研究目的
研究基于光热化学循环（PTC）的二氧化碳还原机制，并利用锰掺杂二氧化钛提高效率。
研究成果
掺锰二氧化钛通过光热催化显著提升二氧化碳还原效率，其中1.0 wt%掺锰量样品展现出最高的CO产率。实验表征与密度泛函理论计算证实，锰掺杂可拓展光吸收范围、抑制电子-空穴对复合并降低氧空位形成能。该反应机理涉及锰离子与钛离子的价态变化，从而促进二氧化碳转化。光热催化是太阳能燃料生产的潜在有效途径，但仍需进一步优化。
研究不足
目前PTC的生产率有限，该研究聚焦于特定锰掺杂水平和二氧化钛基材料，这些可能并非适用于所有条件。仍需高温（高达773K），且未解决工业化应用的规模化问题。
1：实验设计与方法选择：
本研究采用光热化学循环（PTC）进行二氧化碳还原。通过溶胶-凝胶法制备了TiO?（ST）和锰掺杂TiO?（MT）薄膜，并与商用P25 TiO?（PT）进行对比。使用氙灯作为模拟太阳光源。通过密度泛函理论（DFT）计算支持实验结果。
2：样品选择与数据来源：
样品包括PT、ST以及锰掺杂比例为0.5、1.0和1.5 wt%的MT。这些样品通过溶胶-凝胶法合成，并采用多种技术进行表征。
3：0和5 wt%的MT。这些样品通过溶胶-凝胶法合成，并采用多种技术进行表征。 实验设备与材料清单：
3. 实验设备与材料清单：设备包括用于模拟阳光的氙灯、场发射扫描电子显微镜（FESEM）、高分辨透射电子显微镜（HRTEM）、能量色散X射线光谱仪（EDXS）、X射线衍射仪（XRD）、紫外-可见漫反射光谱仪（UV-Vis DRS）、光致发光（PL）光谱仪和X射线光电子能谱仪（XPS）。材料包括TiO?前驱体和锰掺杂剂。
4：实验步骤与操作流程：
PTC实验包括在氦气氛围中照射样品1小时，并在773 K的CO?环境中保持1小时，循环多次。通过多种表征方法分析循环前后的物理和化学性质。
5：数据分析方法：
数据分析采用Tauc法计算带隙、布拉格定律分析XRD，以及DFT对缺陷形成和电子性质进行理论建模。
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获取完整内容-
Xenon lamp
Used as a simulated solar light source for irradiation in the photo-thermochemical cycle experiments.
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Field-emission scanning electron microscope
FESEM
Used to observe the morphology of the samples, including original and cycled states.
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High-resolution transmission electron microscopy
HRTEM
Used to analyze crystal structure and particle size of the samples.
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Energy-dispersive X-ray spectroscopy
EDXS
Used for compositional analysis and mapping of elements in the samples.
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X-ray diffraction
XRD
Used to determine crystal phases and structural changes in the samples.
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UV-visible diffuse reflectance spectroscopy
UV-Vis DRS
Used to study optical absorption properties and band gap of the samples.
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Photoluminescence spectroscopy
PL
Used to investigate electron-hole pair recombination in the samples.
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X-ray photoelectron spectroscopy
XPS
Used to analyze chemical states and valence changes of elements on the sample surface.
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P25 TiO2
P25
Commercial TiO2 used as a reference catalyst in the experiments.
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