以过氧化氢为氧化剂去除内分泌干扰物的未取代金属酞菁催化剂

摘要： 高级氧化工艺在处理进入环境水体的难降解化合物方面日益重要。近几十年来，水溶性金属酞菁被证实能通过产生独特的活性物种——亲核性金属过氧配合物，催化含H2O2的氧化反应。现有文献中关于不溶性金属酞菁（MPc）的研究较少。研究表明，在pH 7条件下，不溶性的锰酞菁和铁酞菁（MnPc、FePc）通过亚甲基蓝脱色和双酚A去除展现出氧化催化活性。本研究在此基础上，进一步探究了多种金属酞菁催化剂在酸性和中性条件下的催化性能。虽然仅在pH中性条件下具有活性，但FePc仍是表现最佳的催化剂。添加乙腈作为共溶剂并提高H2O2与催化剂的摩尔比可显著增强其活性。MnPc在pH 3和7条件下均具有催化活性。FePc和MnPc催化剂在污水存在时均表现出双酚A去除能力：以FePc为催化剂时双酚A去除速率降低，而MnPc催化时无变化。研究成功实现了17β-雌二醇、雌酮和金雀异黄酮的去除，所有测试内分泌干扰物（EDC）的去除率均超过96%。这是首次报道金雀异黄酮这种植物雌激素的去除案例。尽管本工作使用的昂贵催化剂和氧化试剂浓度显著更低，但MPc催化氧化反应对EDC的去除效果仍优于文献报道水平。