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具有近100%暴露{101}晶面的缺氧哑铃状锐钛矿TiO2-x介晶：简易合成、生长机制及增强的光催化性能
摘要： 开发具有新颖形貌和独特光电性能的分层TiO?超结构以利用太阳能，是缓解环境污染问题的有效途径。本研究通过在TiCl?-乙酸混合溶液中实现介观尺度转变，随后真空煅烧，成功合成了由~100%{101}晶面包围的独特氧缺陷哑铃状锐钛矿TiO???介晶。与四方双锥锐钛矿纳米晶体、由截断四方双锥锐钛矿纳米晶体构建的锐钛矿截断介晶以及由~100%{101}晶面暴露的锐钛矿纳米晶体组成的锐钛矿介晶相比，这些介晶对去除甲基橙和CrVI模型污染物表现出更高的光反应活性，表明构建具有~100%暴露{101}晶面的氧缺陷介晶结构同时增强了锐钛矿TiO?的氧化和还原能力。进一步表征表明，这种光反应活性的增强主要归因于氧缺陷哑铃状锐钛矿介晶增强的光吸收、促进的载流子分离以及~100%暴露的{101}晶面。该工作有助于指导合成具有目标形貌和暴露晶面的氧缺陷有序金属氧化物超结构，为环境修复应用提供前景。
关键词： 光催化性能，{101}晶面，氧缺陷，锐钛矿介晶，哑铃状形貌
更新于2025-09-23 15:23:52
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多孔玫瑰状WO3的形成机制及其光响应与稳定性研究
摘要： 三氧化钨（WO3）材料在光催化和电催化领域应用广泛。本研究采用十二烷基苯磺酸钠（SDBS）调控化学浴沉积制备过程中H2WO4的生长。制得的H2WO4材料呈现玫瑰花状形貌，经退火后获得的WO3样品具有多孔结构并存在氧缺陷。通过XRD、SEM、TEM、XPS等多种手段对样品进行表征，并基于表征结果提出了可能的生长机制。SDBS的添加促使大量H2WO4晶核同步生长，从而实现均匀分布。与常规WO3相比，所制备的多孔玫瑰花状WO3表现出更强的光腐蚀稳定性和更窄的带隙。
关键词： 多孔、光催化、电催化、氧缺陷、三氧化钨、十二烷基苯磺酸钠
更新于2025-09-23 15:19:57
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二氧化钛纳米棒中氧缺陷与高活性{110}晶面的简易共构实现高效水分解
摘要： 优化二氧化钛（TiO?）的光催化析氢活性仍是一项具有挑战性的任务。本研究通过简便的磁控溅射一步法，制备出由主要暴露{110}晶面侧边的锐钛矿纳米棒组成的轻微氧缺陷TiO?薄膜。该薄膜的一维纳米结构及Ti3?/氧空位有利于抑制电子-空穴复合，而暴露的{110}晶面则提供了丰富的表面活性位点，使其展现出超高的水分解光催化活性。值得注意的是，首次在无牺牲电子给体和助催化剂条件下，实现了原始锐钛矿TiO?对H?和O?接近2:1比例的全分解水。此外，在甲醇作为牺牲剂的体系中，原始TiO?在365 nm波长下表现出约21.4%的高表观量子效率，全弧光照射下的产氢速率高达14.35 mmol·m?2·h?1，比P25薄膜（约0.014 mmol·m?2·h?1）高出约三个数量级。该研究为合成具有最优晶面与形貌的缺陷型金属氧化物以实现高效能量转换提供了简便途径。
关键词： 二氧化钛纳米棒、活性晶面、光催化、氧缺陷、水分解
更新于2025-09-22 18:49:36
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无锌金属有机框架（如MIL-53(Al)和MIL-125(Ti)）用于制备富含缺陷的超细ZnO纳米片并实现高效光催化性能
摘要： 金属有机框架材料（MOFs）在材料科学的诸多领域已有广泛应用，近期更被研究作为材料合成的前驱体或试剂。我们首次采用不同于以往方法的新途径，在无金属MOF部分充当牺牲模板并提供掺杂金属原子的条件下，实现了金属氧化物MxOy的合成。以ZnO为例，通过在不含锌的MOF（如MIL-53(Al)或MIL-125(Ti)）存在下采用简单水热法进行制备。所得ZnO中铝或钛含量低于2%，且根据使用MIL-53(Al)、MIL-125(Ti)或未使用MOF的不同，其性能呈现显著差异。MOF的种类和存在状态对制备的ZnO形貌、比表面积以及晶体结构中的氧缺陷具有主要影响。XPS、UV-Vis DRS、PL、EPR和DFT研究证实，这些氧缺陷对400°C煅烧样品的带隙收窄起关键作用。与无MOF条件下制备的ZnO或既往文献报道相比，该样品在甲基橙（MO）光降解中展现出更高效率。MO降解动力学因形貌、比表面积和氧缺陷的差异而不同。本研究为金属氧化物的合成新途径及其性能调控开辟了道路。
关键词： 氧缺陷，氧化锌，金属有机框架，模板，光催化
更新于2025-09-10 09:29:36
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与TiO2薄膜中非晶前驱体状态相关的选择性板钛矿多形体形成
摘要： 过去几十年已发表多种板钛矿TiO?合成方法，但鲜有研究探讨其相较于稳定相金红石和锐钛矿的稳定机制。本研究考察脉冲激光沉积参数对非晶态前驱体二氧化钛薄膜的影响——该薄膜经退火后结晶为稳定与亚稳态TiO?多形体。我们发现沉积腔室氧压强烈影响非晶前驱体的非平衡态，最终决定多形体的选择性形成：低氧压（pO?<0.1 mTorr）时金红石为主相，高氧压（pO?>5 mTorr）时锐钛矿占优，而板钛矿主要在中等氧压（0.5-1.0 mTorr）区间形成。因此通过氧缺陷调控前驱体的非晶结构（即Ti-O键合与多面体排布），有望从亚化学计量非晶前驱体中选择性获得晶体TiO?多形体。通过操纵前驱体非晶态的结构与内能来定向控制相选择性，对于合成相比稳定相具有更优异性能的亚稳态晶体相具有重要潜力。
关键词： 非晶前驱体、选择性结晶、多晶型、氧缺陷、薄膜、二氧化钛
更新于2025-09-10 09:29:36
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可见光下氧缺陷ZnO/还原氧化石墨烯/UiO-66-NH2异质结构上的Z型光催化CO2还原
摘要： 构建Z型异质结是分离光生电子-空穴对并增强半导体光催化剂活性的有效途径。然而，基于金属有机框架（MOF）的Z型异质结鲜有报道。本文通过简便的溶剂热法制备了一种新型氧缺陷氧化锌（O-ZnO）/还原氧化石墨烯（rGO）/UiO-66-NH2 Z型异质结。详细表征了所得材料的形貌、结构及光电特性，并通过光催化CO2还原反应评估其光催化活性。结果表明，该O-ZnO/rGO/UiO-66-NH2异质结构能高效地将CO2还原为CH3OH和HCOOH，其活性显著优于O-ZnO/UiO-66-NH2和ZnO/rGO/UiO-66-NH2。在可见光照射下，该异质结构上CH3OH和HCOOH的产率分别达到34.83和6.41 μmol·g-1·h-1。其优异的光活性源于Z型电荷转移机制实现了光生电子-空穴对的有效空间分离。本研究为环境修复与能源转换领域新型Z型光催化体系的设计与制备提供了重要见解。
关键词： 二氧化碳还原、金属有机框架、光催化、氧缺陷、Z型机制
更新于2025-09-04 15:30:14
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通过液氮淬火法制备富氧空位锐钛矿TiO?中空球体以增强光催化产氢性能
摘要： 开发用于光催化产氢的高活性催化剂新方法备受期待。本研究报道了一种简便的预退火-淬火策略来合成富氧空位锐钛矿型TiO2空心球。首先通过通用动力学控制包覆法制备TiO2空心球，随后进行高温预退火并在液氮(-196℃)中快速淬火。淬火后的样品呈现浅灰色，表明存在大量表面氧空位，这一现象通过XRD、XPS和EPR光谱的综合分析得到证实。淬火过程诱导的氧空位被证明能促进TiO2空心球的光吸收并抑制光生电荷复合，从而显著提升其光催化性能。结果表明，在500℃淬火的TiO2空心球展现出优异的稳定性，其产氢光催化性能(413.5 μmol·h-1)优于其他淬火样品，较常规冷却至500℃的样品(273.7 μmol·h-1)提高了1.51倍。这种液氮淬火策略为制备高性能水分解用TiO2提供了有效途径，在其他应用领域也具有广阔前景。
关键词： 淬火、空心球体、光催化产氢、氧缺陷、二氧化钛
更新于2025-09-04 15:30:14