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铈掺杂与氧空位协同作用对BaZrO<sub>3-δ</sub>中空纳米球高效光催化产氢的实验与理论联合研究

DOI：10.1021/acs.jpcc.8b10626 期刊：The Journal of Physical Chemistry C 出版年份：2018 更新时间：2025-11-21 11:01:37
摘要： 关于氧空位和各类掺杂剂影响的长久争论，一直是钙钛矿基化合物光催化应用的研究核心。本研究通过实验与理论计算系统探究了水热法合成的铈掺杂BaZrO3（BZO）空心纳米球，以阐明铈掺杂和氧空位对光催化性能的影响。采用无模板路线合成的化合物由空心纳米球构成——这些空心结构源自球形纳米球的奥斯特瓦尔德熟化过程，而球形纳米球则由纳米颗粒聚集形成。水热反应的高碱性与高温条件可能导致化合物局部无序和氧空位的形成，该结论通过紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（ESR）分析及密度泛函理论（DFT）计算得到证实。氧空位与BZO中渐进式铈掺杂（BaZr1–xCexO3，x=0.00-0.04）共同作用，在BZO带隙内通过空位缺陷和铈混合价态形成额外能级，从而减小其带隙。通过光驱动产氢伴随牺牲给体氧化的实验评估了化合物的光催化效能。在五组合成样品中，BaZr0.97Ce0.03O3展现出最高效率（823 μmol h-1 g-1），其光催化产氢表观量子产率（AQY）达6%。结合UV-Vis DRS、XPS、ESR分析及DFT计算数据可知：铈掺杂导致的带隙减小、Ce(III)/Ce(IV)对存在、氧空位及晶格畸变的协同效应，可能是BaZr1–xCexO3（x=0.00-0.04）在紫外-可见光下光催化效能提升的关键原因。
作者： Anindya S. Patra，Manendra S. Chauhan，Sam Keene，Gaurangi Gogoi，K. Anki Reddy，Shane Ardo，Dasari L. V. K. Prasad，Mohammad Qureshi
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究铈掺杂与氧空位协同效应对BaZrO3中空纳米球高效光催化产氢的影响。

研究成果

掺铈的BaZrO3中空纳米球由于铈掺杂和氧空位的协同效应，降低了带隙并引入了中间能级，从而表现出增强的光催化产氢效率。BaZr0.97Ce0.03O3表现出最高的效率，其表观量子产率（AQY）为6%。

研究不足

本研究仅限于Ce掺杂BaZrO3中空纳米球的合成与表征及其在紫外-可见光下的光催化性能。未探究更高Ce掺杂浓度及其他掺杂剂的影响。

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