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oe1(光电查) - 科学论文

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  • 一维CdS纳米管与块体CdS结构在光催化水分解中的对比：维度效应的作用

    摘要： 利用最先进的密度泛函理论计算，我们构建了用于光催化水分解的刻面CdS纳米管（NT）催化剂模型?；诘缱咏峁?、能带边缘排列和过电位研究，预测了CdS光催化剂的整体光催化活性。作为对比，我们还研究了CdS块体结构上的水分解过程。通过能带边缘排列结合析氧反应/析氢反应（OER/HER）机制研究，我们确定了这些表面上整体水分解的有效过电位。研究表明，由于强p-d轨道杂化作用，CdS纳米管的价带顶比块体CdS具有更高的稳定化能。这种高度稳定的价带顶对空穴转移过程至关重要，并能降低电子-空穴复合风险。该纳米管进行水氧化反应所需的过电位低于周期性CdS结构。这些发现表明，随着维度降低，CdS的水氧化/还原过程效率会进一步提升。更重要的是，我们发现有两个因素使CdS纳米管相比块体材料成为更优异的光催化剂。此外，稳定的价带顶也有利于其光稳定性——而块体CdS正存在光稳定性问题。

    关键词： 光催化、析氢反应、硫化镉纳米管、析氧反应、电子-空穴复合

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 用于氢电生成的二硫化钼晶体电化学剥离

    摘要： 过渡金属二硫化物（TMDs）因其电学、催化和光学性能在缩减至单层时显著增强且更具实用性，近期已成为二维材料领域的新星。其中单层二硫化钼（MoS2）因具有实用带隙的半导体特性、增强的光致发光效应，更重要的是其对电化学析氢反应展现出优异催化性能而备受关注。本研究通过简便快速的水溶液电化学自上而下剥离法，从天然MoS2晶体制备出具有高效析氢催化性能的薄层MoS2纳米片。借助扫描透射电子显微镜（STEM）、原子力显微镜（AFM）、X射线光电子能谱（XPS）和拉曼光谱完成结构与化学表征后，通过电化学测试对比了该材料与广泛采用的化学锂插层/剥离法所得MoS2纳米片在酸性溶液中的析氢催化性能。结果表明，电化学剥离法制备的MoS2具有比化学剥离产物更低的塔菲尔斜率。

    关键词： 析氢反应、二硫化钼、电化学、层状化合物、剥离

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 碳量子点辅助策略合成Co@NC以提升CdS光催化产氢性能

    摘要： 光催化水分解产氢作为一种具有前景的方法，已被用于解决能源?；突肪澄廴镜乃匚侍?。因此，开发稳定高效的产氢光催化剂至关重要且迫在眉睫。本研究将碳量子点(CQDs)与Co2?混合衍生的Co@NC（氮掺杂碳层包裹的钴纳米颗粒）作为助催化剂负载于硫化镉(CdS)纳米棒(NRs)表面用于光催化产氢。结果表明，当Co@NC负载量为3 wt%时（记为CdS-3），其产氢活性达到21.8 mmol g?1 h?1，较纯CdS提升了29.8倍。此外，CdS-3在420 nm处的表观量子效率(AQE)达41.8%。这种复合纳米结构增强的光催化性能主要归因于CdS NRs与Co@NC之间高效的电子转移(ET)，该机制通过电化学实验和光致发光(PL)光谱得到证实。总体而言，本研究为合成通用型光催化助催化剂提供了新策略。

    关键词： 碳量子点、一维硫化镉、协同效应、析氢反应、光催化

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 等离子体诱导非晶硫化钼在纳米多孔金上的过生长：一种具有增强电催化活性的杂化纳米颗?；肪澈铣煞椒?

    摘要： 由地壳丰量过渡金属硫族化合物（如二硫化钼MoSx）与贵金属纳米颗粒（如金纳米颗粒）构成的杂化材料能产生协同效应，从而增强电催化反应性能。然而现有MoSx-金杂化材料的合成大多需要>500℃的高能耗热源或化学镀法才能实现MoSx在金表面的沉积。本研究展示了一种在常温条件下直接于胶体多孔金(NPG)表面外延生长MoSx的新方法，所制得的杂化颗粒对析氢反应表现出优异的电催化性能。该策略利用NPG的局域表面等离子体共振介导的光热效应，使其表面温度升至>230℃，从而引发(NH4)2MoS4前驱体分解并实现MoSx在NPG上的直接外延生长。通过调节前驱体与NPG的浓度比，可将沉积的MoSx颗粒量从Mo/(Au+Mo)比值的0.5%至2%进行系统调控。值得注意的是，研究发现该杂化颗粒具有比纯二硫化钼更高的桥接硫与端基硫原子比，这赋予了其更优异的析氢电催化性能——相较于纯MoSx，MoSx-NPG杂化材料显示出>30 mV更低的起始电位和1.7倍更小的塔菲尔斜率。本方法提供了一种节能高效的合成路径，可拓展应用于制备具有独特催化与传感性能的各种功能杂化结构。

    关键词： 二硫化钼、电催化活性、纳米多孔金、析氢反应、等离子体效应

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 通过双功能镍/还原氧化石墨烯纳米片的光热效应增强电催化水分解活性

    摘要： 电催化水分解在制氢燃料方面具有巨大潜力，但其广泛应用受限于高能量损耗和缓慢的反应动力学。采用合适的电催化剂可降低过电位并加速反应。当前研究主要集中于调控电催化剂，但性能还取决于其他参数。因此，开发通过整合其他驱动力（尤其是可再生能源驱动力）来提升电催化效率的策略备受关注。本研究提出一种光热效应驱动策略，用于增强镍/还原氧化石墨烯（记为Ni/RGO）双功能电催化剂在析氢反应（HER）和析氧反应（OER）中的活性。光照条件下（10 mA/cm2电流密度时HER和OER过电位分别降低49 mV和50 mV），Ni/RGO复合材料表现出显著的性能提升。研究发现这种电催化活性的改善源于Ni/RGO的光热效应，该效应能有效促进电催化反应的热力学与动力学过程。此外，光热效应诱导的电催化增强表现出良好稳定性，显示出实际应用的广阔前景。

    关键词： 双功能电催化剂、析氧反应、Ni/RGO纳米片、光热效应、析氢反应

    更新于2025-09-22 12:09:50

  • 金属离子桥接的高导电RGO-M-MoS2（M = Fe3+、Co2+、Ni2+、Cu2+和Zn2+）复合光辅助析氢电催化剂

    摘要： 通过简易一步水热法合成了高效析氢反应（HER）光电极催化剂。利用金属离子桥接作用，高度分散的二硫化钼（MoS2）纳米层垂直生长在还原氧化石墨烯（RGO）上，形成RGO-M-MoS2光催化剂（M=Fe3?、Co2?、Ni2?、Cu2?和Zn2?）。结果表明：交叉桥接离子能调控MoS2优先生长方向，并作为RGO与MoS2间高效电荷传输通道，兼具石墨烯的高导电性与MoS2的光电化学活性优势。酸性介质中，金属离子桥接的MoS2-M-RGO异质结构展现出卓越的析氢催化性能——相较于无金属离子桥接的MoS2-RGO，其在更低过电位下表现出显著更高的催化电流密度。本研究为构建高效水分解制氢复合光电极催化剂提供了新颖简便的途径。

    关键词： 析氢反应，二硫化钼纳米片，还原氧化石墨烯，金属离子桥

    更新于2025-09-22 15:24:29

  • 对齐异质界面诱导的1T-MoS?单层膜具有近乎理想的吉布斯自由能，可实现稳定的析氢反应

    摘要： 1T相二硫化钼（1T-MoS2）在析氢反应（HER）中表现出优于2H相MoS2（2H-MoS2）的催化性能。然而其热力学不稳定性是阻碍实际应用的主要缺陷。本研究报道采用溶剂前驱体合成策略，在边缘对齐的2H-MoS2与还原氧化石墨烯异质界面（EA-2H/1T/RGO）形成稳定的1T-MoS2单层结构。理论预测表明：边缘对齐的层状堆叠会引发异质界面电荷转移，基于MoS2与石墨烯间的粘附能实现界面单层从2H相到1T相的转变，从而获得热力学稳定性。作为HER电催化剂，EA-2H/1T/RGO在酸性电解液中展现出-103 mV（vs RHE）的起始电位、46 mV dec-1的塔菲尔斜率及10小时稳定性。其超越1T-MoS2的优异活性源于2H→1T相变过程中硫原子滑移产生的本征缺陷，使氢吸附吉布斯自由能（ΔGH*）从0.13 eV降至0.07 eV，最接近2H-MoS2的理想值（0.06 eV）。该工作为HER卓越电化学特性提供了基础认知，并为二维/二维杂化界面的相变研究开辟新途径。

    关键词： 1T-MoS2单层、稳定性、析氢反应、边缘对齐结构

    更新于2025-09-22 19:41:11

  • 一步固相法将锌负载于g-C3N4以增加光生电子数量并提升光催化产氢速率

    摘要： 在本研究中，我们通过简单的一锅固态法将锌负载于g-C3N4上，显著提升了其在可见光下分解水制氢的光催化活性。X射线光电子能谱和同步辐射X射线吸收近边结构光谱证实，锌以+2价态存在，并以纳米团簇形式与氧原子配位。负载锌后，主体材料g-C3N4在紫外和可见光区的光吸收增强，而其物理特性几乎未改变。在无任何助催化剂条件下，当锌负载量为0.2原子%时，g-C3N4的产氢速率高达26.3 μmol/g·h，较纯g-C3N4（3 μmol/g·h）提升逾8倍。研究结果有力证明：锌负载g-C3N4的产氢光催化活性直接受光生电子数量调控。

    关键词： 锌负载，氮化碳，析氢反应，光催化

    更新于2025-09-23 01:55:33

  • 一种高效耐用的水分解系统：铂亚纳米团簇功能化镍铁层状双氢氧化物作为阴极，分级镍铁硒化物作为阳极

    摘要： 开发高效且成本效益显著的析氢反应（HER）和析氧反应（OER）催化剂仍是实现高效水电解槽应用的重大挑战。本研究设计了一种在碱性溶液中运行的高效耐用水分解系统：以碳纤维布负载的超低铂含量（1.56 wt%）亚纳米铂团簇功能化镍铁层状双氢氧化物纳米片（Pt-NiFe LDH/CC）作为阴极，以碳纤维布负载的富边缘（Ni0.77Fe0.23）Se2纳米片（(Ni0.77Fe0.23)Se2/CC）作为阳极。对于HER，三维Pt-NiFe LDH/CC电极在仅28 mV的超低过电位下即可驱动10 mA cm-2的电流密度；对于OER，富边缘结构的(Ni0.77Fe0.23)Se2/CC电极仅需228 mV的小过电位就能达到10 mA cm?2的电流密度，其塔菲尔斜率低至69 mV dec?1。更重要的是，组装的Pt-NiFe LDH/CC || (Ni0.77Fe0.23)Se2/CC水分解电解槽在1.57 V的低槽压下即可实现30 mA cm?2的高电流密度，优于商用20 wt% Pt/C与RuO2电极组装的电解槽（1.62 V实现30 mA cm?2）。此外，该电解槽在高达50 mA cm?2的电流密度下仍能稳定运行超过40小时，展现出全水分解实际应用的巨大潜力。

    关键词： 析氢反应、铂亚纳米团簇、析氧反应、镍铁层状双氢氧化物、多孔镍铁硒化物

    更新于2025-09-23 18:11:27

  • 1T′相二硫化钼纳米片与烷基化苯二胺的插层复合物作为电化学析氢反应的优异催化剂

    摘要： 二维层状MoS2最近被认为是析氢反应（HER）中一种优异的水分解催化剂。本文中，我们合成了插层一系列烷基化对苯二胺（PDs）的1T0相MoS2。取代的N原子产生了硫空位，形成MoS2-2xNx（x=0.1）的组成。更多的甲基诱导了更大的电荷转移，从而表现出优异的HER性能：对于四甲基PD，在10 mA cm-2下的过电位为0.15 V，塔菲尔斜率为35 mV dec-1。复合物的催化活性取决于插层分子的浓度，在8 mol%浓度时达到最佳。第一性原理计算表明，具有N原子-硫空位（N-VS）对的插层复合物（1T0相）通过来自PD分子的大量电荷转移而稳定，这种效应被甲基增强（即在6.25 mol%插层时每分子为0.40e-0.84e）。电荷转移增加了费米能级及其附近的态密度，从而在低阴极偏压下增加电子浓度。Volmer反应的活性位点被发现是邻近N-VS对中的N原子。Heyrovsky反应的活化势垒在更高插层剂浓度下变得更高，表明实验HER性能也受到动力学控制。

    关键词： 催化、第一性原理计算、二硫化钼、析氢反应、插层作用

    更新于2025-09-23 18:19:13