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利用生物窗口内工作的双光子激发CdS荧光量子点进行细胞成像
摘要： 近年来，双光子激发的半导体量子点（QDs）因其较长的激发波长有助于实现光学生物成像中更深的穿透深度和更高的图像分辨率而成为研究热点。本文采用水热法合成了水溶性CdS量子点并应用于人肝癌细胞（HepG2）。第一性原理计算表明，富硫缺陷结构相比原始结构具有更窄的带隙。由此产生的荧光波长显著红移，这归因于深缺陷态发射。量子点的大斯托克斯位移（>200 nm）可消除激发光与发射光之间可能的串扰。双光子诱导的红光荧光发射能避免与生物样品的自发荧光发射重叠。HepG2细胞的摄取和细胞活力测试显示CdS量子点具有良好的生物相容性和低毒性。双光子激发扫描显微镜图像显示，孵育CdS量子点的HepG2细胞发出明亮的红色上转换荧光，其荧光亮度是对照组的38.2倍。这些结果支持CdS量子点作为细胞成像应用的良好候选材料。
关键词： 双光子吸收、硫化镉量子点、深缺陷态、人肝癌细胞（HepG2细胞）、生物成像
更新于2025-11-21 11:24:58
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铁磁掺杂Ce的BaTiO3纳米颗粒中由dz2轨道介导的束缚磁极化子及其增强的双光子吸收截面
摘要： 钙钛矿BaTiO3纳米颗粒的富铁磁性与双光子吸收(TPA)截面对于磁性和光学数据存储应用至关重要。本工作中，水热法合成的Ce掺杂BaTiO3纳米颗粒在4 mol%掺杂量时展现出最大室温铁磁性(4.26×10-3 emu/g)，X射线光电子能谱、电子自旋共振光谱及密度泛函理论(DFT)计算证实这是氧空位增加所致。据此采用氧空位构成的束缚磁极化子(BMP)模型解释铁磁性增强现象：BMP理论模型显示Ce掺杂使BMP磁化强度(M0从3.0提升至4.8×10-3 emu/g)和单个BMP真实自发磁矩(meff从4提升至9.88×10-4 emu)增大。DFT计算表明BMP通过Ti d轨道介导产生铁磁性。此外发现氧空位存在时，Ba位Ce诱导的磁矩高于Ti位Ce?？譠扫描技术显示4 mol% Ce掺杂量时因强TPA诱导激发态吸收而具有最高TPA系数β(7.08×10-10 m/W)和TPA截面σTPA(455×104 GM)。较大的σTPA归因于氧空位和Ce离子产生的载流子具有更长激发态寿命τ(7.63 ns)，这些载流子在激发子亚能级中经历多次电子跃迁。
关键词： 铈掺杂、氧空位、束缚磁极化子、双光子吸收、密度泛函理论计算、Z扫描技术、钛酸钡纳米颗粒、铁磁性
更新于2025-11-19 16:56:35
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取代2,3-二苯乙烯基吲哚的光物理性质：光谱学、计算及生物学研究
摘要： 通过稳态紫外-可见光谱、稳态荧光光谱、稳态激发光谱、时间相关单光子计数（TCSPC）光谱及时间分辨荧光上转换光谱（TRFLS）等光谱技术，研究了取代2,3-二苯乙烯基（23DSI）吲哚的光物理性质结构依赖性。所研究的每种23DSI衍生物均呈现独特的荧光发射和紫外-可见光谱，表明其发射与激发过程具有显著的结构依赖性。23DSI衍生物的紫外-可见光谱显示三个主要吸收带（仅因二苯乙烯基环上取代基团导致吸光度微小差异）。时间分辨荧光上转换研究表明：荧光呈现单指数衰减，计算得到的荧光寿命较短（约1纳秒）。所有23DSI衍生物在800纳米波长1.6瓦激光脉冲直接激发下均表现出双光子吸收特性。这些研究表明：连接在二苯乙烯基核心上的取代基可通过扭曲23DSI分子的π共轭体系来增强或抑制荧光强度。研究发现23DSI（对氟取代）具有最高荧光发射量子产率。对23DSI衍生物基态的理论计算证实：不同取代基的引入会导致电子密度分布差异。这些23DSI分子优异的荧光发射性能、高荧光量子产率及双光子吸收特性，使其成为生物成像、生物医药、荧光探针及光动力灭活（PDI）领域的理想候选材料。经微摩尔浓度23DSI（对甲氧基）和23DSI（对甲基）处理的枯草芽孢杆菌样品，在白光照射下显示出高效的光动力灭活（PDI）效果。
关键词： 双光子吸收、时间分辨荧光上转换激光光谱、光动力灭活、高斯计算、光物理性质、光激活
更新于2025-11-14 15:26:12
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双光子吸收对高速伪随机比特序列的影响
摘要： 已对双光子吸收（TPA）对量子点半导体光放大器（QD-SOA）全光逻辑运算的影响进行了研究。我们为异或门、与门逻辑运算及伪随机比特序列（PRBS）生成建立了包含TPA效应的速率方程模型。模拟结果表明，TPA诱导的泵浦作用会提升输出Q因子（质量）。结果显示输出质量取决于输入脉冲宽度和运行速度。该PRBS系统可在250和320 Gb/s速率下运行，但脉冲宽度增加会降低输出Q因子。
关键词： 量子点半导体光放大器、伪随机比特序列、光逻辑、Q因子、双光子吸收
更新于2025-09-23 15:23:52
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一种用于检测活细胞中溶酶体羟基自由基的开启式双光子荧光探针
摘要： 生物体系中活性氧（ROS）的检测及其成像具有重要意义。其中羟基自由基（?OH）因其高反应活性尤为突出，在众多生理和病理过程中发挥关键作用。本研究报道了一种对?OH具有良好选择性和灵敏度的双光子（TP）开启型荧光探针。该萘-吲哚啉化合物的分子设计使其在非荧光（"关闭"）状态下能精准靶向溶酶体，与?OH相互作用后转变为荧光（"开启"）状态，从而实现对活体小鼠胚胎成纤维细胞（MEF）中?OH生成的成像。该研究为深入理解?OH在生物过程中的作用提供了新方法。
关键词： 溶酶体、双光子吸收、生物传感器、荧光探针、活性氧物种
更新于2025-09-23 15:23:52
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Er3+/Yb3+共掺杂氧氟玻璃陶瓷的上转换发光性能
摘要： 采用熔融淬冷法，以名义组分为52SiO2-8Na2CO3-16Al2O3-33NaF-3LuF3-0.15Yb2O3-0.03Er2O3（摩尔百分比）制备了Er3+/Yb3+共掺玻璃陶瓷样品。基于Judd-Ofelt理论研究了其光谱特性，根据吸收光谱计算了谱线强度参数Ωλ（λ=2,4,6）。通过谱线强度参数计算了理论和实验振子强度，该玻璃陶瓷样品的均方根偏差（δrms）为4.28×10-6?；竦昧薊r3+的跃迁概率、衰变分支比和能级寿命等参数。制备样品中亚稳态能级4I13/2和4I11/2的寿命分别为11.64ms和13.61ms，适合作为上转换中间能级。Er3+/Yb3+共掺氧氟玻璃陶瓷样品中4I13/2→4I15/2的衰变分支比接近100%，可用于产生1543nm激光。在980nm二极管激光激发下，观察到549nm和（653,664）nm的上转换发光，分别对应Er3+：4S3/2→4I15/2和4F9/2→4I15/2的辐射跃迁。根据上转换发射功率与980nm LD激光功率的关系，估算出Er3+/Yb3+共掺氧氟玻璃陶瓷样品跃迁过程中吸收的光子数分别为1.99和2.06，确定其跃迁过程为双光子吸收过程。
关键词： 玻璃陶瓷，双光子吸收，上转换，Judd-Ofelt理论
更新于2025-09-23 15:23:52
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从双光子吸收到饱和吸收的金图案红宝石薄膜转变
摘要： 通过Z扫描技术研究了图案化红宝石薄膜中金微盘的非线性行为。采用532纳米激光源对红宝石及红宝石/金薄膜进行了开孔Z扫描测试。纯红宝石和红宝石/金薄膜分别表现出双光子吸收(TPA)和可饱和吸收(SA)特性。通过高斯分解法拟合开孔扫描数据，获得了归一化透射率的表达式。红宝石/金复合薄膜的非线性吸收系数(β=7.41×10?? m/W)比纯红宝石(1.41×10?? m/W)高出两个数量级。进一步采用633纳米激光源进行开孔Z扫描，证实了这些薄膜存在TPA和SA效应。
关键词： 表面等离子体共振，红宝石，Z扫描，双光子吸收，可饱和吸收
更新于2025-09-23 15:22:29
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中性及阴离子荧光蛋白发色团单光子与双光子吸收性质的TDDFT计算泛函评估
摘要： 评估了不同精确Hartree-Fock交换能（EX）比例的DFT泛函对真空环境中荧光蛋白发色团CC2参考单光子吸收（OPA）和双光子吸收（TPA）光谱的复现效果。所研究的DFT泛函及其EX贡献分别为：BLYP（0%）、B3LYP（20%）、B1LYP（25%）、BHandHLYP（50%）以及CAM-B3LYP（短程19%、长程65%）。测试集包含荧光蛋白中天然存在的阴离子和中性发色团。我们首次将TDDFT与CC2方法在高于S1态且具有显著TPA强度的激发态上进行了比较。对于中性发色团，TDDFT结果显示：随着DFT泛函中精确交换能比例降低，其激发能及TPA/OPA强度误差较CC2结果均增大。长程校正的CAM-B3LYP表现最佳，BHandHLYP紧随其后，而BLYP通?；嵫现氐凸浪泄馄仔灾?，复现CC2结果最差。杂化泛函B3LYP与B1LYP性能居中。我们认为TDDFT可能因低估某些激发态间振子强度而导致对中性发色团TPA强度的低估。对于阴离子发色团，B3LYP和B1LYP在复现CC2激发能方面优于其他泛函，但TPA强度通常仍被显著低估——此情况下CAM-B3LYP再次展现优势。与中性发色团不同，高TPA跃迁矩可能源于较大激发态偶极矩或激发导致的偶极矩变化。
关键词： 荧光蛋白发色团、单光子吸收、DFT泛函、双光子吸收、TDDFT、CC2
更新于2025-09-23 15:21:21
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摘要： 尽管无机卤化物钙钛矿在波长转换和激光应用中展现出巨大潜力，但其稳定性和可扩展性仍是实际应用的障碍。本研究首次采用晶圆级无机钙钛矿单晶来解决上述问题。光谱分析表明，晶体表面的载流子俘获是阻碍弱穿透单光子泵浦实现光学放大的主要原因，而晶体内部结构完好，在近红外波段通过双光子吸收表现出低阈值受激发射。得益于表面层的有效保护，该受激发射在连续泵浦4小时后仍保持初始强度的90%，且未经封装长期储存（>一年）后阈值几乎恒定。通过利用平行镜腔，我们构建了具有空间相干输出光束的光泵浦波长转换与激光器件。本发现极大推动了基于卤化物钙钛矿的实用化相干光源发展。
关键词： 波长转换、激光作用、可扩展性、双光子吸收、无机卤化物钙钛矿、稳定性、相干光源、受激发射
更新于2025-09-23 15:21:01
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具有近红外区大双光子吸收截面的高度共轭稠环四极有机发色团
摘要： 对两类最初作为有机光伏非富勒烯受体开发的有机π共轭稠环四极矩A-π-D-π-A生色团进行了双光子吸收(2PA)特性研究。这些分子在近红外(NIR)区展现出较大的非简并双光子吸收(ND2PA)截面(约6-27×103 GM)。在第一组分子中，通过飞秒ND2PA光谱研究了氯仿溶液中不同核尺寸分子的ND2PA光谱和截面，发现核尺寸（即共轭长度）的增加会导致显著红移且增强的2PA效应。第二组分子保持核尺寸(7元环，基于茚并体系)不变而改变末端受体(A)强度时，2PA性质变化较平缓。在研究的两种核类型中，供体中心为噻吩[3,2-b]噻吩的化合物比茚并中心的对应物具有更大2PA截面，因其更富电子的核增强了分子内电荷转移。通过分析ND2PA与瞬态吸收测量分别获得的2PA谱带和NIR ESA跃迁之间的光谱重叠，采用开孔Z扫描法推导了部分化合物的非线性吸收中激发态吸收(ESA)的贡献。由瞬态吸收和辐照度依赖的开孔Z扫描提取的ESA截面值合理吻合，其中等幅度(约10?21 m2)表明虽然ESA贡献不可忽略，但有效响应主要来自瞬时2PA。
关键词： 泵浦-探测光谱学、非线性光学、Z扫描技术、有机光电子学、超快光谱学、双光子吸收
更新于2025-09-23 15:21:01