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可见光照射对CoNi2S4/CdWO4可控花球状光催化剂产氢的影响
摘要: CoNi2S4/CdWO4-3(CNS/CW-3)是一种优异的析氢光催化剂。通过添加硫脲作为硫源并采用TBA调控CoNi2S4纳米颗粒,成功实现了CNS/CW-3的可控形貌构建。研究考察了不同CoNi2S4掺杂比例下CoNi2S4与CdWO4在可见光照射下的光催化产氢活性。紫外-可见吸收光谱显示,掺杂CoNi2S4后CNS/CW-3复合催化剂的吸光度显著提升。电化学与光电化学实验表明,当CoNi2S4附着于CdWO4时,其电荷分离与电子转移效率更高。CNS/CW-3在可见光照射下展现出卓越的光催化产氢性能,5小时内产氢量达269.08微摩尔且具有良好的光稳定性,是一种极具潜力的光催化剂。
关键词: CoNi2S4/CdWO4,可控球形,光催化
更新于2025-11-21 11:18:25
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从离子液体合成混合锌基材料:一种制备用于水和甲烷光活化的活性锌催化剂的新途径
摘要: 本研究提出了一种制备锌基材料的新简便方法。通过咪唑鎓三氯锌酸盐离子液体(ILs)水解合成氧化锌,可制得具有催化活性的纳米结构材料,其尺寸和形貌(不规则颗粒、纳米棒)取决于合成条件。当采用等摩尔比离子液体:ZnCl?制备的三氯锌酸盐ILs水解时,生成不规则颗粒;而增加IL用量(2:1和4:1)则促使纳米棒形成。这些混合氧化锌材料能在25°C下促进水和甲烷的光活化,分别产生高达1417 μmolH?·g?1·h?1和67 μmolCO?·g?1·h?1的产率。此外,通过调控反应条件还制备出具有预期六方形态的微结构锌基矿物——锌钾矾,该化合物作为替代性高效光催化剂,在水活化(972 μmolH?·g?1·h?1)和甲烷活化(12.6 μmolCO?·g?1·h?1)中也表现出优异性能。
关键词: 氧化锌、光催化、半导体、水锌矿、离子液体、纳米材料
更新于2025-11-21 11:18:25
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两亲性二甲氨基吡啶修饰锌(II)酞菁在近红外区对三硝基苯酚的选择性检测
摘要: 通过相应邻苯二腈的环四聚反应,合成了外围分别取代四个和八个二甲氨基吡啶鎓单元的新型两亲性锌(II)酞菁化合物(ZnPc1和ZnPc2)。研究了聚集效应及其光物理性质(荧光量子产率和寿命)与光化学性质(单线态氧生成及光照下的光降解)。探究了ZnPc在水介质中对爆炸性硝基芳香化合物的化学传感能力。研究表明,ZnPc1和ZnPc2与不同硝基分析物相互作用时呈现荧光猝灭行为,对2,4,6-三硝基苯酚表现出前所未有的选择性——检测限(LOD)达0.7?1.1 ppm,且具有高猝灭速率常数(Ksv)1.6?2.02×10?。由于强分子间π-π作用和静电相互作用引发的光诱导电子转移过程,薄膜中的近红外(NIR)荧光被高效猝灭。该传感过程高度可逆且不受其他常见硝基分析物干扰。进一步实验证明ZnPc可作为高效非均相光催化剂用于硝基炸药还原。这种多电荷ZnPc在水介质中的智能双功能特性,使其成为开发NIR区域传感材料及将有毒炸药转化为有用骨架的有吸引力的候选材料。这些结果为构建选择性检测硝基炸药的稳定荧光体系及其在还原反应中便捷的非均相催化行为提供了新思路。
关键词: 三硝基苯酚、光催化、爆炸物检测、近红外、荧光猝灭、二甲氨基吡啶鎓、锌(II)酞菁
更新于2025-11-21 11:08:12
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通过静电组装简易构建富缺陷二硫化铼/石墨相氮化碳异质结以实现快速电荷分离与光活性增强
摘要: 石墨相氮化碳(CN)是目前研究最广泛的可见光光催化剂之一,但由于光生电荷快速复合导致其光活性较低,仍无法实际应用。本研究首次通过静电组装方法,将二维半导体ReS?与CN构建异质结以加速电荷分离。富含缺陷的ReS?与CN之间的静电作用和配位相互作用使其紧密接触形成异质结。由于富含缺陷的ReS?具有强光吸收能力,ReS?/CN异质结不仅比CN产生反应活性氧物种的速度更快,还能增强可见光及近红外光吸收,从而表现出更优异的污染物降解光催化性能。该异质结中反应活性氧物种生成速率的提升源于电荷分离加速——特别是界面电场和价带顶能级差的协同作用促进了空穴从CN向ReS?的快速转移。本研究为提升光活性提供了新型CN基异质结,并阐明了静电吸引在构建异质结中的重要意义。
关键词: 静电相互作用、光催化、二硫化铼、石墨相氮化碳、电荷分离
更新于2025-11-21 11:03:13
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一步法合成己基间苯二酚杯[4]芳烃包覆的ZnO-Ag纳米复合材料用于增强有机污染物降解
摘要: 本研究将己基间苯二酚杯[4]芳烃(HRCA)引入反应体系,通过简单的单步回流法制备了HRCA包覆的ZnO-Ag纳米复合材料。HRCA不仅作为还原剂将Ag+还原为Ag,还作为?;ぜ涟谛纬傻腪nO-Ag微结构表面。通过X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜(TEM)、高分辨TEM、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱及水接触角对样品进行表征。结果表明:Ag纳米颗粒与ZnO相互附着,且HRCA分子包覆在ZnO-Ag纳米复合材料表面。研究了不同银含量的HRCA包覆ZnO-Ag纳米复合材料对有机污染物(罗丹明B(RhB)和盐酸左氧氟沙星)的光降解性能。当银摩尔含量为10.20%(记为ZA3)时,该样品对RhB和盐酸左氧氟沙星展现出最高的光催化活性。此外,ZA3在多次重复使用后仍对有机污染物光降解保持高稳定性。本文探讨了可能的光催化机理,认为?O2–和h+是HRCA包覆ZnO-Ag纳米复合体系发挥光催化活性的主要活性物种。该复合材料有望成为一种高效光催化剂,在阳光照射下具有污水处理应用潜力。
关键词: HRCA封端的ZnO-Ag,光催化,间苯二酚杯[4]芳烃,银晶种
更新于2025-11-21 11:03:13
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G-C3N4-SiC-Pt用于可见光照射下增强水分解产氢的光催化性能
摘要: g-C3N4和SiC因其独特的能带结构和优异的理化稳定性,在可见光驱动水分解制氢光催化领域受到日益关注。本研究构建了负载贵金属的g-C3N4-SiC异质结,通过生物还原法、溶胶沉积法与煅烧法联用成功制备了g-C3N4-SiC-Pt复合光催化剂。制备过程中经煅烧处理使g-C3N4层状结构变薄,同时实现SiC纳米颗粒与Pt纳米颗粒在g-C3N4表面的紧密键合。SiC与g-C3N4界面形成的异质结显著提升了光生电子-空穴对的分离效率。当负载1wt% Pt时,该复合光催化剂在可见光照射下实现595.3 μmol·h-1·g-1的高析氢速率,分别是块体g-C3N4和g-C3N4-SiC的3.7倍和2.07倍,且在420 nm波长处量子效率达2.76%。
关键词: 可见光、g-C3N4-SiC-Pt光催化剂、析氢反应、光催化
更新于2025-11-21 11:01:37
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制备具有增强氮气光固定性能的铁掺杂SrTiO3光催化剂
摘要: 以钛酸锶(SrTiO3)作为半导体光催化剂因其能带边缘符合水分解的热力学要求而被广泛研究,但其在氮气光固定合成氨过程中的应用却鲜少关注。本研究通过水热法结合700℃煅烧制备了铁掺杂钛酸锶(FexSr1-xTiO3)材料(0≤x≤0.20)。所有铁掺杂样品(0.03≤x≤0.20)均表现出增强的氮气固定能力,其中x=0.10的FexSr1-xTiO3展现出最佳产氨活性(30.1 μmol g-1 h-1),较纯SrTiO3提升3.2倍。当x值超过0.10时,材料会转化为含铁掺杂钛酸锶与α-Fe2O3的复合物,后者作为电荷复合位点导致氮气固定活性下降。深入研究表明,表面Fe3+掺杂位点不仅能化学吸附活化氮气分子,还可促进界面电子从铁掺杂钛酸锶向氮气分子的转移,从而显著提升氮气固定能力。该铁掺杂钛酸锶材料具有稳定高效的氮气固定特性,且无需助催化剂即可同步实现氮气还原与水氧化,这对以水和质子为原料的人工光合作用具有重要研究意义。
关键词: 光催化、铁掺杂钛酸锶、氮气光固定、N?分子活化
更新于2025-11-21 11:01:37
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纳米级高硅SAPO-5的制备及其对甲基橙降解增强的光催化性能
摘要: 采用纳米级高硅SAPO-5实现了甲基橙(MO)的高效降解。通过水热法合成的高硅SAPO-5与低硅SAPO-5样品,其硅铝比分别为4.20和0.11。在紫外光照射下,当MO溶液浓度为10 mg/L、高硅SAPO-5投加量为70 mg时,展现出更优异的MO降解效率。该材料还表现出良好的制备可重复性,即便经过第五次循环测试仍保持稳定的光催化活性。研究团队对SAPO-5样品进行了DRS漫反射光谱、XPS光电子能谱、光电流密度及时间分辨荧光等光学表征。针对高硅SAPO-5开展了自由基与空穴捕获实验,最终提出基于[Al2+–O?]*电荷转移激发态的MO光降解机理。这项工作凸显了高硅SAPO-5在有机污染物去除领域兼具高效性与环境友好性的应用前景。
关键词: 光催化、高硅、纳米级、SAPO-5
更新于2025-11-21 11:01:37
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基于界面电场调控的Z型Bi2WO6/CuBi2O4异质结用于高效可见光催化降解四环素
摘要: 为去除废水中的四环素(TC),通过溶剂热法将Bi2WO6(BWO)纳米颗粒负载于CuBi2O4(CBO)纳米棒上,合成了一种高效的二元Bi2WO6/CuBi2O4 Z型异质结光催化剂。所得Bi2WO6/CuBi2O4复合材料对TC的光催化降解活性是纯CBO纳米棒的五倍以上。循环实验表明,即使在四次循环后,最优Bi2WO6/CuBi2O4光催化剂仍能在60分钟内光降解超过91%的TC。SEM、瞬态光电流响应和EIS测试结果表明,BWO负载的溶剂热过程可在CBO表面引入具有高密度负电荷的粗糙表面,有助于高效的光生载流子转移。XPS、Mott-Schottky曲线和PL光谱揭示,BWO的负载及界面电荷重排可诱导Z型异质结界面电场的形成,赋予Bi2WO6/CuBi2O4复合材料优异的氧化还原能力。光催化机理研究表明,空穴(h+)和超氧自由基(?O2?)是光降解过程中的主要活性氧物种(ROS)。该研究为制备高效Z型光催化剂用于光催化降解提供了新途径。
关键词: 电荷转移、Z型异质结、环境材料、界面电场、光催化、四环素降解
更新于2025-11-21 10:59:37
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Ag-AgVO3/g-C3N4复合光催化剂的制备及抗生素降解特性
摘要: 通过可见光光催化研究了钒酸银(AgVO3)、类石墨相氮化碳(g-C3N4)及其复合物对四环素的降解作用。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)分析了它们的结构与形貌,通过气相色谱-质谱联用(GC-MS)解析了降解中间产物。采用水热法合成了纳米棒状钒酸银。结果表明:添加纺锤状氮化碳可缩小纳米棒间距,该复合材料的催化性能优于单一材料。Ag-AgVO3/g-C3N4复合物的反应速率常数分别为0.0298 min-1,是g-C3N4(K=0.0125 min-1)的2.4倍和AgVO3(K=0.0152 min-1)的2.0倍。反应120分钟时,复合物降解率达83.6%。GC-MS证实了四环素的降解过程,并提出了可能的降解路径。
关键词: 光催化、氮化碳、抗生素、可见光、钒酸银
更新于2025-11-21 10:59:37