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以过氧化氢为氧化剂去除内分泌干扰物的未取代金属酞菁催化剂

DOI:10.1007/s11356-018-3215-4 期刊:Environmental Science and Pollution Research 出版年份:2018 更新时间:2025-09-23 15:22:29
摘要: 高级氧化工艺在处理进入环境水体的难降解化合物方面日益重要。近几十年来,水溶性金属酞菁被证实能通过产生独特的活性物种——亲核性金属过氧配合物,催化含H2O2的氧化反应。现有文献中关于不溶性金属酞菁(MPc)的研究较少。研究表明,在pH 7条件下,不溶性的锰酞菁和铁酞菁(MnPc、FePc)通过亚甲基蓝脱色和双酚A去除展现出氧化催化活性。本研究在此基础上,进一步探究了多种金属酞菁催化剂在酸性和中性条件下的催化性能。虽然仅在pH中性条件下具有活性,但FePc仍是表现最佳的催化剂。添加乙腈作为共溶剂并提高H2O2与催化剂的摩尔比可显著增强其活性。MnPc在pH 3和7条件下均具有催化活性。FePc和MnPc催化剂在污水存在时均表现出双酚A去除能力:以FePc为催化剂时双酚A去除速率降低,而MnPc催化时无变化。研究成功实现了17β-雌二醇、雌酮和金雀异黄酮的去除,所有测试内分泌干扰物(EDC)的去除率均超过96%。这是首次报道金雀异黄酮这种植物雌激素的去除案例。尽管本工作使用的昂贵催化剂和氧化试剂浓度显著更低,但MPc催化氧化反应对EDC的去除效果仍优于文献报道水平。
作者: Jan Kruid,Ronen Fogel,Janice Limson
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研究概述 实验方案 设备清单

探究水不溶性金属酞菁(MPc)在酸性和中性条件下以H2O2为氧化剂对内分泌干扰物(EDCs)进行氧化去除的催化活性,并与现有方法比较其效率。

水不溶性金属酞菁,特别是FePc和MnPc,在中性和酸性条件下使用H2O2氧化去除EDCs时是有效的催化剂。FePc在pH 7时表现出最高的活性,乙腈和较高H2O2比例可增强其活性,而MnPc在两个pH水平下均具有活性。与文献方法相比,使用较低试剂成本实现了超过96%的测试EDCs去除率。这是首次报道金雀异黄酮去除的研究。未来的工作应集中在机理研究和在不同环境基质中的应用。

该研究仅限于实验室条件和特定内分泌干扰物;实际应用中可能面临催化剂沉淀、基质效应(如来自大坝水)的挑战,且反应条件需进一步优化。自由基物种的产生机制和催化剂形态仍需深入探究。

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