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oe1(光电查) - 科学论文

68 条数据
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  • 具有主导(001)晶面的碳量子点/二氧化钛纳米片用于增强光催化产氢

    摘要: 通过简便方法成功制备了以(001)晶面为主的碳量子点/二氧化钛纳米片(CQDs/TiO2-001)样品。与TiO2-001和CQDs/P25相比,合成的CQDs/TiO2-001表现出显著更高的产氢光催化活性和良好的稳定性。采用XRD、XPS、HRTEM、FESEM、FTIR、光致发光(PL)光谱、荧光光谱和紫外-可见反射光谱研究了合成CQDs/TiO2-001的形貌、结构和性能,并探讨了其光催化活性提升的机理。结果表明,CQDs/TiO2-001光催化活性的提高源于TiO2-001与CQDs的协同效应:高度暴露的(001)晶面促进了光生电子的传输,而CQDs的负载抑制了(001)晶面上电子-空穴对的复合。同时,由于CQDs作为光敏剂并通过其与TiO2-001之间新形成的Ti-O-C键敏化TiO2-001,可见光吸收范围得以扩展。

    关键词: 碳量子点,二氧化钛,光催化产氢,(001)晶面

    更新于2025-11-21 11:01:37

  • 铈掺杂与氧空位协同作用对BaZrO<sub>3-δ</sub>中空纳米球高效光催化产氢的实验与理论联合研究

    摘要: 关于氧空位和各类掺杂剂影响的长久争论,一直是钙钛矿基化合物光催化应用的研究核心。本研究通过实验与理论计算系统探究了水热法合成的铈掺杂BaZrO3(BZO)空心纳米球,以阐明铈掺杂和氧空位对光催化性能的影响。采用无模板路线合成的化合物由空心纳米球构成——这些空心结构源自球形纳米球的奥斯特瓦尔德熟化过程,而球形纳米球则由纳米颗粒聚集形成。水热反应的高碱性与高温条件可能导致化合物局部无序和氧空位的形成,该结论通过紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振(ESR)分析及密度泛函理论(DFT)计算得到证实。氧空位与BZO中渐进式铈掺杂(BaZr1–xCexO3,x=0.00-0.04)共同作用,在BZO带隙内通过空位缺陷和铈混合价态形成额外能级,从而减小其带隙。通过光驱动产氢伴随牺牲给体氧化的实验评估了化合物的光催化效能。在五组合成样品中,BaZr0.97Ce0.03O3展现出最高效率(823 μmol h-1 g-1),其光催化产氢表观量子产率(AQY)达6%。结合UV-Vis DRS、XPS、ESR分析及DFT计算数据可知:铈掺杂导致的带隙减小、Ce(III)/Ce(IV)对存在、氧空位及晶格畸变的协同效应,可能是BaZr1–xCexO3(x=0.00-0.04)在紫外-可见光下光催化效能提升的关键原因。

    关键词: 光催化产氢,铈掺杂,氧空位,BaZrO3,中空纳米球

    更新于2025-11-21 11:01:37

  • 少层1T相MoS2修饰的ZnCoS固溶体中空十二面体用于增强光催化产氢

    摘要: 提高太阳能制氢效率本质上依赖于对低成本、高稳定性且具有增强光捕获能力和促进电荷转移动力学的光催化剂进行改性。在此,我们报道了一种简便的合成路线来改性低成本金属硫化物半导体——通过双金属金属有机框架(MOFs)模板法同步实现光催化剂的硫化及MoS?助催化剂的负载。所有过渡金属硫化物共有的硫原子促使ZnCoS固溶体结构的形成及金属相1T-MoS?的稳定,从多方面提升光催化活性:i) 通过引入另一种过渡金属硫化物(即CoS)将光吸收范围从紫外区扩展至可见光及近红外区;ii) 通过负载少层1T-MoS?,在紧密接触的ZnCoS与MoS?间形成丰富催化活性位点并实现高电子传导性;iii) 通过引入无金属光敏剂—伊红Y(EY),进一步增强其对紫外-可见区高能单光子的利用能力。由此制备的新型少层1T-MoS?修饰中空Zn?.?Co?.?S十二面体展现出15.47 mmol h?1 g?1的高光催化产氢活性,在420 nm处表观量子效率达30.3%,且经连续7次共35小时光照后仍保持90%的产氢率。这种先进材料制备方法可进一步拓展至MoS?的相可控合成及其他高活性、高稳定性过渡金属硫属化合物在多元应用中的开发。

    关键词: ZnCoS固溶体、中空十二面体、染料敏化、1T相二硫化钼、光催化产氢、金属有机框架模板法

    更新于2025-11-21 10:59:37

  • 一种新型光催化剂Y2SiO5:Pr3+,Li/Pt-NaNbxTa1?xO3,可在可见光照射下高效催化产氢

    摘要: 本工作采用溶胶-凝胶法合成了Y2SiO5:Pr3+,Li这一优异的可见光-紫外光上转换发光材料,随后通过水热法制备了一系列不同Y2SiO5:Pr3+,Li含量的Y2SiO5:Pr3+,Li/NaNbxTa1?xO3(x=0.00、0.25和0.50)复合材料。利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDX)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见吸收光谱和光致发光光谱(PL)对样品进行表征。通过可见光照射下10 vol%甲醇溶液中的光催化产氢反应,考察了Y2SiO5:Pr3+,Li/Pt-NaNbxTa1?xO3的活性。研究了NaNbxTa1?xO3中Nb含量、Y2SiO5:Pr3+,Li与NaNb0.5Ta0.5O3的质量比、可见光照射时间及循环使用次数对可见光光催化产氢性能的影响。实验结果表明,当Y2SiO5:Pr3+,Li与NaNb0.5Ta0.5O3质量比为0.4:1.0且Pt负载量为0.25 wt%时,所制备的Y2SiO5:Pr3+,Li/Pt-NaNb0.5Ta0.5O3在可见光照射下展现出最高的产氢活性。本研究可为利用太阳能实现大规模光催化产氢提供重要参考。

    关键词: 可见光光催化剂(Y2SiO5:Pr3+,Li/Pt-NaNb0.5Ta0.5O3)、光催化产氢、铂负载、铌取代的NaTaO3、上转换发光剂(Y2SiO5:Pr3+,Li)

    更新于2025-11-19 16:51:07

  • NiSe作为与TiO2耦合的有效助催化剂,用于增强光催化产氢

    摘要: 构建半导体异质结可有效加速光生载流子的分离,从而提升光催化活性。本研究以NiSe作为高效助催化剂,构建了具有高活性的NiSe/TiO2异质结以增强TiO2的光催化产氢性能。所得10%NiSe/TiO2异质结的光催化产氢活性较纯TiO2提高了11倍。NiSe/TiO2异质结及部分Ni2+光还原为Ni0的过程显著加速了光激发电子-空穴对的分离与转移,从而显著提升了产氢活性。该工作为NiSe作为高效光催化助催化剂的应用提供了前景。

    关键词: NiSe/TiO2,光还原,异质结,金属Ni0,光催化产氢

    更新于2025-11-14 17:04:02

  • CDs/ZnIn2S4光催化剂合成方法的光催化产氢活性比较研究

    摘要: 在光催化体系中引入碳材料可显著提升光催化产氢活性。本研究通过三种方法制备了碳纳米点/硫化铟锌(CDs/ZIS)复合样品,利用SEM、TEM、XPS、紫外光谱和荧光光谱系统表征了样品的形貌、化学元素价态及光电性能。光催化产氢实验表明,所有CDs/ZIS样品的光催化性能均获得显著提升,这归因于作为优异电子受体的碳纳米点能加速光生电子-空穴对的分离效率。其中一步水热法制备的样品展现出最优光催化活性,在可见光照射(λ > 420 nm)下产氢速率达4.15 mmol g?1 h?1,约为纯ZIS的2.92倍。本研究揭示了合成方法对CDs/ZIS纳米复合材料光电性能及光催化活性的影响,为提升光催化剂实际应用性能提供了可靠思路。

    关键词: 合成方法,ZnIn2S4,光催化产氢,碳点

    更新于2025-11-14 15:29:11

  • 构建双缺陷介导的Z型光催化剂以增强光催化产氢性能

    摘要: 构建Z型体系是实现光催化产氢(PHE)的有效途径。本研究通过双缺陷策略制备了由富缺陷g-C3N4纳米片(DR-CNNS)与富缺陷TiO2(DR-TiO2)纳米颗粒组成的直接Z型体系。优化的双缺陷富集TiO2/CNNS复合材料展现出卓越的PHE速率(约651.79 μmol/h)和转换频率(约419.3 h?1),兼具高稳定性和可循环性,其性能超越了先前报道的所有单缺陷TiO2或g-C3N4基光催化剂体系。该方法还可拓展至合成其他双缺陷g-C3N4/氧化物(如ZnO、SnO2等)异质结构。光催化性能提升归因于:(1)丰富双缺陷可缩小带隙并提供更多PHE活性位点;(2)紧密界面促进光生电荷的界面迁移与利用;(3)Z型结构加速光生电子-空穴对分离从而提升产氢效率。本研究揭示了缺陷在Z型体系构建中的关键作用,并为双缺陷g-C3N4基体系在CO2还原、水净化等其他光催化领域的应用提供了可能。

    关键词: 光催化产氢、双缺陷、氧化物/g-C3N4、异质结、直接Z型机制

    更新于2025-11-14 15:27:09

  • 锌离子修饰的磷化铟量子点用于增强硫化氢氧化产氢的光催化性能

    摘要: 通过直接在环境条件下向磷化铟量子点(InP QDs)溶液中添加无机锌离子,我们在此提出一种简便而有效的方法来修饰InP QDs,用于从硫化氢(H2S)中光催化制氢。X射线衍射图谱和透射电子显微镜图像表明,锌离子对InP QDs的晶体结构和形貌没有显著影响,而X射线光电子能谱和紫外-可见漫反射光谱显示锌离子主要吸附在InP QDs表面。光催化结果表明,修饰后的平均产氢速率提高了2.9倍,且H2S确实参与了产氢过程。稳态和瞬态光致发光光谱证明,锌离子能有效消除InP QDs表面的陷阱态,这对抑制载流子复合至关重要。此外,锌离子与InP QDs表面硫化物之间的静电相互作用可减轻QDs与硫化物/硫氢化物之间的排斥,从而可能促进光催化过程中的表面氧化反应。该工作避免了传统量子点表面钝化所需的苛刻复杂操作,为光催化中量子点的优化提供了一种便捷途径。

    关键词: 硫化氢、光催化产氢、磷化铟量子点、表面改性

    更新于2025-10-22 19:38:57

  • 亚5纳米超细FeP纳米点作为高效助催化剂修饰多孔g-C?N?用于可见光下无贵金属光催化产氢

    摘要: 通过气相磷化法成功制备了亚5纳米超细磷化铁(FeP)纳米点修饰的多孔石墨相氮化碳(g-C3N4)异质结纳米结构。零维(0D)超小FeP纳米点助催化剂的引入不仅有效促进了电荷分离,还作为析氢(H2)反应的活性位点。本研究采用强耦合的FeP/g-C3N4杂化体系作为无贵金属光催化剂,在可见光照射下实现产氢。优化后的FeP/g-C3N4样品在420 nm波长下表现出177.9 μmol h?1 g?1的最大产氢速率和1.57%的表观量子效率。通过稳态光致发光(PL)、时间分辨PL光谱及光电化学测试系统验证了0D/2D FeP/g-C3N4异质结界面的光催化产氢机制。Mott-Schottky分析表明,与原始g-C3N4相比,FeP/g-C3N4中供体密度增加,证实FeP的引入提升了电导率和电荷传输能力。密度泛函理论计算显示FeP/g-C3N4杂化材料是极具潜力的析氢反应催化剂。该工作不仅为单分散FeP修饰的g-C3N4 0D/2D稳健纳米结构设计开辟新途径,也为无贵金属FeP纳米点作为优异助催化剂实现高效光催化产氢提供了重要见解。

    关键词: 过渡金属磷化物、g-C3N4、助催化剂、无贵金属、光催化产氢

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 揭示木棉纤维作为生物模板原位构建C掺杂g-C3N4@C,N共掺杂TiO2核壳异质结光催化剂及其产氢光催化性能的作用

    摘要: 首次通过原位一锅水热生物模板法,并辅以500℃煅烧处理,成功制备了碳掺杂g-C3N4@碳氮共掺杂TiO2核壳异质结光催化剂。木棉纤维作为生物模板,在核壳异质结光催化剂形成过程中实现了g-C3N4和TiO2的原位碳掺杂。此外,采用尿素作为g-C3N4前驱体也通过TiO2的原位碳氮掺杂促进了带隙窄化。研究运用多种表征技术探究了TiO2前驱体浓度对核壳纳米结构异质结光催化剂演化的影响机制,该机制可调控并提升催化活性。本研究还深入阐释了碳掺杂g-C3N4(CCN)与碳氮共掺杂TiO2的协同生长机制,以及核壳纳米结构异质结的形成过程。光电化学和光致发光分析表明,生物模板核壳纳米结构异质结光催化剂的光生电子-空穴分离效率显著提升。光生载流子分离效率的提高与更窄的带隙共同作用,使光催化活性显著增强——在甲醇水溶液中,CCN/T-1.5样品实现了最高的产氢速率(625.5 μmol h-1 g-1)。核壳纳米结构体系中CCN与TiO2含量配比恰当的发达互联异质结结构,是未来设计高效可见光驱动光催化剂的关键因素。

    关键词: 生物模板、异质结光催化剂、核壳结构、共掺杂、光催化产氢、可见光

    更新于2025-09-23 15:23:52