的生成速率达33毫摩尔/克·小时，选择性高达92%。该研究为设计制备高效太阳能转化光催化活性聚合物提供了新思路。

    关键词： 光还原、二氧化碳还原、水氧化、多孔有机聚合物、一氧化碳

    更新于2025-09-23 02:42:40

  • 等离激元光催化在太阳能燃料中的应用

    摘要： 等离子体系统诱导的化学过程是一个快速发展的领域，具有众多潜在的战略应用。其中之一是通过结合等离子体金属纳米颗粒（M NPs）与半导体（SC），将太阳能转化为化学燃料。当局域表面等离子体共振（LSPR）与半导体的吸收光谱不匹配时，这些系统的一个局限性在于热电子通过M NPs/SC界面形成的肖特基势垒从M NPs向SC转移的效率。我们在此展示，通过吸附NaBH4?；さ? nm金溶胶制备的高比表面积1wt.%Au/TiO2-UV100材料，在仅太阳光或可见光照射下均能有效催化二氧化碳与水反应生成甲烷，其CH4与H2的选择性达到63%。通过调节金纳米颗粒尺寸和二氧化钛比表面积（特别是采用热处理手段），凸显了金属分散度及可接触的Au-TiO2周界界面在直接基于半导体的太阳能过程中的关键作用。金纳米颗粒密度的变化则揭示了金作为助催化剂与载流子复合位点的双重角色。研究表明，等离子体诱导过程贡献了高达20%的太阳能活性。较大的金纳米颗粒尺寸和半导体载体较高的结晶度能增强等离子体效应的贡献。通过预煅烧TiO2-UV100至450°C，在保持120 m2 g-1较高比表面积的同时最小化表面羟基化，从而在太阳光和可见光照射下获得活性与选择性俱佳的最佳单金属体系。在热电子过程中实现了100%的甲烷选择性这一先进水平。

    关键词： 甲烷生成、金纳米粒子、二氧化钛、选择性、二氧化碳还原、热电子、等离子体光催化、太阳能燃料

    更新于2025-09-23 09:34:05

  • 一种新型纳米复合材料：介孔二氧化硅负载的镍纳米晶体经二氧化铈团簇修饰，具有极高的光转燃料效率，可用于紫外-可见-红外光驱动的二氧化碳还原

    摘要： 通过简便方法合成了一种以介孔二氧化硅为载体、铈簇修饰镍纳米晶体的新型纳米复合材料。该材料在无额外加热条件下，经聚焦紫外-可见-红外光照射即可高效催化甲烷还原二氧化碳生成一氧化碳和氢气（CRM反应），展现出卓越的光热催化活性。其氢气和一氧化碳产率分别高达33.42和41.53 mmol·min?1·g?1，光能转燃料效率突破27.4%。即使在λ>690 nm的聚焦可见-红外光照射下，该复合材料仍保持优异的CRM光热催化性能。研究发现铈簇修饰显著提升了镍纳米晶体的光热催化活性与稳定性，其卓越性能源于全光谱光热转换驱动的高效热催化反应及材料本身的优良热催化活性?；赥G-MS、XRD、TEM、原位FTIR、拉曼光谱、同位素标记实验及DFT计算，我们揭示了光热催化活性与耐久性提升机制及新型光激活效应：纳米复合材料中铈簇氧原子参与镍晶体表面的CRM反应，显著降低了C*和CH*物种氧化这一关键步骤的活化能；聚焦光照进一步降低反应活化能，从而大幅提升光热催化活性。

    关键词： 光热催化、二氧化碳还原、光催化、纳米复合材料、光能转燃料效率

    更新于2025-09-23 14:18:28

  • 介孔薄壁石墨相氮化碳微管超分子静电自组装实现高效可见光光催化活性

    摘要： 为实现高效太阳能转化，中空石墨相氮化碳（g-C3N4）的形貌工程因具有丰富暴露活性位点和短光生载流子传输距离的优势成为极具前景的策略，但其结构易坍塌导致难以控制。本研究首次开发了一种简便的超分子静电自组装策略，成功制备出壳层厚度约13纳米的介孔薄壁g-C3N4微管（mtw-CNT）。与块体g-C3N4相比，该形貌调控使比表面积提升12倍，光学吸收显著增强，带隙拓宽0.18电子伏特，光电流密度提高2.5倍，并延长了体相至表面的载流子寿命。由此，改性g-C3N4展现出最优光催化产氢速率3.99 mmol·h?1·g?1（λ > 420 nm），具有卓越的表观量子效率8.7%（λ = 420 ± 15 nm）及长期稳定性。此外，mtw-CNT在光催化CO2还原制CO反应中选择性高达96%（λ > 420 nm），远超传统硬模板法和软模板法制备的多孔g-C3N4光催化剂。

    关键词： 薄壁结构、光催化、石墨相氮化碳、氢气生成、介孔微管、二氧化碳还原

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 基于量子点修饰g-C3N4的光催化剂及其光催化活性提升研究综述

    摘要： 21世纪，为应对能源短缺和环境污染问题，发展可持续能源与先进技术至关重要。半导体光催化技术能直接将太阳能转化为化学能，因其环保特性而得到广泛应用。在光催化领域，石墨相氮化碳（g-C3N4）因其独特的理化性质日益受到关注。因此，众多研究者尝试将量子点（QDs）与g-C3N4复合以优化光催化活性。本综述介绍了g-C3N4与QDs复合制备新型光催化剂的研究进展，总结了QDs/g-C3N4基光催化剂的制备方法，并探讨了碳量子点（CQDs）、石墨烯量子点（GQDs）及g-C3N4量子点修饰g-C3N4的光催化性能与应用机制的最新研究。最后，本文讨论了QDs修饰的g-C3N4基光催化剂在光催化应用中的挑战与未来展望。希望本综述能为推动QDs修饰g-C3N4基光催化剂的应用提供有价值的参考与见解。

    关键词： 有机污染物光降解、产氢、石墨相氮化碳（g-C3N4）、光催化、二氧化碳还原、量子点（QDs）

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 由功能化钴四氮杂大环催化剂与CuInS?/ZnS量子点共价连接的杂化组装体的电荷转移动力学及光化学产氢催化性能

    摘要： 尽管钴配合物[Co(CR)X2]+（CR=2,12-二甲基-3,7,11,17-四氮杂双环[11.3.1]十七碳-1(17),2,11,13,15-五烯）作为电催化与光催化产氢及二氧化碳还原催化剂已研究三十余年，但此前仅未功能化的该配合物被用作体相溶液中的自由催化剂?？悸堑酵ü榷ü布奂δ芑肿哟呋?MCs)固定于光捕获材料表面常能有效提升半导体/MC杂化光催化体系的活性，我们首次制备了具有锚定基团的功能化[Co(CR)X2]+配合物（C1，X=Br）——其大环配体15位连接(20,60-二羧基吡啶-40-基)基团。将C1共价连接于CuInS2/ZnS（CISZ）核壳量子点(QDs)表面，获得C1@CISZ杂化组装体。对比研究表明：在相同条件下，C1@CISZ与未功能化的[Co(CR)Br2]+配合物（C2）及CISZ QDs组成的非键合参照体系（记作C2+CISZ）相比，其可见光驱动产氢光催化活性高出2-3倍。值得注意的是，分离的C1@CISZ组装体在长期光解过程中比C2+CISZ体系更稳定。此外，光致发光(PL)与瞬态吸收(TA)光谱研究证实：C1在CISZ QDs表面的共价固定加速了电子从量子点向催化剂的转移，同时延缓了量子点表面的电荷复合过程。这种显著提升的电荷分离效率使得C1@CISZ杂化组装体在光催化产氢方面表现出比C2+CISZ更高的活性。

    关键词： 光化学产氢、钴配合物、光催化制氢、二氧化碳还原、电荷转移动力学、CuInS2/ZnS量子点

    更新于2025-09-16 10:30:52

  • 由石墨烯包裹的镍纳米颗粒组装而成的磁性空心球用于高效光催化二氧化碳还原

    摘要： 高效、稳定且易于回收的催化剂对于光化学还原二氧化碳制备燃料和化学品具有重要价值。本研究展示了一种由金属镍纳米颗粒包裹少层石墨碳（GC）构成的Ni@GC磁性中空球体光催化剂，在二氧化碳还原反应中展现出优异性能。该中空球体通过在氮气氛围下热解镍基金属有机框架（Ni-MOF）制备而成。系列物化表征证实其具有大比表面积和高孔隙率结构。镍-碳键的存在使多孔Ni@GC材料能有效促进光生电荷分离传输并增强二氧化碳吸附能力。在钌光敏剂协同作用下，该催化剂在可见光照射下表现出卓越的CO2-to-CO转化活性，CO产率达27 μmol h-1（即9.0 mmol h-1 g-1）。此外，Ni@GC光催化剂具有优异稳定性，可通过磁场便捷分离回收。基于材料能级分析，我们还提出了可能的光敏化二氧化碳转化机理。

    关键词： 磁性纳米颗粒、空心球体、石墨烯、光催化、二氧化碳还原

    更新于2025-09-16 10:30:52

  • PVP辅助激光烧蚀法制备锚定于还原氧化石墨烯(rGO)上的银纳米立方体，用于高效光催化CO2还原

    摘要： 负载金属纳米粒子的石墨烯纳米复合材料已被广泛研究用于多种科学和技术应用。本研究报道了一种简便方法，通过策略性结合湿化学法和激光烧蚀技术，实现金属纳米粒子形状与尺寸的可控直接生长，以及后续在溶液中的石墨烯杂化复合。通过将氧化石墨烯（GO）与可调浓度聚乙烯吡咯烷酮（PVP）在水溶液中混合，采用脉冲激光烧蚀法生成面心立方晶体结构的银纳米立方体，并借助PVP负载于GO纳米片上。PVP对银（100）晶面的优先吸附促使暴露（100）晶面的银纳米立方体生成。结果表明，随着PVP浓度增加，球形颗粒的形貌产率降低。X射线衍射（XRD）和紫外-可见光谱分析证实GO发生部分还原。在CO2气体还原反应中，立方银负载还原氧化石墨烯复合材料的光催化转化率在6小时内可达133.1 μmol g?1。

    关键词： 银纳米立方体、聚乙烯吡咯烷酮、激光烧蚀、二氧化碳还原、光催化、氧化石墨烯

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 碳量子点修饰与氧掺杂g-C3N4在二氧化碳光催化还原中增强甲烷选择性

    摘要： 石墨相氮化碳（g-C3N4，CN）存在电荷分离效率低、CO2吸附与活化位点不足以及表面反应动力学迟缓等问题，这些已被公认为其应用于CO2光催化还原的主要障碍。本研究采用简便的一步水热法，通过碳量子点（CQD）修饰和氧原子掺杂对CN进行改性。引入的CQD不仅促进电荷转移与分离，还提供了额外的CO2吸附与活化位点。此外，氧原子掺杂的CN（OCN）在掺氧过程中伴随氮缺陷的形成，通过促进水的解离与氧化半反应，成为可持续的H+供体。由于二元复合CQDs/OCN协同解决了CN基材料面临的三大难题，CQDs/OCN-x（x代表混合溶液中实验室用H2O2（30 wt.%）的体积比）在CO2光催化转化生成CH4方面的性能至少提升了11倍。本工作提出的复合光催化剂设计与机理，可为开发具有高CH4选择性的高效CO2光催化转化光催化剂提供更多合理设计思路。

    关键词： 碳量子点、光催化、石墨相氮化碳（g-C3N4）、氧掺杂、二氧化碳还原

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • Bi4NbO8Cl {001}纳米片与g-C3N4耦合构建二维/二维异质结用于光催化降解及CO2还原

    摘要： 光催化活性主要受限于光吸收不足和载流子间强烈的复合。本研究首次采用熔盐生长法合成了暴露{001}晶面的Bi4NbO8Cl纳米片，其降解四环素(TC)和双酚A(BPA)的光催化性能较固相反应法制备的Bi4NbO8Cl颗粒显著提升。随后通过高能球磨和后烧结工艺构建了二维/二维Bi4NbO8Cl/g-C3N4异质结光催化剂以实现紧密的界面相互作用。所有Bi4NbO8Cl/g-C3N4复合材料的催化活性均大幅超越Bi4NbO8Cl纳米片和g-C3N4单体，更远优于机械混合样品。我们考察了催化剂浓度、pH值及TC浓度等参数对光催化降解的影响，并发现该复合材料在CO2还原产CO反应中也表现出增强的光催化活性。性能提升源于二维结构优势与II型异质结界面协同效应的协同促进电荷分离，选择性光沉积Pt和MnOx证实还原位点位于Bi4NbO8Cl纳米片而氧化位点在g-C3N4。本研究为环境与能源应用的高效可见光催化剂制备提供了新思路。

    关键词： g-C3N4、光降解、Bi4NbO8Cl纳米片、二氧化碳还原、异质结

    更新于2025-09-11 14:15:04