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一种氰桥双锰羰基配合物，可光化学还原CO?为CO
摘要： 一种氰桥联双锰羰基配合物可光化学还原CO?为CO? 郭信雅、李蒂莎、朱安泰、史蒂文·E·蒂格纳、格雷戈里·D·斯科尔斯及安德鲁·B·博卡斯利* 已知三羰基锰(I)配合物如[Mn(bpy)(CO)?L]（L=Br或CN）是CO?电催化还原为CO的催化剂。然而由于其在紫外和可见光下快速光降解，这些单核锰配合物若无光敏剂辅助则未被视作CO?还原光催化剂。本文报道了一种兼具电催化与光化学活性的氰桥联双锰配合物{[Mn(bpy)(CO)?]?(μ-CN)}ClO?，能将CO?还原为CO。相较于[Mn(bpy)(CO)?CN]电催化剂，该氰桥联双核配合物以H?O为质子源时对CO?还原具有更高电催化效率。此外，我们还报道了该双锰配合物在395 nm光照下实现光化学还原CO?为CO的反应。
关键词： 电催化剂、氰桥联、光化学还原、二氧化碳还原、双锰、光催化剂、羰基配合物
更新于2025-11-19 16:56:42
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缺陷型ZnS纳米颗粒原位锚定在氮掺杂碳上作为优异的氧还原反应催化剂
摘要： 缺陷工程已被用于开发低成本且高效的催化剂以促进氧还原反应。然而，以金属阳离子空位作为氧还原反应活性位点的催化剂开发仍显不足。本研究采用一步法在900°C下制备了氮掺杂碳负载的ZnS纳米颗粒作为氧还原反应催化剂。高分辨率透射电镜图像显示这些催化剂中存在明显的ZnS纳米颗粒缺陷。该制备方法促进了催化剂合成，所得产物在碱性介质中展现出优异的电催化性能：相较于20 wt% Pt/C，其具有更低的起始电位、更低的半波电位、四电子转移过程及更优的耐久性。更重要的是，密度泛函理论计算表明，所制备催化剂中利用Zn空位作为活性位点时，从*OO生成OOH*的反应能垒更低，从而更有利于氧还原反应。因此，这种含Zn空位的新型催化剂可作为潜在电催化剂，在燃料电池领域有望替代铂基催化剂。
关键词： 密度泛函理论计算，氧还原反应，锌空位，电催化剂，缺陷硫化锌纳米颗粒
更新于2025-11-14 17:03:37
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金掺杂诱导碳量子点荧光显著增强及非晶氢氧化钴析氧反应催化活性提升
摘要： 金掺杂显著增强碳量子点荧光及非晶氢氧化钴的析氧反应催化活性。利用电催化剂进行水分解有望提供替代绿色能源，以满足日益增长的能源需求并解决化石燃料相关的环境问题。本文报道了硫、氮和金共掺杂碳量子点（Au-SCQDs）的一步合成法，其荧光强度及非晶Co(OH)?纳米颗粒的析氧反应（OER）催化活性较纯Co(OH)?及商业RuO?和Pt/C催化剂均显著提升。硫氮共掺杂CQDs中引入金掺杂后荧光强度增强超过70倍。掺入Au-SCQDs的非晶Co(OH)?在2.07 V施加电位下产生178 mA cm?2电流密度，而未掺杂Co(OH)?仅为59 mA cm?2。要获得10 mA cm?2几何电流密度，非晶Co(OH)?-Au-SCQDs（CSA）根据制备Au-SCQDs所用金离子浓度不同需388-456 mV过电位，该数值等于或低于商业电催化剂所需过电位。Co(OH)?-Au-SCQDs（CSA）的显著增强的OER活性归因于电负性金属导电金原子的存在以及非晶Co(OH)?的高催化表面积。本研究展示了一种利用非晶Co(OH)?NPs电催化剂的新方法，通过整合电负性导电金原子掺杂的SCQDs基质可提供更多催化活性位点。
关键词： 非晶态氢氧化钴、荧光、水分解、金掺杂、碳量子点、析氧反应、电催化剂
更新于2025-10-22 19:40:53
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掺杂CePd纳米颗粒的碳纳米纤维作为染料敏化太阳能电池的高效对电极
摘要： 本研究采用低成本且用途广泛的静电纺丝技术制备了掺杂铈-钯（CePd）的碳纳米纤维（CNFs），并成功将其作为对电极用于组装染料敏化太阳能电池（DSSCs）。通过X射线衍射仪（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、场发射扫描电子显微镜（FESEM）和透射电子显微镜（TEM）等物化表征技术证实了Ce与Pd纳米颗粒成功掺杂于碳纳米纤维中。循环伏安法研究表明，CePd掺杂CNFs对碘氧化还原电对表现出良好的电催化活性。以CePd掺杂CNFs为对电极（CE）制备的DSSC获得了4.52%的应用级光电转换效率（PCE），开路电压（VOC）为0.739 V，短路电流密度（JSC）达11.42 mA/cm2，填充因子（FF）为0.54。初步结果表明，这种CePd掺杂CNFs基对电极是光电器件中具有应用前景且成本效益高的替代方案。
关键词： 合金纳米粒子，太阳能电池，电催化剂，循环伏安法，碳纳米纤维
更新于2025-09-23 15:23:52
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氧化石墨烯与过渡金属二硫化物之间的二维肖特基结：光响应特性与电催化性能
摘要： 二维石墨烯是导体而非半导体。二维过渡金属二硫化物（TMD）是半导体而非导体。制备同时兼具石墨烯与TMD优势的二维复合材料已被证明具有挑战性。本研究合成了少层厚度的二维WS?/二维GO和二维MoS?/二维GO复合材料。电子结构显示该二维复合材料中存在高含量的Mo??3d?/?和W??4f?/?低结合能态，这归因于二维复合材料表面硫原子的部分缺失以及新形成的C-W-S和C-Mo-S杂原子键。研究建立了二维GO与二维TMD（二维G-T结）之间的肖特基结并表现出显著光电响应。这两种二维复合材料的优异电催化性能源于二维TMDs与二维GO之间的二维肖特基结。二维肖特基结（二维G-T结）中的层间电子耦合激活了二维TMDs或GO二维表面上的惰性位点?；诙琖S?/二维GO的染料敏化太阳能电池（DSCs）在标准太阳光照强度（AM1.5，100 mW cm?2）下的功率转换效率达9.54%，这是无铂对电极DSCs报道的最高效率之一。最后，二维WS?/二维GO复合材料作为DSCs对电极展现出卓越稳定性。
关键词： 光响应、层间电子耦合、二维材料、电催化剂、石墨烯、过渡金属二硫化物、肖特基结
更新于2025-09-23 15:23:52
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金属镍钴氮化物纳米颗粒/镍钴<sub>2</sub>O<sub>4</sub>纳米片/石墨纤维的界面电效应促进宽pH范围下的整体水分解活性
摘要： 为促进全解水反应，研究人员已付出诸多努力开发双功能电催化剂。本文报道了一种纤维状三维双功能电催化剂，在析氢反应（HER）和析氧反应（OER）中均展现出高性能。其卓越的电化学性能源于多重因素：三种组分（即Ni3N、CoN和NiCo2O4）的金属特性；电子结构特征；富含电活性位点的纳米片-纳米球网络结构；以及不同组分界面处的电场效应。该氧化物-氮化物/石墨纤维在碱性介质中分别仅需71 mV（HER）和183 mV（OER）的低过电位即可达到10 mA cm?2的电流密度，该数值与商用Pt/C（20 wt%）和RuO2相当。该电极在中性与酸性介质中也对HER和OER表现出响应。此外，这种三维结构可作为全解水的全面电极材料。通过计算氧化物转变为氧化物/氮化物过程中的电子转移变化和费米能级可知，观察到的优异电催化性能可归因于NiCo2O4原位氮化生成的Ni3N和CoN。
关键词： 电催化剂，整体水分解，界面电效应
更新于2025-09-23 15:22:29
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具有三唑和三嗪复合骨架的有序介孔C?N?及其石墨烯复合材料
摘要： 具有C3N4化学计量比的介孔氮化碳（MCN）可应用于催化、传感、吸附分离及生物技术等多个领域。通过合成不同氮含量和化学结构的MCN，有望拓展其更广泛的应用前景。本研究展示了一种由5-氨基-1H-四唑（5-ATTZ）简单自组装制备的、具有三唑-三嗪复合骨架的介孔C3N5材料。我们以石墨烯-介孔二氧化硅杂化物为模板，将这些纳米结构与石墨烯杂化以调控其电子特性。结合密度泛函理论计算与多种光谱分析，明确证实该C3N5由1个三唑单元和2个三嗪单元构成。研究发现，基于三唑的介孔C3N5及其石墨烯杂化物在氧还原反应（ORR）中表现出高活性，其扩散极限电流密度高于块体g-C3N4且过电位更低。这种制备三唑基介孔C3N5的简易方法，有望推广用于开发系列新型MCN纳米结构及其杂化材料。
关键词： 氧还原反应、多孔材料、电催化剂、富氮碳氮化合物、结构
更新于2025-09-23 15:21:21
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[2020年IEEE第33届国际微机电系统会议(MEMS) - 加拿大不列颠哥伦比亚省温哥华(2020.1.18-2020.1.22)] 2020年IEEE第33届国际微机电系统会议(MEMS) - 石墨烯量子点诱导的NiCo?S?作为高效产氢电催化剂
摘要： 我们制备了一种高效的析氢电催化剂，在实现10 mA/cm2电流密度时过电位低至0.131V。该材料形貌极其精细：纳米线分支上生长着更细小的枝杈，使比表面积大幅增加。两步水热法易于操作且显著提升了性能。GQD/NiCo2S4的优异表现主要归因于石墨烯量子点(GQDs)诱导NiCo2S4纳米线形貌改变。这种精细结构既可作为体积变化的缓冲层，又能作为电解质储存库促进质子传输[1]。同时，GQDs兼具石墨烯与量子点的优良特性，有效提升导电性。此外，GQDs的引入在基面和边缘均产生大量缺陷，为质子扩散提供通道，从而克服电极迟缓的氧化还原动力学，最终实现整体性能提升[2]。
关键词： 氢气采集，镍钴硫化物（NiCo2S4），电催化剂，石墨烯量子点（GQD）
更新于2025-09-23 15:21:01
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通过分子掺杂剂上的吸电子/供电子单元修饰还原氧化石墨烯层：用于染料敏化太阳能电池的简易无金属对电极电催化剂
摘要： 掺杂了苯胺（AN）和硝基苯（NB）小分子的还原氧化石墨烯纳米片（rGO）作为染料敏化太阳能电池（DSSCs）中无需铂且储量丰富的对电极（CEs）具有吸引力。扫描电子显微镜和透射电子显微镜证实其具有非常薄的层状结构，且纳米片呈褶皱和折叠形态。傅里叶变换红外光谱（FTIR）、拉曼光谱和X射线光电子能谱（XPS）证实了AN或NB与rGO之间的结合。本工作研究了两种不同的氧化还原电解质：I?/I??和[Co(bpy)?]3?/2?。与基于rGO电极的DSSCs相比，采用I?/I??和[Co(bpy)?]3?/2?电解质的AN-rGO（1:10）和NB-rGO（1:10）电极基DSSCs分别显示出40–50%和30–35%的功率转换效率提升。此外，AN-rGO（1:10）和NB-rGO（1:10）在电化学连续测试中均表现稳定。这种优异的光电性能与还原氧化石墨烯和分子之间诱导的电荷转移相关，有效促进了I?/I??和[Co(bpy)?]3?/2?离子的还原和再生。
关键词： 电催化剂、染料敏化太阳能电池、分子掺杂剂、还原氧化石墨烯、对电极
更新于2025-09-23 15:19:57
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高效生物基多孔碳与碳化钨复合的染料敏化太阳能电池对电极材料
摘要： 生物基多孔碳（CMA和CTA）分别通过微波辅助活化法（MA）和两步化学活化法（TA）从废弃纸板成功制备。与CMA样品（比表面积655.36平方米/克，总孔容0.62立方厘米/克）相比，制得的CTA样品具有更高比表面积（824.16平方米/克）和更大总孔容（0.71立方厘米/克）。更高的比表面积可提供更多催化位点，因此采用CTA对电极（CE）组装的染料敏化太阳能电池（DSSC）实现了6.76%的功率转换效率（PCE），优于基于CMA的DSSC（6.19%）。进一步引入碳化钨（WC）分别与CTA、CMA形成复合催化剂（WC/CTA和WC/CMA）以提升催化活性。得益于生物基多孔碳与WC的协同效应，搭载WC/CTA和WC/CMA对电极的DSSC分别展现出7.32%和6.85%的优异PCE值，接近铂基电池（7.51%）。本研究为从生物基碳合成低成本高性能复合催化剂提供了有效策略，实现了生物质废弃物在新能领域的资源化利用。
关键词： 电催化剂、对电极、生物基碳、碳化钨、染料敏化太阳能电池
更新于2025-09-23 15:19:57