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海洋气溶胶空气-水界面单层模型的夜间氧化作用——中子反射法与原位红外反射吸收光谱(IRRAS)联用研究
摘要: 本文描述了针对海洋气溶胶空气-水界面单层模型的老化实验,该模型由典型糖脂——半乳糖脑苷脂(GCB)构成。研究发现海洋气溶胶中存在脂多糖,而GCB被用作这些更复杂脂多糖的替代物。研究分别考察了纯GCB单层膜、与棕榈酸形成的混合膜(棕榈酸在海洋气溶胶中含量丰富,且与GCB能形成稳定吸引性混合膜,尤其在亚相存在二价盐时),以及与棕榈油酸(棕榈酸的不饱和类似物)形成的混合膜。相比简单的单组分体系,这类混合膜是更真实的大气气溶胶模型。 我们专门设计了一套开创性的原位分析反应装置,首次将中子反射法(NR)与傅里叶变换红外反射吸收光谱法(IRRAS)结合,用于研究空气-水界面的混合有机单层膜。这两种技术的联用比以往更能精细观测多组分单层膜。通过互补的布儒斯特角显微镜(BAM)也研究了空气-水界面的结构。 本研究重点考察了一氧化氮自由基(NO3?)对有机膜的氧化作用——这是夜间大气中的关键氧化剂。结论表明:在具有大气相关时间尺度内,NO3?氧化无法完全移除脑苷脂单层膜,其饱和尾链会保留在界面。该现象普遍存在于纯水和盐水亚相,以及单组分和双组分膜中。分子不饱和尾段的行为更具变异性,受共沉积物种相互作用影响。最意外的是,我们发现亚相中CaCl2的存在显著延长了不饱和尾段的寿命——这为大气中物质滞留时间比简化模型系统实验室研究结果更长提供了新解释。因此,夜间海表微层产生的气溶胶在大气相关时间尺度内很可能仍覆盖着表面活性剂分子,这将影响液滴表面张力及化学物质跨空气-水界面的传输。
关键词: 棕榈酸、单分子层、中子、硝酸根自由基、棕榈油酸、反射率、气溶胶、红外线、脑苷脂、布鲁斯特角显微镜
更新于2025-09-23 15:23:52
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Si2BN纳米片在原始和预氧化条件下对含氮气体的高效选择性传感
摘要: 受二维纳米结构在气体传感领域应用前景的激励,我们采用范德华修正的密度泛函理论计算,研究了新设计的Si2BN单层结构在结构、电子特性及气体传感方面的倾向性。严格模拟显示,含氮气体(NCGs)典型代表如NO、NO2和NH3在原始Si2BN单层上结合极强。然而NO和NO2会发生强烈解离吸附,这将毒化Si2BN并最终损害单层的可逆性。在更接近实际的预氧化条件下探究传感机制时,O2@Si2BN的结合特性发生显著变化,导致所有NO、NO2和NH3均以缔合方式呈现更低吸附。功函数的可见变化表明O2@Si2BN在接触入射气体时电导率发生变化。结合能的稳定数值还将确保快速恢复时间,这使得O2@Si2BN成为检测NCGs等污染物的有效纳米传感器。
关键词: 电导率、吸附、功函数、恢复时间、单分子层
更新于2025-09-23 15:21:21
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基于2H-萘并吡喃的三态体系:从溶液研究到光响应有机/无机杂化材料
摘要: 在Si(111)表面COOH头基上连接光响应性萘并吡喃的密集自组装单分子层在固/惰性气体界面进行了研究。我们证明2H-萘并[1,2-b]吡喃是适用于溶液和表面研究的三态光致变色体系。通过ATR-FTIR分析发现,利用紫外光、热弛豫和可见光作为触发和释放元素,实现了表面三态之间的转换。与溶液研究相比,表面极性和环境效应(特别是空间位阻)通过稳定光异构体、加速或减缓光化学过程以及延缓热褪色作用,对状态形成产生影响。
关键词: 萘并吡喃、红外光谱、固气界面、单分子层、光致变色
更新于2025-09-23 15:21:21
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用于多种蛋白质共价纳米级图案化的光活化反应
摘要: 本文描述了一种光化学方法,用于在惰性基底上独立图案化多种蛋白质,尤其适用于细胞黏附研究。采用光活化氯嘧啶配体将SnapTag融合蛋白共价固定于金表面烷基硫醇自组装单层膜上。该方法分两步进行:首先通过图案化紫外光照激活表面蛋白捕获配体,随后使与SnapTag融合的蛋白在光照区域结合并孵育。实验在1平方毫米区域内实现了两种不同荧光蛋白以400纳米尺寸特征的精准图案化。文中举例展示了通过抗癌胚抗原(anti-CEA)scFv抗体图案化,选择性引导表达CEA抗原的人癌细胞系定向附着的过程。该方法能制备出可精确调控独立图案化蛋白质密度与活性的表面。
关键词: 固定化、光化学、单分子层、表面化学、蛋白质
更新于2025-09-10 09:29:36
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利用朗缪尔-舍费尔单层有机场效应晶体管检测H2S和NH3
摘要: 本研究探究了由[1]苯并噻吩[3,2-b][1]苯并噻吩(BTBT)有机硅衍生物制备的朗缪尔-施瓦茨单层有机场效应晶体管(LS OFETs)的气敏特性。该单层通过朗缪尔-施瓦茨法沉积,形成均匀低缺陷的单层结构,具有优异的电学性能:空穴迁移率高达7×10?2 cm2 V?1 s?1,阈值电压接近0 V,开关比达10?。所开发的传感器在环境条件下储存半年仍保持长期稳定性。初步研究表明,该LS OFETs对低浓度的氨气和硫化氢能产生瞬时响应。这些成果为基于OFET的气体传感技术开辟了新前景。
关键词: 有机场效应晶体管、单分子层、有机电子学、化学传感、朗缪尔-施莱弗法
更新于2025-09-04 15:30:14
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核壳纳米晶单层中的共振等离子体增强上转换:壳层厚度的作用
摘要: 胶体稀土掺杂上转换纳米晶(UCNCs)的上转换发光(UCL)性能可通过以下方式提升:在核壳结构中采用光学惰性壳层对表面进行精确包覆、通过金属纳米颗粒改变邻近环境,或两者结合使用。鉴于其在晶体硅光伏领域的潜在重要性,本研究针对二维排列的UCNCs同时考察了这两种效应。利用1500 nm波长的激发光,我们研究了胶体溶液及旋涂辅助自组装单层膜中,Er3?掺杂NaYF?核随NaLuF?壳层厚度变化的上转换发光行为。两种体系中均观察到:随着壳层增厚,UCNCs中Er3?离子的上转换发光强度和衰减时间均持续增强,且从溶液态转变为薄膜态时衰减时间几乎无变化。通过电子束光刻设计的金纳米盘(沉积于单层膜表面或嵌入其中)可进一步提升UCNC单层膜的发光效率。研究发现,纳米晶壳层的增效作用优于金纳米盘。
关键词: 壳层厚度、核壳纳米晶体、单分子层、上转换、等离子体增强
更新于2025-09-04 15:30:14