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由植物衍生单体组成的无光引发剂树脂用于热固性材料的光学微三维打印
摘要： 本研究探究了丙烯酸化环氧大豆油（AESO）以及AESO与香草醛二甲基丙烯酸酯（VDM）或香草醛二丙烯酸酯（VDA）的混合物作为无光引发剂和溶剂的光敏树脂用于光学3D打印。通过实时光流变法研究光交联动力学发现，纯AESO的光交联速率高于AESO与VDM或VDA的混合物。纯AESO聚合物通过更高的不溶物产率获得了更好的热性能和机械性能。在此，我们首次验证了采用直接激光写入光刻技术，纯AESO和AESO与VDM的混合物可用于3D微结构加工。获得的最小空间特征尺寸为1微米，吞吐量达到每秒6900个体素。这些植物源树脂通过多光子吸收和雪崩诱导交联实现超短脉冲激光聚合，且无需使用任何光引发剂。这将基于光的增材制造技术推向了纯可交联可再生材料的3D加工领域。
关键词： 聚合（2PP）、香草醛二甲基丙烯酸酯、光交联、直接激光写入、乙?；费醮蠖褂汀⑺庾?、光学3D打印、纳米光刻、多光子加工、香草醛二丙烯酸酯
更新于2025-09-23 15:22:29
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利用波长正交性实现连续光诱导聚合诱导自组装与光交联
摘要： 我们报道了一种简便的台式方法，通过利用波长选择性光化学实现正交的光诱导聚合物聚合诱导自组装（Photo-PISA）和光交联过程来合成交联聚合物纳米颗粒。首先证实水溶性光催化剂四(N-甲基-4-吡啶基)锌卟啉四氯化物（ZnTMPyP）可激活羟丙基甲基丙烯酸酯（HPMA）的水相PET-RAFT分散聚合。由于单线态氧猝灭剂生物素（维生素B7）的作用，该光-PISA过程可在低能量红光（λ最大值=595 nm，10.2 mW/cm2）下进行且无需脱氧，从而直接在96孔板中合成多种纳米颗粒形貌（球体、蠕虫状和囊泡）。为实现波长选择性纳米颗粒交联，我们添加了光响应单体7-[4-(三氟甲基)香豆素]甲基丙烯酰胺（TCMAm）作为共聚单体，且未抑制纳米颗粒形貌的发展。重要的是，在红光下仅选择性激活光-PISA过程，这些条件下未观察到TCMAm二聚化。随后切换至紫外光源（λ最大值=365 nm，10.2 mW/cm2）可快速实现聚合物链交联，使纳米颗粒形貌在有机溶剂中得以保留。这种简便合成交联球体、蠕虫状体和囊泡的方法证明了正交光介导化学在实现解耦的波长选择性化学过程中的实用性。
关键词： 光诱导聚合诱导自组装、波长正交性、聚合物纳米粒子、光交联、PET-RAFT聚合
更新于2025-09-23 15:21:01
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基于乙酰化环氧大豆油和苯二硫醇的光敏树脂用于光学3D打印
摘要： 本文旨在设计并研究新型丙烯酸酯化环氧大豆油基光固化体系，作为光学3D打印的候选材料。该体系采用芳香族二硫醇（苯-1,3-二硫醇或苯-1,4-二硫醇）作为丙烯酸酯化环氧大豆油的交联剂。通过实时光流变法，使用不同用量的两种光引发剂（2,2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮或2-羟基-2-甲基苯丙酮）研究了光交联动力学。考察了初始配比对所得聚合物的光交联速率、力学性能、热性能及溶胀行为的影响。当配方中使用苯-1,4-二硫醇与2,2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮时，光交联速率更高，网络交联点间形成更多交联键和更短聚合物链；而使用苯-1,3-二硫醇与2,2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮时，则获得更高的不溶物产率、玻璃化转变温度及压缩模量值。这是首次通过实时光流变法研究丙烯酸酯化环氧大豆油基硫醇-烯体系。所设计的基于丙烯酸酯化环氧大豆油与苯二硫醇的新型光固化体系，是有望实现按需快速光学3D打印的可再生光树脂。
关键词： 光交联、硫醇-烯反应、光学三维打印、实时光流变测量、丙烯酸化环氧大豆油
更新于2025-09-23 15:21:01
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通过光交联溴功能化聚合物给体实现的高热稳定性全聚合物太阳能电池
摘要： 在此，研究人员开发了具有光交联功能的高性能聚合物用于全聚合物太阳能电池（all-PSCs），以实现高效率与高稳定性兼得。随后合成了一系列新型-(D-A)a-(D-D1)b型光交联溴(Br)功能化聚合物给体PBDT(T)FTAZ-BX：其中典型苯并二噻吩(BDT)衍生物作为第一组分(D)，噻吩-二氟-苯并三唑(FTAZ)衍生物作为第二组分(A)，本研究新合成的基于BDT的简单功能化溴单元作为第三组分(D1)。系统探究了Br功能化组分对聚合物光电性能的影响，并深入分析了紫外光介导光交联对器件性能及热稳定性的作用。未进行光交联处理的基于这些聚合物与N2200的全PSCs中，优化后的PBDT(T)FTAZ-B5器件实现了7.21%的最高能量转换效率(PCE)。研究发现，经5分钟紫外光交联的PBDT(T)FTAZ-B5器件展现出卓越的热稳定性——即便经过72小时150°C退火处理，仍能保持91.8%的最大平均PCEavg保留率及本征性能(PCEmax: 6.12%)。相比之下，参照组PBDT(T)FTAZ基器件仅获得5.13%的PCEmax值，在相同老化条件下最大平均PCEavg保留率为84.2%。这一对比结果证实：开发光交联Br功能化聚合物是同步提升全PSCs稳定性与效率的有效策略。
关键词： 溴功能化、全聚合物太阳能电池、热稳定性、光交联
更新于2025-09-23 15:19:57
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通过三苯并吩嗪衍生液晶的光交联制备聚合物纤维和微孔薄膜
摘要： 合成出两类光响应性盘状液晶，其核心为三苯乙烯，外围分别连接六个带有1个（TPC1n）或2个（TPC2n）正烷氧基（CnH2n+1O；n=10-14）的肉桂酸酯单元。在柱状液晶温度区间内，通过液体石蜡中的紫外光照射，二者均可聚合形成长达2毫米的纤维，且纤维结构似乎已在液体石蜡中预构建。此外，TPC2n溶液经简单浇铸后，在室温空气中干燥数分钟即可形成直径达15微米的微孔薄膜。在液晶温度范围内对薄膜进行光照射，可在保持微孔和六方有序结构的同时将其转化为聚合物薄膜。通过与TPC1n及TPC212氢化衍生物的对比，推测这种多孔薄膜形成特性源于肉桂?；氡交飞狭教醭ね檠趿吹男饔谩?
关键词： 微孔膜、肉桂酸酯、自组装、光交联、结构-性能关系、光聚合、三苯乙烯衍生液晶、纤维、膜
更新于2025-09-23 23:03:14
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一种用于高性能溶液加工型热激活延迟荧光有机发光二极管的光交联空穴传输聚合物的理性设计、合成与表征
摘要： 通过自由基聚合反应，成功利用9-((3-甲基氧杂环丁烷-3-基)甲基)-9'-(4-乙烯基苄基)-9H,9'H-3,3'-双咔唑单体合成了一种新型可光交联的空穴传输均聚物(PX2Cz)。作为空穴传输材料，双咔唑结构具有两个活性位点，可分别引入可自由基聚合的苯乙烯基团和可光交联的氧杂环丁烷基团。优化后的PX2Cz薄膜光固化条件为120°C下处理10秒。光固化薄膜表现出优异的耐溶剂性，有利于在其表面沉积发光层溶液。特别值得注意的是，流延成型的PX2Cz薄膜最高占据分子轨道(HOMO)能级测定为-5.37 eV，且光固化后保持不变，这有利于空穴从空穴注入层传输。随后采用PX2Cz作为空穴传输材料制备了溶液加工型绿色热活化延迟荧光有机发光二极管(TADF-OLED)。该器件展现出卓越性能：极低启亮电压仅2.8 V，外量子效率高达22.5%——这些指标显著优于常用聚(9-乙烯基咔唑)(PVK)基OLED器件(启亮电压3.6 V，外量子效率15.5%)。如此优异的低启亮电压和高外量子效率归因于光固化PX2Cz薄膜更浅的HOMO能级及更强的空穴传输能力。
关键词： 有机发光二极管、光交联、空穴传输聚合物、溶液加工、热活化延迟荧光
更新于2025-09-19 17:13:59
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光笼化醌甲基化物交联剂用于蛋白质-蛋白质及蛋白质-DNA复合物的光控化学交联
摘要： 小分子交联剂对于探究生物分子相互作用及解决大蛋白质复合物和固有无序蛋白的交联质谱（CXMS）研究具有不可替代的价值。现有化学交联剂仅靶向少量特定氨基酸残基，限制了交联数量与类型；而传统光交联剂虽能非选择性地靶向几乎所有残基，却使数据分析复杂化。本研究报道了基于光笼醌甲基化物（PQM）的交联剂，其通过特异性迈克尔加成反应可同时靶向九种亲核残基。除天冬氨酸、谷氨酸、赖氨酸、丝氨酸、苏氨酸和酪氨酸外，PQM交联剂还能靶向谷氨酰胺、精氨酸和天冬酰胺——这些是目前化学交联剂无法作用的残基，显著提升了单一交联剂的靶向范围。此类多重交联特性将增加CXMS鉴定中交联肽段的丰度，并为结构解析提供充分约束条件。该PQM交联剂已在体外、大肠杆菌及哺乳动物细胞中成功用于二聚体蛋白与内源膜受体的交联。其中NHQM交联剂还能直接实现蛋白与DNA的交联——目前具备此功能的交联剂极少。这些具有光激活特性与多靶点反应活性的PQM交联剂，将大幅提升基于化学交联技术在蛋白质-蛋白质/蛋白质-DNA网络研究及结构生物学领域的应用效能。
关键词： DNA-蛋白质相互作用、交联剂、蛋白质-蛋白质相互作用、光交联、甲氧基醌
更新于2025-09-19 17:13:59
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用于溶液法OLED制备的光交联聚合物墨水
摘要： 我们介绍了一种无需催化剂、高效且在室温下进行的Diels-Alder反应，该反应以邻甲基苯甲醛衍生物作为光笼二烯体，是构建三维不溶网络的理想方法，适用于OLED发光层的喷墨打印。本文合成了基于聚甲基丙烯酸甲酯的聚合物，其中包含4-(9H-咔唑-9-基)-2-(3'-羟基-[1,1'-联苯]-3-基)异吲哚啉-1,3-二酮作为蓝绿色（λmax = 495-500 nm）热激活延迟荧光（TADF）发射体，以及光化学活性的马来酰亚胺/邻甲基苯甲醛交联剂偶联物，并研究了其光交联行为。时间分辨荧光测量证实，在整合到聚合物网络中后TADF特性得以保持，且发射体物种的HOMO/LUMO能级在聚合物链365 nm光交联后保持不变。通过耐溶剂性测试证实了荧光薄膜的网络形成，并通过傅里叶变换红外（FT-IR）光谱和飞行时间二次离子质谱（ToF-SIMS）进行监测，结果显示随着辐照时间增加，马来酰亚胺和邻甲基苯甲醛基团逐渐消耗。通过原子力显微镜（AFM）研究表面粗糙度，发现交联后经溶剂洗涤表面粗糙度未发生变化。此外，证实该聚合物溶液可在喷墨打印机上打印并随后进行光交联，用于多层OLED器件的制备。
关键词： 光交联、TADF发光体、聚合物网络、Diels-Alder反应、喷墨打印、OLED
更新于2025-09-12 10:27:22
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电子受体含量对单材料有机太阳能电池中规整双缆噻吩共聚物效率的影响
摘要： 通过基于格氏偶联反应的简便后聚合功能化方法，成功合成了三种区域规整噻吩共聚物。这些共聚物的十亚甲基增塑侧链末端以不同摩尔比分别带有溴原子或C60富勒烯基团。得益于其在常见有机溶剂中的良好溶解性，产物通过色谱、光谱、热学及形貌分析技术进行了全面表征，并作为单一材料应用于有机太阳能电池的光活性层。将所得共聚物的光电转换效率与采用前驱体均聚物与[6,6]-苯基-C61-丁酸甲酯物理共混制备的参比电池进行对比，其中C60功能化侧链摩尔含量为21%的共聚物COP2表现最佳。双缆聚合物的应用增强了对活性混合物纳米形貌的控制，从而减少了相分离现象以及电子受体与给体组分间的宏观尺度分离，最终获得高于参比电池（4.05% vs 3.68%）的功率转换效率。此外，利用卤素基团在热退火工艺后立即对活性层进行光交联处理，交联样品随时间推移表现出更高的稳定性——即便经过120小时加速老化仍保持良好效率，这一特性对制备器件的实际广泛应用至关重要。
关键词： 光交联、C60富勒烯、双缆聚合物、热退火、区域规整噻吩共聚物、格氏偶联反应、有机太阳能电池、光电转换效率
更新于2025-09-11 14:15:04
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光笼化醌甲基化物交联剂用于蛋白质-蛋白质及蛋白质-DNA复合物的光控化学交联
摘要： 小分子交联剂对于探究生物分子相互作用及在交联质谱（CXMS）中解析大蛋白质复合物和固有无序蛋白具有不可替代的价值。现有化学交联剂仅靶向少数特定氨基酸残基，限制了交联数量与类型；而传统光交联剂虽能非选择性地靶向几乎所有残基，却使数据分析复杂化。本研究报道了基于光笼醌甲基化物（PQM）的交联剂，其能通过特异性迈克尔加成反应同时靶向九种亲核残基。除天冬氨酸、谷氨酸、赖氨酸、丝氨酸、苏氨酸和酪氨酸外，PQM交联剂还能有效交联谷氨酰胺、精氨酸和天冬酰胺——这些残基此前无法被现有化学交联剂靶向，显著提升了单一交联剂的残基覆盖范围。此类多重交联特性将增加CXMS鉴定中交联肽段的丰度，并提供充足的结构约束以辅助结构解析。我们成功将该交联剂应用于体外体系、大肠杆菌及哺乳动物细胞中二聚体蛋白与内源膜受体的交联实验。其中NHQM交联剂可直接实现蛋白与DNA的交联——此类功能交联剂此前极少存在。PQM交联剂的光激活特性与多重靶向反应性，将大幅提升基于化学交联技术在蛋白质-蛋白质/蛋白质-DNA网络研究及结构生物学领域的应用效能。
关键词： 醌甲基化物、光交联、DNA-蛋白质相互作用、交联剂、蛋白质-蛋白质相互作用
更新于2025-09-11 14:15:04