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oe1(光电查) - 科学论文

96 条数据
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  • 探究Ni<sub>x</sub>Sn<sub>2x</sub>S<sub>4x</sub>硫代尖晶石与多壁碳纳米管（MWCNTs）的协同效应及其在染料敏化太阳能电池、析氢反应和超级电容器中的性能提升

    摘要： 通过简便方法合成了具有类硫代尖晶石结构的三功能硫化镍锡(NixSn2xS4x)与多壁碳纳米管(MWCNTs)复合材料(M–NixSn2xS4x)。采用密度泛函理论(DFT)研究了该复合材料的晶胞排列，理论分析合理推断出硫代尖晶石与MWCNTs之间存在协同效应。M–NixSn2xS4x复合材料展现出高金属导电性和优异电催化活性：作为染料敏化太阳能电池(DSSCs)对电极时，在氟掺杂氧化铟锡(FTO)基底上达到4.67%效率（对比Pt的5.23%）；作为析氢反应(HER)催化剂时性能媲美Pt，在石墨片电极上表现出良好循环稳定性，10 mA cm-2阴极电流密度下过电位仅-41 mV且塔菲尔斜率为43 mV/dec；作为电容材料时性能突出，替代昂贵泡沫镍集流体时在1 A g-1电流密度下比电容达1,200 F g-1，经15,000次循环后仍保持92.6%的初始容量。

    关键词： HER（析氢反应），硫代尖晶石，混合超级电容器，循环稳定性，低过电位，染料敏化太阳能电池（DSSCs）

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 具有卓越析氢电催化性能的等离子体金纳米颗粒修饰Bi2Se3纳米花

    摘要： 通过电催化或光电化学途径实现水分解制氢在可再生能源转化领域展现出巨大潜力。本研究成功开发出金纳米颗粒修饰的Bi2Se3纳米花（Au@Bi2Se3 NFs）作为析氢反应（HER）催化剂的等离子体增强型光电纳米催化剂（NCs），在金纳米颗粒局域表面等离子体共振（LSPR）激发下电流强度提升超过3倍，并使10 mA cm?2电流密度下的过电位显著降低至375 mV。该HER增强效应主要源于金纳米颗粒热电子注入引发的Bi2Se3中有效电荷分离及载流子密度增加。同时，作为拓扑绝缘体的Bi2Se3纳米花在边界具有无带隙特性、表面呈现金属特性，为电催化体系中的电子流动提供了通道。本研究开辟了借助光能设计高效能量转化催化水分解系统的新途径，通过等离子体激发可提升HER催化效率。

    关键词： 析氢反应，等离子体激元，Bi2Se3，金

    更新于2025-09-16 10:30:52

  • 用于增强（光）电化学析氢的纳米结构MoS3/np-Mo//WO3?y混合催化剂脉冲激光沉积法制备

    摘要： 采用适当背景气体（氩气、空气）压力下的脉冲激光烧蚀MoS2和WO3靶材，制备出用于酸性溶液制氢的新型复合纳米结构催化薄膜。该薄膜由纳米结构WO3?y底层及覆盖其上的复合MoS3/np-Mo纳米催化剂构成。使用40和80 Pa压力的干燥空气分别形成了具有花椰菜状和网状形貌的多孔WO3?y薄膜。在16 Pa氩气压力下烧蚀MoS2靶材则生成非晶态MoS3薄膜和球形Mo纳米颗粒。沉积于透明导电基底上的复合MoS3/np-Mo//WO3?y薄膜相比同负载量的单一组分（MoS3/np-Mo或WO3?y薄膜）展现出更优异的光电催化性能。动力学蒙特卡洛模拟表明：随着背景气体压力升高，沉积WO3?y薄膜形貌变化源于结构单元（原子/团簇）从弹道沉积向扩散限制聚集的转变。研究还探讨了提升复合纳米结构薄膜电催化活性及促进其高效光激活析氢作用的各项因素与机制。

    关键词： 脉冲激光沉积、氧化钨、过渡金属硫族化合物、纳米催化剂、析氢反应、背景气体

    更新于2025-09-16 10:30:52

  • 电场辅助合成铂与碳量子点共负载石墨烯杂化材料用于析氢反应

    摘要： 通过电解-溶剂热法建立了一种制备用于析氢反应(HER)的Pt与碳量子点(CQDs)共负载石墨烯复合材料的简易方法。在阴极通过电化学剥离石墨获得石墨烯，同时碳量子点和铂纳米颗粒(Pt NPs)在电解液中原位生成。碳量子点源自碳酸丙烯酯溶剂，铂纳米颗粒则由电解过程中对电极铂阳极溶解产生的铂中间物种还原形成。随后在溶剂热过程中，铂纳米颗粒和碳量子点均匀分散于石墨烯表面。通过调节工作电压和电解液类型这两个关键电解条件来控制碳量子点和铂纳米颗粒的浓度，从而决定所得催化剂的电化学活性表面积和HER活性。值得注意的是，这种铂含量极低(0.145 wt%)的优异催化剂在酸性溶液中-50 mV电位下展现出显著增强的催化HER活性，其质量活性达37.5 A mg?1，比Pt/C催化剂高68.2倍。本研究为在电场辅助下合成铂与碳量子点共负载的混合材料提供了一种通用且有前景的方法，可制备低成本燃料电池催化剂。

    关键词： 铂纳米颗粒、碳量子点、石墨烯、析氢反应

    更新于2025-09-16 10:30:52

  • 通过双碳耦合磷化钴中多重杂原子掺杂实现电荷转移工程，高效驱动全水分解

    摘要： 探索具有高活性和稳定性、适用于整体水分解的非贵金属双功能电催化剂对氢燃料生产至关重要，但仍具挑战性。本研究通过引入多种杂原子，实现了沸石咪唑酯骨架衍生多孔碳/还原氧化石墨烯耦合CoP复合材料（CoP@C@rGO）的电荷转移能力与催化性能调控。结合实验研究与密度泛函理论计算发现，B、N、S三掺杂杂原子引发的复合材料内部电子相互作用有效诱导了界面电荷转移，提升了活性位点可及性并降低了析氢/析氧反应的能量势垒。基于组分间的协同效应，采用新制备的B,N,S-CoP@C@rGO催化剂组装的整体水分解电解槽仅需1.50 V即可驱动10 mA cm–2的电流密度，优于商业Pt/C和IrO2/C组合（1.56 V）。

    关键词： 析氢反应、析氧反应、多重掺杂、全水分解、电荷转移

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 在二硫化钼纳米片单表面简易、快速且可控地制备铂纳米颗粒及其在析氢反应中的应用

    摘要： 近期，由于结构对称性破缺，非对称功能化的二维（2D）纳米材料作为构建多功能、多维系统单元的优异候选者引起了广泛关注。然而，其制备过程通常需要高真空环境或特殊设备，且所得样品稳定性差、产率低。本研究开发了一种简便方法，通过热解分解和原位功能化实现铂纳米颗粒（NPs）在二硫化钼（MoS2）纳米片单侧的不对称沉积。通过调节铂前驱体与MoS2的比例，可良好控制Pt NPs的尺寸分布和形貌。Pt NPs在MoS2纳米片上的非对称修饰（Pt-MoS2）可能源于Pt NPs与MoS2基面之间更强的相互作用，这种作用强于相邻MoS2层间的范德华力。析氢反应（HER）结果表明，更高的铂负载量能带来更优的HER性能，过电位低至120 mV且塔菲尔斜率仅为28 mV·dec-1。值得注意的是，该合成方法同样适用于其他二维纳米片的非对称功能化，将极大推动这类不对称纳米结构的简易制备与实际应用。

    关键词： HER（析氢反应），纳米片，二硫化钼，纳米颗粒，不对称结构

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 高光响应与快速载流子迁移率：基于Z型异质界面并具有等离子体效应的二维rGO-AgBr/Ag复合材料的析氢应用

    摘要： 随着人们生活水平的提高，能源短缺问题日益严峻。光催化技术是解决该问题最有效的手段之一。传统光催化剂主要受限于可见光响应弱和光生载流子快速复合两大因素。针对这一问题，本研究以AgBr为光敏剂，通过前驱体氧化石墨烯（GO）的羧基与Ag+离子络合，将其负载于还原氧化石墨烯（rGO）表面，进而采用溶剂热法合成了二维rGO-AgBr/Ag复合材料（2D rGAA-α，α=1,2,3）。通过分析样品的结构、形貌、化学键态及光电化学特性，并以产氢反应（HER）研究其可见光驱动（VLD）催化性能。相较于纯rGO，由于Z型异质界面（rGO-AgBr）的构建，rGAA-α的光吸收范围几乎扩展至全光谱，且能高效促进光生载流子分离。HER结果表明rGAA-α的平均产氢速率（Rp）显著提升，其中rGAA-2催化剂表现出最高Rp值（72.71 μmol·h?1）。经过六次循环实验后，活性仅有微弱下降且结构无明显变化，证实其具有高光稳定性。研究表明rGAA-α催化剂催化活性的增强归因于Z型异质界面的形成和Ag等离子体的产生，该研究为氢能开发提供了一种简便、高效且极具前景的方法。

    关键词： 溴化银、异质结构、银等离子体、析氢反应、还原氧化石墨烯

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 二硫化钼量子点修饰黑硅用于高效光电化学析氢

    摘要： 纳米结构黑硅（bSi）因其优异的光捕获特性和有利于光电化学反应的大表面积与体积比，被广泛应用于太阳能水分解领域。然而，由于析氢过程中电荷转移动力学性能较差，黑硅的催化活性较低。本工作通过在黑硅表面负载硫化钼（MoSx）量子点，开发出一种新型光电极。MoSx与黑硅的协同效应显著提升了析氢反应活性，实现了0.255 VRHE的起始电位、12.2 mA·cm-2的高短路光电流密度（Jsc）以及226.5 μmol·h-1·cm-2的析氢速率。

    关键词： 光阴极，黑硅，MoSx量子点，析氢反应

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 质子辐照块体过渡金属二硫化物中可控微/纳米穹顶结构的形成

    摘要： 在仅有几个原子厚度的极限情况下，过渡金属二硫化物（TMDs）展现出结构与光电特性之间紧密关联的特性。通过控制结构来调控光电特性的可能性，预计将对应用研究和基础研究产生重大影响。如本文所示，质子辐照会深刻改变块状TMD晶体的表面形貌。质子穿透表层后，会在第一层间区域产生并逐渐积累分子氢，从而导致单原子层厚度的穹顶状凸起形成——这些遍布晶体表面的凸起能将原本暗色的块体材料局部转变为高效发光体。这些穹顶结构具有稳定性（寿命超过2年）和强健性，并承载着复杂而强烈的应变场。光刻技术为调控其形成过程提供了手段，使得这些穹顶能够以纳米至微米尺度可控的规则位置和尺寸生成，为迄今无法实现的应用开辟了重要前景。

    关键词： 过渡金属二硫化物、析氢反应、应变、光致发光、二维材料、拉曼

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • 光诱导生成钴(III)氢化物配合物的质子耦合电子转移动力学

    摘要： 通过质子耦合电子转移研究过渡金属氢化物配合物的形成，对开发下一代析氢分子催化剂具有重要意义。本文报道了[CoIICp-(dppe)]+（Cp=环戊二烯基，dppe=1,2-双(二苯膦)乙烷）逐步光诱导还原和质子化形成相应氢化物配合物[HCoIIICp(dppe)]+的研究。利用瞬态吸收光谱光学追踪反应中间体，并结合实验拟合与动力学模拟，测定了不同酸源条件下电子转移和质子转移的表观速率常数。研究发现实测表观质子转移速率常数与酸强度呈线性自由能关系，但与先前电化学测定的质子化速率常数存在显著差异。这些源于光化学实验中基态反应性的偏差，凸显了采用不同技术进行机理研究时进行比较的挑战性。

    关键词： 动力学模拟、瞬态吸收光谱、过渡金属氢化物配合物、质子耦合电子转移、析氢反应

    更新于2025-09-11 14:15:04