研究目的
通过使用X射线自由电子激光串行晶体学分析PSII在S1、S2和S3状态下的结构来揭示水氧化的机制。
研究成果
在O4通道中观察到的结构变化为质子释放的时机提供了见解，并为防止释放质子的回流提供了一条途径。O6的插入发生在S2到S3的转变过程中，在S3状态下提供了一个氧自由基/氧物种。此处揭示的结构和O=O键形成机制应作为通过可见光氧化水的人工催化剂合理设计的重要蓝图。
研究不足
S3态结构的分辨率有限，导致氧代中间体的化学实体未能明确鉴定。
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X射线自由电子激光揭示PSII中氧-氧耦合的氧基/氧机制
DOI：10.1126/science.aax6998
期刊：Science
出版年份：2019
更新时间：2025-09-19 17:13:59
摘要：
光系统II（PSII）中的Mn4CaO5簇催化光合水氧化反应，该过程通过五个S态中间体（S0至S4）线性推进。为揭示水氧化机制，我们采用X射线自由电子激光串行晶体学技术分析了PSII在S1、S2和S3态的结构。研究发现S2态未发生水分子插入，但当转变为S3态时D1蛋白Glu189残基的翻转开启了水通道，并为额外氧配体的结合提供了空间，从而形成具有氧桥/氧代桥结构的开放立方烷型Mn4CaO6簇。不同S态间PSII的结构变化揭示了底物水获取、质子释放和氧气生成在光合水氧化过程中的协同作用。
作者：
Michihiro Suga，Fusamichi Akita，Keitaro Yamashita，Yoshiki Nakajima，Go Ueno，Hongjie Li，Takahiro Yamane，Kunio Hirata，Yasufumi Umena，Shinichiro Yonekura，Long-Jiang Yu，Hironori Murakami，Takashi Nomura，Tetsunari Kimura，Minoru Kubo，Seiki Baba，Takashi Kumasaka，Kensuke Tono，Makina Yabashi，Hiroshi Isobe，Kizashi Yamaguchi，Masaki Yamamoto，Hideo Ago，Jian-Ren Shen
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