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oe1(光电查) - 科学论文

136 条数据
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  • 氮掺杂石墨烯量子点实现卓越的太阳能产氢

    摘要： 我们采用自上而下的水热切割法合成了氮掺杂石墨烯量子点（N-GQDs）。通过调节尿素氮源的浓度，可轻松控制氮掺杂量。当氮掺杂进入GQDs后，C-N键引发了可见光吸收，从而为产生光致发光（PL）开辟了新途径。时间分辨PL数据显示，在最佳氮浓度掺杂下，GQDs的载流子寿命得以延长。我们研究了N-GQDs对水分解的光电化学特性，结果表明用2克尿素制备的2N-GQDs产生了最高光电流。在AM 1.5G光照条件下，还测试了2N-GQDs粉末光催化剂产氢的光催化活性，其性能较原始GQDs有显著提升。电化学阻抗谱数据进一步揭示：氮掺杂使电荷动力学和反应动力学显著改善，并提高了载流子浓度。

    关键词： 太阳能制氢、充电动力学、水分解、石墨烯量子点、氮掺杂

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 通过动力学控制的碱蚀刻法构建膨胀化FexCoyNi1-x-yP四元纳米阵列以实现高效整体水分解；碱刻蚀法构建膨胀化FexCoyNi1?x?yP四元纳米阵列及其高效析水性能

    摘要： 设计和构建具有高效率、高稳定性和低成本的双功能电催化剂，用于整体水分解以生产清洁氢燃料，这一目标极具吸引力但极具挑战性。在此，我们构建了膨胀的四方相FexCoyNi1?x?yP纳米阵列作为稳健的整体水分解双功能电极。铁作为调节剂调控NiCoP纳米阵列的电子密度，从而增加金属（镍和钴）及磷位点的正电荷。所得FexCoyNi1?x?yP的电子结构被认为能平衡氢的吸附与解吸，并加速析氧反应（OER）动力学。此外，通过利用初始FeCoNi氢氧化物纳米线的两性特性，采用动力学控制的碱蚀刻法调控了FexCoyNi1?x?yP的形貌结构。最终形成的膨胀结构具有丰富的多孔性、空腔和缺陷，有利于暴露更多活性位点并促进质量/电荷传输。因此，以膨胀的四方相FexCoyNi1?x?yP纳米阵列为阴阳极的电池，在碱性介质中仅需25 mV和230 mV的过电位即可分别实现10 mA cm?2电流密度下的析氢反应（HER）和析氧反应（OER），驱动整体水分解的电池电压仅为1.48 V。此外，该膨胀FexCoyNi1?x?yP在高达240 mA cm?2的大电流密度下仍表现出卓越的持续电解耐久性。

    关键词： 水分解、膨胀纳米阵列、电催化、形貌控制、碱性蚀刻

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 一种无贵金属的异相光敏剂-中继催化剂三联体在可见光下催化水氧化

    摘要： 本文介绍了一种完全由地球丰产元素组成的发色团-中继-水氧化催化剂三聚体体系，该体系在中性pH条件下具有强健性和高效性。其合成过程包括将卟啉衍生物与桥联的Fe(CN)5基团配位，随后与钴离子反应制备共价连接的发色团-普鲁士蓝类似物组装体。在电子捕获剂存在下的光驱动水氧化研究表明，该三聚体具有活性且能保持至少3小时的稳定活性。瞬态吸收实验和计算研究揭示，Fe(CN)5基团不仅是连接体，还参与电子转移并与卟啉协同完成电荷分离过程。

    关键词： 水分解、三联体、染料敏化、水氧化、普鲁士蓝、卟啉

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • InSe/GaTe范德华异质双层的理论设计：一种潜在的可见光驱动水分解光催化剂

    摘要： 通过第一性原理计算表明，二维范德华InSe/GaTe异质双层（HBL）可作为可见光驱动水分解制氢的潜在光催化剂，其光催化性能显著优于孤立的InSe和GaTe单层材料。该InSe/GaTe异质双层具有II型能带排列和高载流子迁移率，有利于光生载流子的空间分离，从而提升光催化效率。同时，H+和OH-在InSe/GaTe异质双层表面的分离吸收特性有助于光催化氧化还原反应。此外，该异质双层能将光吸收范围从可见光显著扩展至红外光区，预测最大功率转换效率（PCE）可达12.3%。这些结果表明InSe/GaTe异质双层是极具前景的水分解光催化剂。

    关键词： 水分解，InSe/GaTe异质双层，光催化剂，第一性原理计算，可见光

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 柠檬利马有机废弃物回收碳纳米光：光电催化、传感与生物医学应用

    摘要： 本研究报道了一种绿色合成路线——利用柠檬果肉废弃物通过简易一步热解法制备的碳纳米发光体（即碳点，GCDs）。高分辨透射电镜（HR-TEM）显示所得原始GCDs尺寸约4-7纳米，傅里叶变换红外光谱（FT-IR）和拉曼光谱分析表明其具有优异的光学与结构品质。该材料量子产率达63.3%，显著高于其他绿色合成GCDs，适用于多种应用场景。我们进一步证实这些GCDs在光电化学水分解、光催化降解亚甲基蓝、三价铁离子检测、抗菌活性（针对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌）及生物成像等方面展现出卓越的多功能特性。实验观察到GCDs的可见光响应特性可实现~6 mA/cm2的高效水分解电流密度。本研究表明，废弃物衍生的GCDs在多个应用领域具有"变废为宝"的巨大潜力。

    关键词： 最大公约数、生物医学、绿色合成、废物回收、染料降解、水分解

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 镓锌氧氮化物的燃烧合成与光电化学表征

    摘要： 我们报道了一种快速燃烧合成法，用于制备带隙可调的镓锌氧氮化物——一种适用于水分解反应的材料。通过调节锌与镓的比例，可将带隙从2.22电子伏特调控至2.8电子伏特。此外，在无需高温或额外氨解步骤的条件下，通过氧原子置换可使氮掺杂量达到近50%。X射线光电子能谱（XPS）和能谱分析表明，合成的颗粒表面存在锌元素偏析现象，但合成颗粒表面的镓/锌摩尔比与原料中的镓/锌摩尔比相关。光电化学测试显示，该氧氮化物粉末在AM1.5全光谱及纯可见光（波长＞435纳米）照射下均具有光活性。在模拟AM1.5光照的半反应实验中，体系无需外加偏压即可同时析出氢气和氧气，但添加析氧反应催化剂并未提升氧气生成速率，这表明颗粒内部及颗粒间的复合效应显著。

    关键词： 水分解、光电化学、镓锌氧氮化物、带隙调控、燃烧合成

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 用于高效析氧的透明Ta3N5光阳极：串联电池的发展方向

    摘要： 光电化学水分解被视为一种有前景的制氢方法，而高效光电极的开发是实现实用系统的关键环节。本研究在n型GaN/蓝宝石衬底上制备了透明Ta3N5光阳极，通过与光阴极协同促进氧析出反应，从而实现全水分解。当引入底层GaN层后，在1.23 V（相对于可逆氢电极）电压下获得了6.3 mA cm-2的光电流。Ta3N5对波长大于600 nm光的透明特性使入射太阳光能够穿透至吸收上限达1100 nm的CuInSe2（CIS）材料。由此构建了以串联双CIS单元（末端连接Pt/Ni电极）为独立组件的串联电池用于析氢。该串联电池在反应初始阶段展现出超过7%的太阳能-氢能转换效率。

    关键词： (氧)氮化物、光电化学、水分解、光电化学串联电池、太阳能转换

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 等离子体激元Ag纳米颗粒接枝的三元Ag/PaNi/NaNbO3纳米复合光阳极在光电化学水分解中的增强性能

    摘要： 在本研究中，我们通过简便的化学吸附法成功合成了银纳米颗粒（Ag-NPs）修饰的二元PaNi/NBO纳米复合材料，并证实其具有增强的光电化学（PEC）水分解活性。三元Ag/PaNi/NBO光阳极的电流密度比原始NaNbO3纳米纤维（NBO-NFs）高出约5倍。在0.9 V（相对于Ag/AgCl）电位下，三元Ag/PaNi/NBO光阳极的电流密度达到5.93 mA/cm2，而原始NBO-NFs光阳极仅为0.85 mA/cm2。性能提升归因于高比表面积、PaNi与NBO-NFs之间形成的II型异质结，以及Ag-NPs等离子体效应的引入——该效应扩展了太阳光谱可见光部分的吸收范围，共同降低了具有强氧化还原能力的电荷复合。此外，EIS测试显示三元Ag/PaNi/NBO光阳极具有更低的电荷转移电阻（Rct），其入射光子-电流转换效率（IPCE）提升至约31.3%，比裸NBO-NFs光阳极高出约23%。这些结果表明，三元Ag/PaNi/NBO纳米复合材料是具有PEC活性和广泛应用前景的理想材料。

    关键词： 水分解，银纳米粒子，PaNi，NaNbO3，Ag/PaNi/NBO

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 溅射非晶MoS<sub>x</sub>在电化学活化过程中作为高效析氢催化剂的结构转变识别

    摘要： 硫化钼（MoSx）因不含贵金属且过电位较低而被视为极具潜力的析氢催化剂。其中非晶硫化钼因展现出高催化活性尤为引人关注。然而目前对析氢反应的催化机理尚未完全阐明。为此本研究采用反应磁控溅射法，在室温（RT）至500°C范围内改变衬底温度沉积MoSx薄膜层。研究表明薄膜的形貌与结构随温度呈现显著变化——从非晶态转变为高择优取向的2H-MoS2相。经电化学活化后，发现室温沉积的非晶层在0.5 M硫酸电解液（pH 0.3）中显示出最佳催化活性：当电流密度为-10 mA·cm?2时过电位仅为180 mV。 拉曼光谱检测显示，室温沉积的催化剂由通过[S?]2?和S2?配体相互连接的[Mo?S??]2?与[Mo?S??]2?基团构成。利用差分电化学质谱（DEMS）观测到：当电位从0.2 V扫描至-0.3 V（vs RHE）时，最初几分钟内会大量释放气态H?S形式的硫。经过10分钟电化学循环后，原位拉曼光谱显示这些团簇链转变为层状MoS???相。该转化过程中H?S生成逐渐消失而氢气析出成为主导反应。研究认为这种转化相是缺硫型硫化钼，其特征是纳米级MoSx岛边缘富含钼原子位点——这些位点正是催化活性中心。

    关键词： 析氢催化剂、结构转变、水分解、硫化钼、溅射

    更新于2025-09-22 11:53:01

  • 通过碱土金属硼酸盐在低温退火条件下向h-BN中掺杂碳以实现光氧化还原活性

    摘要： BCN（氮化硼碳）纳米片因其可调的带隙和独特性质，有望成为通过可见光驱动水分解和二氧化碳还原制备太阳能燃料的光催化剂材料。从热力学角度看，通过热退火向六方氮化硼（h-BN）中掺杂碳元素虽能制备出在可见光照射下具有光催化活性的BCN纳米片，但通常需要极高温度（>1250°C）。本研究报道了一种新方法：通过添加碱土金属化合物，在低于平衡态的退火温度（1000°C）下制备具有可见光光催化活性的BCN纳米片。在硼酸盐熔体中形成的BCN纳米片呈现清晰的层状结构，具有可调带隙，并在可见光照射下展现出水分解和二氧化碳还原的光催化活性。这为利用碱土金属硼酸盐在低温退火条件下向h-BN中掺杂其他元素提供了方向。

    关键词： h-BN（六方氮化硼）、低退火温度、BCN纳米片、水分解、二氧化碳还原、碳掺杂、光氧化还原活性、碱土金属硼酸盐

    更新于2025-09-22 17:21:58