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oe1(光电查) - 科学论文

32 条数据
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  • 二维/一维In2S3@Bi2S3异质结构中增强的界面相互作用实现高效光电化学水氧化

    摘要： 范德华（vdW）异质结构因界面表面重构和电子耦合效应，在低维半导体领域备受关注。本研究通过两步溶剂热原位生长法合成了混合维度二维/一维In?S?@Bi?S?异质结构。理论计算表明，In?S?纳米片与Bi?S?纳米棒通过范德华相互作用结合。结合理论计算与实验验证发现：Bi?S?的表面电势高于In?S?，这意味着两种半导体接触时自由电子将从Bi?S?流向In?S?，导致电子和空穴分别在In?S?与Bi?S?表面富集。这种电荷再分布会在In?S?@Bi?S?界面产生由Bi?S?指向In?S?的内建电场矢量，从而促进空穴向In?S?转移、电子向Bi?S?转移。该先进异质结构有助于缩短光生电子传输时间（14微秒）、提升电子-空穴分离效率，其光电流密度较纯In?S?材料提升达13.3倍。

    关键词： 水氧化、光电化学、界面相互作用、In2S3@Bi2S3、异质结构

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 光控纳米粒子碰撞实验

    摘要： 通过电化学监测单个金属纳米粒子（NP）与超微电极（UME）的催化放大碰撞，已广泛应用于研究单纳米粒子水平的电催化、传质及电荷转移过程。近期，研究者采用半导体纳米粒子开展了光电化学碰撞实验。本文介绍了两种新型光控纳米撞击实验：第一种实验通过在玻璃包覆碳纤维表面实现催化剂（铂）的局域光沉积，该碳纤维同时作为导光体与收集型超微电极。原位制备的Pt@TiO?纳米粒子与碳表面的碰撞会产生水氧化电流脉冲信号，而原始TiO?纳米粒子的活性过低无法产生可测信号；第二种实验则通过测量水氧化光电流来监测催化性纳米粒子（氧化铱）与半导体电极（铌掺杂n型金红石相TiO?单晶）的碰撞过程。

    关键词： 电化学监测、催化、光电化学碰撞、纳米粒子、水氧化

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 超亲水石墨二炔加速界面质量/电子传输以提升电催化与光电催化水氧化活性

    摘要： 具有高度π共轭结构的sp2和sp杂化碳材料——石墨二炔（GDY），在析氢领域引发了广泛关注。然而现有体系均未考虑GDY的表面润湿性。本研究首次报道通过空气等离子体处理制备用于析氧反应的超亲水GDY电极。作为代表性催化剂，超薄CoAl-LDH（CO?2?）纳米片成功通过静电作用组装于该超亲水GDY表面。所得超亲水CoAl-LDH/GDY电极展现出卓越活性，在≈258 mV过电位下即可达到10 mA cm?2电流密度。当η=300 mV时，其转换频率（TOF）计算值达≈0.60 s?1，创下钴铝基及GDY基层状双氢氧化物（LDH）析氧电催化剂的最佳纪录。密度泛函理论（DFT）计算表明，超亲水GDY与催化剂间存在更强相互作用并能吸附催化剂周围的水分子，从而促进界面质量/电子传输。该方法还能显著提升光电化学析氧活性。结果表明，通过增强界面质量/电子传输，超亲水GDY对提升水氧化活性具有重要潜力。

    关键词： 超亲水石墨二炔、水氧化、电催化、光电催化

    更新于2025-09-23 02:21:31

  • 偶氮Y功能化共轭有机聚合物用于可见光驱动CO?与H?O高效还原为CO

    摘要： 在无需任何牺牲试剂的情况下，利用可见光驱动水存在时将二氧化碳还原为富能化学品具有重要意义但颇具挑战。本文报道了具有高达610平方米/克比表面积的曙红Y功能化多孔聚合物（PEosinY-N，N=1-3）。这些材料在可见光照射下，无需光敏剂或牺牲试剂，仅利用气态水即可高效催化二氧化碳还原为一氧化碳。其中由曙红Y与1,4-二乙炔基苯偶联制得的PEosinY-1展现出最佳性能，其唯一碳质产物一氧化碳的生成速率达33毫摩尔/克·小时，选择性高达92%。该研究为设计制备高效太阳能转化光催化活性聚合物提供了新思路。

    关键词： 光还原、二氧化碳还原、水氧化、多孔有机聚合物、一氧化碳

    更新于2025-09-23 02:42:40

  • X射线自由电子激光揭示PSII中氧-氧耦合的氧基/氧机制

    摘要： 光系统II（PSII）中的Mn4CaO5簇催化光合水氧化反应，该过程通过五个S态中间体（S0至S4）线性推进。为揭示水氧化机制，我们采用X射线自由电子激光串行晶体学技术分析了PSII在S1、S2和S3态的结构。研究发现S2态未发生水分子插入，但当转变为S3态时D1蛋白Glu189残基的翻转开启了水通道，并为额外氧配体的结合提供了空间，从而形成具有氧桥/氧代桥结构的开放立方烷型Mn4CaO6簇。不同S态间PSII的结构变化揭示了底物水获取、质子释放和氧气生成在光合水氧化过程中的协同作用。

    关键词： 氧-氧耦合、光系统II、X射线自由电子激光、水氧化、氧基/氧机制

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 用于染料敏化光电极合成电池中水氧化的自组装发色团/催化剂双层结构

    摘要： 本文描述了一种在染料敏化光电解池（DSPEC）中制备水分解用水氧化光阳极的新方法。该方法基于在介孔SnO2/TiO2核壳电极（FTO|SnO2/TiO2|-C-Cat）上通过自组装双层（SAB）构建的生色团（C）-催化剂（Cat）组装体。该组装体的关键特征是利用生色团与催化剂组分的长烷基取代基之间的非共价相互作用实现原位"合成"。该光阳极可进行超过3小时的光电化学水氧化反应，产氧法拉第效率约达86%。在pH 7条件下经1倍太阳光照射时，光阳极达到约2.2 mA/cm2的光电流密度，在450 nm波长处入射光子-电流转换效率（IPCE）为29%。即使注入产率仅约42%，扣除核壳界面损耗后，该电池效率仍高达67%。

    关键词： 水氧化、光电化学、发色团-催化剂组装体、染料敏化光电子合成电池、自组装双层膜

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 通过水氧化耦合光电化学平台实现阿尔茨海默氏症tau蛋白的飞摩尔级检测

    摘要： 阿尔茨海默病（AD）是最常见的神经退行性疾病。该病的关键致病事件是主要由tau蛋白构成的细胞内神经原纤维缠结形成。本研究报道了一种无需人工电子供体的基于BiVO4的光电化学（PEC）分析技术，用于超灵敏检测总tau蛋白（t-tau）。该平台通过在BiVO4光电极中掺杂钼（Mo）并修饰羟基氧化铁（FeOOH）助层，结合辣根过氧化物酶（HRP）催化3,3'-二氨基联苯胺（DAB）氧化的信号放大器构建而成。在未添加额外电子供体的情况下，偶联Tau5抗体的FeOOH/Mo:BiVO4在白光LED照射下于0V（vs.Ag/AgCl,3M NaCl）电位产生强电流信号。Mo外源掺杂使BiVO4-Tau5的载流子密度提升1.57倍，FeOOH助催化剂通过抑制电荷复合促进了Mo:BiVO4-Tau5的界面水氧化反应。在FeOOH/Mo:BiVO4-Tau5平台引入HRP标记的Tau46捕获抗体后，通过加速DAB氧化在换能器表面形成不溶性沉淀物，使光电流信号放大2.07倍。最终，该水氧化耦合的FeOOH/Mo:BiVO4基PEC传感平台能准确选择性识别飞摩尔级浓度的t-tau蛋白，其检测限和定量限分别为1.59 fM和4.11 fM。

    关键词： 阿尔茨海默病、水氧化、飞摩尔级灵敏度、tau蛋白、BiVO4（铋钒氧）

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 可见光驱动下半导体与分子催化剂耦合的水氧化研究新进展

    摘要： 结合分子催化剂与半导体的杂化体系已被证实能在可见光照射下高效实现水氧化反应。本文简要综述了构建分子/半导体杂化体系的最新进展，这些体系将分子催化剂与染料敏化半导体或可见光响应型半导体相结合。本综述系统总结了光电极水分解及粉末光催化水氧化中杂化体系的制备策略，并重点阐述了不同杂化体系卓越的水氧化性能与稳定性，为设计构建更高效稳定的器件提供了重要指导。

    关键词： 半导体，光阳极，分子催化剂，光催化，水氧化，光电化学

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 具有Janus结构的Co-Ti?C? MXene量子点作为高效光电化学水氧化的肖特基催化剂

    摘要： MXene材料在电化学储能应用中日益受到关注，同时量子点尺度的MXene也具备光活性，使其成为太阳能转换器件的潜在替代材料。本研究展示了一种具有可调钴负载量的Janus结构钴纳米颗粒耦合Ti3C2 MXene量子点（Co-MQD）肖特基催化剂，作为光电化学水氧化光阳极。钴的引入同时触发表面等离子体效应并作为水氧化中心，赋予可见光吸收能力并提升表面反应动力学。最重要的是，Co-MQD肖特基结的整流效应能从根本上促进光生载流子的分离/注入效率。具体而言，Co-MQD-48展现出优异的光电催化性能（1.23 V vs RHE下2.99 mA cm?2）和电荷迁移率（87.56%），较MQD分别提升194%和236%。此外，在10小时循环反应中保持优异光稳定性（衰减<6.6%）。该研究填补了MXene材料在光电催化领域的空白，并推动MXene向光学相关领域拓展。

    关键词： 量子点、MXene材料、肖特基催化剂、Janus颗粒、水氧化

    更新于2025-09-16 10:30:52

  • 极化率和催化活性决定了优质氧化钛晶体的特性，但使用双电极光催化剂的光伏电池中并不取决于均匀性。

    摘要： 二氧化钛（TiO2）用于太阳能电池（SC）阳极时具有优势，在阴极使用另一种光催化剂时（双光电极燃料电池）可实现2V电动势。但该薄膜需同时具备充分的光催化活性和电子导电性，而这两者相互制约。本研究合成了尺寸形状均匀的球形、立方体及"菱形"TiO2纳米颗粒，采用浇铸法、滑涂法、球磨-滑涂（BS）及球磨-机械（BD）法制备薄膜。薄膜的交直流阻抗顺序为："菱形"-球磨-滑涂 > "菱形"-滑涂 > 立方体-滑涂 > 球形-球磨-机械 > P25-浇铸 ~ P25-滑涂 ~ 球形-BS ~ 球形-滑涂 ~ P25-球磨-机械，表明"菱形"和立方体TiO2薄膜不适合作为SC光阳极材料。通过评估阴极反应（水光氧化）的逆反应速率（即18O2交换反应），其顺序为：立方体-TiO2 > 球形-TiO2 > 菱形-TiO2 ~ P25-TiO2，证实合成的TiO2不适合水氧化反应。TiO2晶体的极化率和催化活性对最大化SC性能至关重要，372-366nm处的荧光峰强度与SC性能高度相关。在pH1.78条件下采用P25-滑涂光阳极及pH2.00条件下采用BiOCl-浇铸光阴极时，可获得最大功率85.2μW cm?2和开路电压1.94V。

    关键词： 水氧化、阻抗、太阳能电池、双光电极燃料电池、二氧化钛、光催化剂、极化率、同位素示踪

    更新于2025-09-12 10:27:22