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oe1(光电查) - 科学论文

108 条数据
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  • 基于光热化学循环的锰掺杂二氧化钛增强二氧化碳向一氧化碳的太阳能转化

    摘要： 光热化学循环（PTC）是将二氧化碳转化为太阳能燃料的一种极具前景的方法。为研究基于PTC的二氧化碳还原机理，采用溶胶-凝胶法制备了二氧化钛（ST）和锰掺杂二氧化钛（MT）薄膜，并在模拟太阳光照射下应用于PTC反应，以商业P25（PT）作为参照。实验表明，锰掺杂二氧化钛产生的CO量多于未掺杂二氧化钛和P25。1.0 wt% MT通过PTC的平均CO产率为32.19 μmol?m?2?h?1，分别是ST的4.36倍和PT的3.63倍。通过多种表征方法研究了锰离子掺杂对样品光响应和电荷转移的影响，并采用密度泛函理论（DFT）计算验证分析结果以完善PTC机理。研究阐明了锰离子促进二氧化碳转化的几个关键因素。

    关键词： 氧空位、锰掺杂、密度泛函理论计算、二氧化碳还原、光热化学循环

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 合成缺氧氧化铋光催化剂以改善光电化学应用

    摘要： 本文报道了氮掺杂对Bi2O3半导体薄膜光电化学(PEC)水氧化行为的影响。采用Bi(NO3)3作为Bi3+离子前驱体、尿素作为氮源通过水热法合成半导体颗粒，随后滴涂成膜并在600℃下退火处理。根据紫外-可见吸收光谱计算，合成的Bi2O3带隙能为3.01 eV，经氮掺杂后降至2.75 eV。通过周期性光照下的线性扫描伏安法测试了材料的水氧化性能，在35 mW/cm2光照条件下，相对于Ag/AgCl电极0.95 V处测得最高光电流为180 μA/cm2。氮掺杂可使光电流提升达50%，且材料的可见光响应性显著改善（通过电化学活性光谱和紫外-可见吸收光谱证实）。通过分光光度法测量罗丹明B染料的脱色情况验证了该半导体颗粒的光催化活性。

    关键词： 水热合成、氧空位、氧化铋光催化剂、光电化学水氧化、氮掺杂

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 部分玻璃化聚苯乙烯模板法制备的层级多孔二氧化钛单晶

    摘要： 采用聚苯乙烯（PS）作为同时构建大孔和介孔的单一造孔剂、四氟化钛（TiF?）作为钛源，在乙醇-水体系中通过一步法合成了具有层级宏-介孔结构的锐钛矿型二氧化钛单晶。该材料实现单晶生长与层级孔道同步构建的关键在于：在PS玻璃化转变温度（100°C）下促使PS与二氧化钛发生组装——随着TiF?水解聚合反应进行，PS被包裹于二氧化钛中并逐渐玻璃化，从而最大限度减弱弹性PS对二氧化钛晶粒定向生长的干扰，最终通过煅烧去除PS后便在单晶内部形成互联的大孔与介孔结构。XPS、EPR及荧光分析表明，这种层级多孔单晶表面富含氧空位，在以罗丹明B为模型污染物的模拟太阳光照射下降解有机污染物时，展现出卓越的光催化活性与稳定性。其增强的光催化性能源于高度可及的多孔单晶结构所带来的载流子分离效率提升与界面电荷转移促进的协同效应。

    关键词： 氧空位、光催化、单晶、电荷转移、分级多孔二氧化钛

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 0D/2D富缺陷异质结构中的界面电荷转移助力高效太阳能驱动CO?还原

    摘要： 二维石墨相氮化碳（g-C3N4）作为太阳能CO2转化的光催化剂已被广泛研究。然而，快速的电荷复合和低可见光利用率严重制约了其光催化CO2转化性能。零维/二维（0D/2D）异质结构因其尺寸可调性和增强的电荷分离效率被视为极具潜力的光催化材料。本研究通过原位热解NH2-MIL-125(Ti)与三聚氰胺，制备了富氧空位TiO2量子点限域于g-C3N4纳米片中的0D/2D异质结构（TiO2-x/g-C3N4）。时间分辨光致发光（tr-PL）及飞秒/纳秒泵浦-探测瞬态吸收（TA）光谱的电荷动力学分析表明：电荷通过紧密界面在超快亚皮秒时间尺度（<1 ps）内从二维g-C3N4向零维TiO2转移。载流子的整体快速衰减归因于界面电荷转移过程，该过程伴随浅能级陷阱介导的复合弛豫。这种超快界面电荷转移显著促进了电荷分离，且浅能级陷阱中的电子更易被CO2捕获。结合优异的可见光吸收、高CO2吸附能力及大比表面积等协同优势，TiO2-x/g-C3N4展现出77.8 μmol g?1 h?1的卓越产CO速率，约为原始g-C3N4（15.1 μmol g?1 h?1）的5倍。该工作为优化高效太阳能CO2转化异质结提供了深入见解。

    关键词： 二氧化钛量子点、太阳能二氧化碳还原、电荷转移、零维/二维异质结构、氧空位

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 热退火对氧化锌锡薄膜结构和电学性能的影响及其在透明导电电极中的应用

    摘要： 采用电子束蒸发技术制备的沉积态及退火态氧化锌锡(Zn2SnO4)薄膜，通过结构、光学及电学性能表征发现：X射线衍射分析表明沉积态薄膜呈非晶态，而经400℃、500℃和600℃空气退火的薄膜呈现多晶特性。电阻-温度测试显示，从非晶态到结晶态Zn2SnO4的相变导致电阻升高。霍尔效应测试表明沉积态薄膜的电子迁移率为33cm2/V·s，载流子浓度(电子)为8.361×101?cm?3。原子力显微镜(AFM)观测到退火薄膜存在晶粒团聚现象。紫外-可见光谱显示的光学透射谱峰证实退火后在导带底与价带顶之间形成了子能级。通过Tauc图计算的带隙变化揭示了热退火后费米能级向价带顶移动的可能性。

    关键词： 退火温度，Zn2SnO4，带隙，氧空位，电子束蒸发，透明导电氧化物（TCOs）

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 3D蛋黄@壳层TiO2-x/LDH结构：用于可见光驱动CO2转化的定制化结构

    摘要： 通过工程化半导体实现二氧化碳光转化生成碳氢太阳能燃料，被视为应对全球变暖时期能源需求的有效方案。为此，研究团队通过顺序溶胶-凝胶法、氢气处理及水热制备步骤，成功构建了三维蛋黄@壳层结构氢化二氧化钛/钴铝层状双氢氧化物（3D Y@S TiO2-x/LDH）复合架构。该结构无需贵金属助催化剂即可高效实现二氧化碳光还原制取太阳能燃料。时序实验表明：反应2小时内甲醇选择性极高（产率高达251微摩尔/克催化剂·小时），而随着反应时间延长至12小时甲烷产量逐步提升（最高达63微摩尔/克催化剂·小时）。这种卓越效率源于三维Y@S TiO2-x/LDH架构的工程设计——其中介孔蛋黄@壳层结构与层状双氢氧化物层间空间具备优异的二氧化碳吸附能力；TiO2-x中的氧空位可为二氧化碳的吸附、活化和转化提供额外活性位点；此外，Y@S TiO2结构中生成的Ti3+离子及与层状双氢氧化物片层的连接结构，能有效促进电荷分离并将纳米结构的带隙缩减至可见光波段。

    关键词： 太阳能燃料、氧空位、光催化、二氧化碳转化、纳米结构

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 三合一氧空位：全可见光谱吸收、高效电荷分离与表面位点活化助力稳健的二氧化碳光还原

    摘要： 由于光催化剂存在光吸收能力差、电荷分离缓慢及表面活性位点效率低等问题，利用高效催化剂实现太阳能驱动惰性CO?转化为有用燃料面临巨大挑战。本研究报道了一种简便可控的原位还原策略，在钙钛矿相Sr?Bi?Nb?TiO??纳米片上构建表面氧空位（OVs）。我们首次通过助熔剂辅助的软化学方法制备了Sr?Bi?Nb?TiO??纳米片，其表面引入的氧空位不仅拓展了光响应范围，还显著促进了光生载流子的分离。此外，该催化剂表面CO?分子的吸附与活化能力大幅提升。在无任何助催化剂或牺牲剂的气-固反应体系中，富氧空位的Sr?Bi?Nb?TiO??纳米片展现出卓越的CO?光还原性能，CO生成速率达17.11 μmol g?1 h?1，约为块体材料的58倍，超过大多数已报道的先进光催化剂。本研究为提升光催化剂在太阳能转化与可再生能源生产中的综合性能提供了"三合一"集成解决方案。

    关键词： Sr2Bi2Nb2TiO12 纳米片，氧空位，电荷分离，光催化二氧化碳还原

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 原子级厚度的TiO?(B)纳米片负载超细Co?O?纳米晶作为高效锂氧电池催化剂

    摘要： 基于过渡金属氧化物（TMOs）开发高效催化剂对锂氧（Li-O2）电池至关重要，但仍是重大挑战。本研究通过设计复合结构并诱导氧空位，合成了原子级厚TiO2(B)纳米片负载超细Co3O4纳米晶的复合材料（Co3O4-TiO2(B)），并将其作为Li-O2电池正极催化剂。XPS表征表明，Co3O4纳米晶的引入通过复合催化剂的钴掺杂在TiO2(B)纳米片中诱导了大量氧空位。后续电化学实验显示，采用该复合催化剂的Li-O2电池表现出高比容量（11000 mAhg-1）和优异循环稳定性（限容1000mAhg-1下循环200次），且极化较低（前80次循环中放电中值电压高于2.7V、充电中值电压低于4.0V）。此外，我们提出了可能的工作机理以深入理解Co3O4-TiO2(B)催化剂的高性能表现。本研究也为通过二维（2D）与零维（0D）TMOs界面工程设计高效催化剂提供了新思路，可应用于Li-O2电池及其他催化相关领域。

    关键词： 类薄膜状Li2O2、氧空位、TiO2(B)纳米片、Co3O4纳米晶体、锂-氧电池

    更新于2025-09-23 15:21:21

  • 含氧空位α-Fe?O?(110)纳米棒表面增强电荷传输与活性位点提升太阳能水氧化性能

    摘要： 通过实验与密度泛函理论（DFT）计算研究了氧空位（VO）对α-Fe2O3（110）晶面光催化水分解性能的影响。实验结果表明，氧空位的存在能提升光电流密度，这与电荷分离效率及电荷转移效率的提高有关。电化学分析显示含氧空位的样品具有更高的载流子浓度和更低的电荷转移电阻。DFT计算结果显示，氧空位表面电势降低促进了体相空穴向表面的传输，从而改善了电荷分离效果；而电荷转移电阻的降低则源于活性位点数量的大幅增加。本研究为理解氧空位在α-Fe2O3光阳极（特别是其表面催化作用）中的角色提供了重要见解，所得结论对其他光催化水分解阳极材料的性能优化也具有借鉴意义。

    关键词： 氧空位、α-Fe2O3、光电化学水分解、电荷转移效率、密度泛函理论、电荷分离

    更新于2025-09-23 15:21:21

  • 由原子级厚度纳米片构建的氧缺陷钼氧化物分级纳米结构：一种高效的太阳能蒸汽生成吸收体

    摘要： 太阳能蒸汽生成是淡水回收的潜在途径，因而近年来备受关注。为进一步提升水蒸发速率，需开发如等离激元过渡金属氧化物等新型材料。本研究报道了一种由原子级厚度超薄纳米片构成的氧缺陷钼氧化物分级纳米结构（MoOx HNS），其被证实为太阳能蒸汽生成的优异吸收体。得益于宽带光吸收和特殊组装结构，负载于聚四氟乙烯膜（MoOx HNS膜）的该材料展现出卓越的蒸汽生成促进性能。在1倍太阳光强（1 kW m?2）照射下，蒸发速率可达1.255 kg m?2 h?1，能量转换效率达85.6%，与其他海水淡化材料相比性能最优之一。同时，该MoOx HNS膜在实验室及户外条件下均能实现高性能海水淡化。增强的水蒸发性能可归因于高效光热转换与独特通道结构的协同效应。本研究拓展了可用于海水淡化系统的材料研究范围。

    关键词： MoOx分级纳米结构、海水淡化、光热转换、氧空位、太阳能蒸汽生成

    更新于2025-09-23 15:21:21