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oe1(光电查) - 科学论文

59 条数据
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  • 具有改进电荷分离性能的分层钽掺杂二氧化钛纳米棒阵列，用于FTO侧照下的光电化学水氧化

    摘要： 二氧化钛（TiO?）是最具吸引力的半导体材料之一，常被用作光电化学（PEC）水氧化的光阳极。然而，由于空穴扩散长度短和电子迁移率低，TiO?光阳极的大规模应用受到限制，这些问题可通过金属掺杂和表面修饰来解决。本文报道了通过水热法在氟掺杂氧化锡（FTO）玻璃上成功合成了具有分级结构的钽掺杂二氧化钛纳米棒阵列（顶部负载纳米颗粒，记为Ta:TiO?），并研究其作为光电化学水氧化光阳极的应用。研究发现，Ta??掺入TiO?晶格可减小表面TiO?纳米颗粒的直径。以适中Ta浓度制备的Ta:TiO?-140在FTO侧光照下，于1.23 V（相对于可逆氢电极RHE）处产生约1.36 mA·cm?2的光电流。这一高光电流归因于表面TiO?纳米颗粒的大界面面积以及Ta掺杂带来的良好电子导电性。此外，无电子陷阱模型表明，在FTO侧光照下，Ta:TiO?具有更高的传输速度和更低的电子电阻。

    关键词： 分层TiO2，光电化学水氧化，钽掺杂，电荷分离

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 暴露于模拟太阳光下的管状钛酸钠的电荷分离与活性氧生成

    摘要： 该研究聚焦于二氧化钛锐钛矿相与管状形貌钛酸钠中光驱动过程的几个关键点，例如形貌与产氢、产二氧化碳活性的关系，表面羟基密度，活性氧（?OH和?O2-）产生与光催化活性，以及半导体畴界面电荷分离对活性的增强作用。其中一个重点讨论的问题是具有特殊形貌（即管状）的材料是否优于常规材料。实验证据表明，钛酸钠管状形貌的主要优势在于其比母体锐钛矿相具有显著更高的比表面积。FTIR和XPS逐步分析证明，随着管状形貌的发展，表面羟基密度降低。自由基捕获实验显示，表面羟基密度的变化通常伴随着?OH和?O2-生成活性的变化，以及水/甲醇混合体系中光催化产氢和产二氧化碳的变化。因此，由光生电子和空穴分别作用于吸附的氧气和羟基而形成的活性氧，在决定二氧化钛基材料的光催化活性方面起着重要作用。该研究揭示的另一个主要方面是，锐钛矿相与钛酸钠晶相之间界面处的电荷分离对氢气和二氧化碳的形成速率有显著影响。

    关键词： 钛酸盐纳米管、活性氧物种、电荷分离、模拟太阳光、光催化

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • KOH修饰的Ni/LaTiO2N肖特基结在可见光照射下高效还原CO2为CH4

    摘要： 太阳能驱动二氧化碳转化为燃料的效率主要受限于高活化能垒和电子-空穴分离效率低下导致的缓慢反应动力学。本研究提出了一种协同策略来克服这些障碍。以KOH修饰的Ni/LaTiO2N光催化剂为原型，在二氧化碳还原中表现出优异性能，生成甲烷的速率为9.69 μmol g-1，一氧化碳为0.31 μmol g-1，约为LaTiO2N催化活性的5倍。这种显著提升源于以下效应：(1) Ni/LaTiO2N界面的肖特基势垒促进电子-空穴对分离；(2) KOH中的OH-作为碱性位点有利于将CO2活化为CO3 2-物种，显著改善二氧化碳还原的反应动力学；(3) OH-还充当空穴受体，促进水氧化过程中的质子释放。

    关键词： 分子活化、肖特基结、二氧化碳还原、电荷分离

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 钙钛矿太阳能光催化电池对C(sp<sup>3</sup>)-H键的活化

    摘要： 受高效钙钛矿太阳能电池的启发，我们开发了一种基于三组分混合钙钛矿的光催化电池——NiOx/FAPbBr3/TiO2，在常温条件下实现了高选择性（约90%）和高转化率（3800 μmol g-1 h-1）的C(sp3)-H键活化。通过时间分辨光谱分析发现，该光催化体系具有高效的激子解离和电荷分离特性，其中TiO2与NiOx分别作为电子传输层和空穴传输层。注入TiO2和NiOx的光生载流子通过其与FAPbBr3的能带排列协同效应，驱动了具有挑战性的C-H键活化反应。通过控制自由基生成路径研究发现，C-H键活化主要由空穴氧化触发。除芳香烷烃外，环烷烃中的C(sp3)-H键也能实现选择性氧化。本研究展示了基于钙钛矿太阳能电池概念构建高性能光催化剂通用策略。

    关键词： 光催化、钙钛矿太阳能电池、电荷分离、C(sp3)-H键活化、选择性氧化

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • F?自调控刻蚀与封端作用实现TiO?层级结构非拓扑转变及其光催化产氢性能

    摘要： 过去十年间，通过多种可控策略实现的二氧化钛晶面工程因其显著的晶面依赖性光活性而备受关注。本研究报道了通过水热调控实现氧氟化钛（TiOF?）向层级结构二氧化钛的非拓扑转变。TiOF?晶体中的含氟组分既可作为蚀刻剂又可充当封端剂，在水热条件下通过溶解或定向坍塌作用便捷地调控二氧化钛晶体的形貌与晶面?；赪ulff构造原理及不同形貌/晶面的表面能差异，最终可控形成具有(101)晶面纳米墙、(001)与(111)晶面纳米片或其复合晶面的层级二氧化钛结构。所有单暴露晶面的二氧化钛均展现出优于商用P25的光催化产氢性能。值得注意的是，在空穴捕获剂（甲醇）存在时，(101)晶面纳米墙因其在(101)晶面/甲醇界面更优的空穴转移能力，表现出比(111)和(001)晶面纳米片更优异的产氢性能。本研究为面向太阳能燃料转化的二氧化钛形貌与晶面调控提供了新方法。

    关键词： 电荷分离、氢气析出、定向坍塌、晶面工程、溶解

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 稳定的、可定制载流子分离的共轭微孔聚合物作为高效光催化产氢平台

    摘要： 具有高电荷分离效率和宽光谱吸收的高光功能聚合物的分子设计是光催化领域长期追求的目标。本研究设计并开发了一系列含氮共轭微孔聚合物（N-CMPs），通过定制供体-受体单元来增强可见光驱动光催化产氢的电荷分离与光捕获能力。通过改变三维核心结构上电子供体（咔唑、二苯胺）和受体（氰基）单元的取代位置（邻位、间位或对位）及数量，我们获得了一系列具有可调供体-受体（D-A）电荷分离效率（带隙范围1.64-2.29 eV）的N-CMPs，从而实现了分子水平上光催化活性的精准调控。优化后的N-CMP（4-CzPN）展现出优异的可见光产氢性能（2103.2 μmol/h·g），在420 nm波长下的表观量子产率（AQY）达到6.4%。此外，该催化剂在持续光照25小时后仍保持卓越的稳定性和循环使用性能。这种D-A结构N-CMPs的卓越光催化性能源于其核心结构极性与共轭程度的提升，从而促进了电荷分离与光吸收。

    关键词： 光吸收、给体-受体单元、光催化产氢、共轭微孔聚合物、电荷分离

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 通过二氧化钛形貌工程调控CuOx-TiO2相互作用及CuOx/TiO2光催化剂的光解水产氢性能

    摘要： 以暴露不同晶面的锐钛矿型TiO2纳米晶为载体制备的CuOx/TiO2光催化剂，在模拟太阳光照射下的甲醇/水溶液中进行了光催化产氢性能测试。通过XRD、HRTEM、XPS、UV-vis、EPR、PL、H2-TPR和CO化学吸附对催化剂结构进行了表征。研究发现，CuOx/TiO2光催化剂的产氢活性顺序为：CuOx/TiO2-{001} > CuOx/TiO2-{100} > CuOx/TiO2-{101}。TiO2晶面显著影响CuOx-TiO2相互作用及催化剂结构。其中CuOx/TiO2-{001}中Cu2O-TiO2相互作用最强，导致该催化剂具有最高的Cu2O分散度和更多参与光催化产氢的Cu2O-TiO2异质结密度。这些结果为通过形貌调控来优化TiO2基复合光催化剂的结构与光催化活性提供了新见解。

    关键词： 金属-载体相互作用，水还原，电荷分离，光催化，晶面

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • MNX单层材料与MNX/GaS范德华异质结的能带结构调控与电荷分离

    摘要： 高效的电荷分离与能带结构调控对光电器件应用至关重要。本研究基于第一性原理计算，提出两种可从对应层状块体相剥离的二维（2D）MNX（M=Zr、Hf；X=Cl、Br、I）单层材料，其低解理能特性得以实现该剥离过程。声子能带结构与力学分析表明，2D MNX单层可形成独立存在的膜结构。计算结果显示这些材料为间接带隙半导体，带隙范围1.55-3.37 eV。其中兼具高效电荷分离能力与适中带隙的MNI（M=Zr、Hf）单层，在光催化水分解领域具有应用潜力。针对其他MNX单层的电荷分离优化，我们研究了MNX/GaS（X=Cl、Br）异质结构。计算揭示该异质结构呈现典型的II型能带排列，促使光生载流子分离——电子与空穴分别局域于MNX和GaS单层中。此外，相较于孤立组分单层，MNX/GaS异质结构的带隙显著收窄。通过双轴应变还可进一步调控其带隙及能带边缘位置，使其更匹配水的氧化还原电位。本研究不仅拓展了二维材料家族，更证实MNI（M=Zr、Hf）单层与MNX/GaS异质结构是极具前景的光催化材料候选体系。

    关键词： 范德瓦尔斯异质结构、光催化水分解、能带结构调控、MNX单层材料、电荷分离

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 用于光催化和光热催化的金属-有机框架材料

    摘要： 为满足全球日益增长的能源需求，将太阳能转化为化学能/热能具有广阔前景。光介导催化（包括光催化反应如有机转化、水分解、二氧化碳还原等，以及光热催化）通过光-物质相互作用，在太阳能向化学能/热能转化中发挥关键作用。传统半导体光催化剂面临的主要挑战包括：太阳光利用率不足、载流子复合严重、活性位点暴露有限，尤其是结构-活性关系难以解析。金属-有机框架材料（MOFs）因其类半导体特性、结构明确且可调控的多孔性以及高比表面积等优势，近年来在光催化和光热催化领域备受关注。这些特性有利于通过理性结构调控实现高效捕光、促进电荷分离及其他协同效应，不仅能有效应对上述挑战，更特别有助于建立清晰的结构-活性关系。因此，系统梳理该研究领域并深入阐释基于MOF的光催化与光热催化机制，对加速该领域未来发展具有重要价值。

    关键词： 电荷分离、光催化、光捕获、太阳能转化、光热催化、金属-有机框架

    更新于2025-09-04 15:30:14