研究目的
通过质子耦合电子转移研究过渡金属氢化物复合物的形成，以开发用于析氢反应的下一代分子催化剂。
研究成果
该研究通过光诱导质子耦合电子转移过程，对钴(III)氢化物配合物的形成进行了详细的动力学分析，揭示了质子化速率常数与酸强度之间的线性自由能关系。然而，研究发现其结果与先前电化学测定的质子化速率常数存在偏差，这凸显了采用不同技术进行机理研究时的复杂性。
研究不足
该研究强调了比较采用不同技术（如电化学和光化学方法）的机理研究时所面临的挑战，这是由于光化学实验中存在基态反应性。
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光诱导生成钴(III)氢化物配合物的质子耦合电子转移动力学
DOI：10.1021/acs.inorgchem.9b02445
期刊：Inorganic Chemistry
出版年份：2019
更新时间：2025-09-11 14:15:04
摘要：
通过质子耦合电子转移研究过渡金属氢化物配合物的形成，对开发下一代析氢分子催化剂具有重要意义。本文报道了[CoIICp-(dppe)]+（Cp=环戊二烯基，dppe=1,2-双(二苯膦)乙烷）逐步光诱导还原和质子化形成相应氢化物配合物[HCoIIICp(dppe)]+的研究。利用瞬态吸收光谱光学追踪反应中间体，并结合实验拟合与动力学模拟，测定了不同酸源条件下电子转移和质子转移的表观速率常数。研究发现实测表观质子转移速率常数与酸强度呈线性自由能关系，但与先前电化学测定的质子化速率常数存在显著差异。这些源于光化学实验中基态反应性的偏差，凸显了采用不同技术进行机理研究时进行比较的挑战性。
作者：
Daniel A. Kurtz，Jillian L. Dempsey
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