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远红光吸收的黄绿藻属(FP5)紫黄质/假根黄质叶绿素a复合物中的激发能量转移
摘要： 本研究聚焦于LHC家族光合天线复合物新代表——来自淡水真眼点藻FP5的假定紫黄质/瓦尔藻黄质叶绿素a（VCP）天线复合物的光谱学研究。通过静态与瞬态光谱技术对代表性VCP类复合物VCP-B3展开分析，旨在深入理解该复合物色素阵列内的激发能迁移机制。与其他VCP代表相比，VCP-B3在叶绿素a Qy波段吸收光谱发生显著改变，在77K条件下呈现最大红移吸收峰（707nm）。其类胡萝卜素向叶绿素a的激发能转移效率为中等水平（50-60%），较其他生物来源的同类VCP复合物低20-30%。结合瞬态吸收研究与精细数据拟合模拟表明：占据复合物中心区域（与LHCII中叶黄素互补）的类胡萝卜素为紫黄质。靶标分析证实类胡萝卜素向叶绿素a的能量转移主途径经由类胡萝卜素S1态实现。
关键词： 叶绿素a，捕光复合物，瞬态吸收，紫黄质，光合作用，Vaucheriaxanthin（褐藻黄质）
更新于2025-11-19 16:46:39
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钙钛矿薄膜瞬态吸收测量中由微观形貌结构瞬态反射引起的伪影
摘要： 在过去十年中，有机铅卤钙钛矿MAPbX3（MA=CH3NH3+；X=Cl?、Br?、I?）因其在太阳能电池和发光器件中的应用而备受关注。评估钙钛矿材料质量时，静态与瞬态吸收光谱及光致发光等光谱表征对研究其光物理性质至关重要。最新研究发现，由于MAPbX3薄膜表面覆盖度差或微观结构复杂导致强烈光散射，其静态吸收光谱的准确测量确实存在困难。这些形貌复杂性在薄膜制备中似乎不可避免，不仅影响稳态光谱测量，更会显著干扰对理解材料中光生载流子动力学至关重要的瞬态光谱表征。 半导体材料中的光激发态会引起介电函数实部与虚部的变化，从而导致吸收（虚部）和反射率（实部）改变——这对铅卤钙钛矿等折射率较高的材料影响尤为显著。瞬态吸收（TA）光谱是探测钙钛矿及其他半导体材料光激发态动力学的典型技术。TA测量中，泵浦激光脉冲激发钙钛矿薄膜，记录随波长和时间变化的诱导吸收变化（ΔA）。以透射光为探针时（图1a），TA信号（ΔA）主要取决于有无泵浦激发时透射探针光强度的比值（参见SI中公式S1），该假设基于透射探针光的损耗完全源于样品吸收。相同实验装置下，也可通过反射探针光作为检测信号进行瞬态反射（TR）测量（图1b），其信号（ΔR/R）由有无泵浦激发时反射探针光强度的比值决定（参见SI中公式S4）。 与主要探测样品体相性质的TA测量不同，TR信号主要检测样品表面折射率变化引起的光诱导反射变化。因此即使同一样品，TR光谱与动力学也可能与TA存在显著差异。例如先前TA与TR测量发现，由于更多表面缺陷存在，MAPbX3钙钛矿薄膜或单晶表面的载流子复合动力学比体相快得多。当对具有大尺寸非均质微观结构的薄膜（如覆盖度差、晶粒粗大或有针孔的薄膜）进行常规TA测量时会出现异常情况——此时透射探针光的损耗可能不仅来自样品吸收，还源于薄膜表面或微结构边界的反射。这种情况下，虽以透射模式采集的瞬态光谱（图1c及SI中公式S6）可能同时包含TA与TR信号成分，导致TA光谱失真及光诱导动力学分析不准确。 溶液法制备的有机/无机卤化铅钙钛矿薄膜是典型形貌微观结构显著影响器件性能的材料。虽然TA光谱已广泛用于研究钙钛矿薄膜的光生载流子动力学，但源自薄膜表面及微结构光诱导反射率变化的TR信号可能造成的TA结果伪影却未被重视。本研究通过对系列不同微观形貌的MAPbBr3钙钛矿薄膜进行精细瞬态光谱分析，并对比MAPbBr3单晶（SCs）的TR测量，证实大尺寸非均质微观结构的MAPbBr3钙钛矿薄膜TA光谱确实包含不可忽略的微结构光诱导反射TR信号——当微结构尺寸从<200 nm增至1-2 μm时，其贡献权重从约20%提升至约100%。TR信号的存在会导致TA光谱出现"伪影"特征，并因更快的表面载流子复合呈现加速的表观动力学，从而误导体相载流子动力学分析。我们还提出通过添加折射率接近样品的溶剂来抑制实际TA测量中TR信号的方法，可在一定程度上减弱TR畸变效应。
关键词： 人工制品、瞬态反射、瞬态吸收、载流子动力学、钙钛矿薄膜、微观结构
更新于2025-09-23 15:23:52
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理解单层和块体MoTe?中的时空光生载流子动力学以优化光电器件
摘要： 半导体二碲化钼作为一种具有诸多新颖特性的过渡金属硫族化合物崭露头角。其红外波段带隙特性尤其使其成为超薄高性能红外光电器件的理想候选材料。光生载流子的动力学特性对这类器件的性能起决定性作用。我们报道了单层和块体MoTe2中光生载流子时空动力学的实验研究。反射几何构型下的瞬态吸收测量揭示了光生载流子的超快热化弛豫过程，单层与块体MoTe2的载流子寿命分别约为60皮秒和80皮秒。通过对单层样品的空间分辨瞬态吸收测量，我们获得激子扩散系数为20±10 cm2/s、平均自由时间200飞秒、平均自由程20纳米及扩散长度350纳米；对应块体样品的数值分别为40±10 cm2/s、400飞秒、40纳米和570纳米。这些结果为理解和优化基于MoTe2的光电器件性能提供了基础数据。
关键词： 二维材料、激子、瞬态吸收、二碲化钼、过渡金属硫族化合物、扩散、光生载流子动力学
更新于2025-09-23 15:23:52
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N,N-二(4-溴)氮宾离子在选定溶液中的时间分辨光谱研究
摘要： 亚胺鎓离子是化学和生物学中重要的反应中间体。本研究采用飞秒与纳秒瞬态吸收光谱（fs-TA和ns-TA）以及纳秒时间分辨共振拉曼光谱（ns-TR3），探究了N-(4,4'-二溴二苯氨基)-2,4,6-三甲基吡啶四氟硼酸盐（盐(DN)）从光子吸收到生成重要N,N-二(4-溴苯基)亚胺鎓离子2的整个光化学路径。在乙腈（MeCN）中，观察到卤代二芳基亚胺鎓离子2在4皮秒内形成，并显示出强振动光谱特征。研究还检测了离子2在水溶液中的亲核加成反应，直接捕获到独特的邻位加成中间体3，证实2与H2O存在高效且专一的特定反应路径。本文结果为离子2提供了新表征，可用于未来设计亚胺鎓离子与其他分子共价加成反应的时间分辨光谱研究。
关键词： 瞬态吸收、反应中间体、共振拉曼、亚胺正离子
更新于2025-09-23 15:22:29
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一系列纯脂肪族室温离子液体中的光致脱附、电子冷却与复合
摘要： 在6.20电子伏特能量下，通过亚皮秒时间分辨技术测量了一系列纯甲基烷基吡咯烷双(三氟甲磺酰)亚胺在可见光和近红外波段的光致脱附瞬态吸收。该系列物质涵盖了液体极性交替结构有序化的起始阶段。激发作用将电子提升至具有超大反应半径的离域态，在可见光谱区观测到寿命约700飞秒的强瞬态吸收信号，在近红外光谱区则观察到微弱的长寿命吸收信号?？杉馇奈杖啡嫌肟昭ㄏ喙?，近红外区的吸收归属为自由溶剂化电子。自由电子产率估算约4%，其对阳离子尺寸不敏感且可在1皮秒内确定。自由电子的溶剂化过程强烈依赖阳离子尺寸，与液体粘度呈良好相关性。除脂肪族阳离子的辐射稳定性外，NTf2?基离子液体在带隙附近光激发后分离电荷的超快高效复合可能阻止与阴离子相关的后续活性损伤。
关键词： 溶剂化电子、电子冷却、复合、光致脱附、离子液体、瞬态吸收
更新于2025-09-23 15:22:29
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室温离子液体中双分子光诱导电子转移后的离子对动力学盐效应
摘要： 在咪唑类室温离子液体（RTIL）和相同粘度的极性溶剂混合物中，通过亚皮秒至亚微秒时间尺度的瞬态吸收光谱研究了苝与两种猝灭剂之间的双分子光诱导电子转移过程。虽然两种溶剂中的电荷分离动力学相似，但后续自由基离子的时间演化存在显著差异：尽管自由离子产率较低，但在RTIL中明显更高；而离子对复合形成苝三重态的效率在极性溶剂中更高。利用统一相遇理论可以很好地重现反应物、离子及三重态种群的时间演化。该分析表明，观察到的差异可由离子溶剂对离子对库仑势的强屏蔽效应解释。本质上，在相同粘度条件下，RTIL比高极性溶剂更有利于自由离子的形成。
关键词： 统一遭遇理论，自由离子，自旋转换，电荷复合，瞬态吸收，电荷分离
更新于2025-09-23 15:21:21
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不同卤素混合的铯铅卤化物钙钛矿薄膜CsPbX3（X = Cl, Br, I）的超快界面电荷转移
摘要： 理解全无机铯铅卤化物钙钛矿（CsPbX3；X = Cl, Br, I）光诱导瞬态的界面电荷转移对其光伏应用至关重要。超快动力学可提供材料中载流子瞬态行为及其转移机制的全面信息。本研究采用飞秒瞬态吸收（TA）光谱结合全局分析，研究了不同卤素掺杂比例的TiO2组装CsPbX3薄膜的界面电荷转移?；竦昧斯饧し⒑蟮乃母隽ゼ豕蹋喝仍亓髯永淙?、自由激子形成、电子转移和电荷复合。结果表明，界面电子转移的时间常数随这些钙钛矿的陷阱态位置及钙钛矿与TiO2导带相对能级而变化，而电荷复合时间常数可归因于电子-空穴相互作用。这些解释得到第一性原理密度泛函理论（DFT）计算的支持。此类CsPbX3/TiO2体系中碘掺杂量增加会延长电子转移和电荷复合的时间常数，表明高碘含量的全无机钙钛矿CsPbX3有利于提高太阳能电池的功率转换效率。
关键词： ??铅卤钙钛矿、瞬态吸收、全局分析、界面电荷转移
更新于2025-09-23 15:21:01
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自陷激子在铌酸锂极化子复合过程中的作用
摘要： 在具有强电子-声子耦合特性的极化子参考体系铌酸锂（LiNbO3，LN）中，我们通过实验研究了瞬态吸收和光致发光现象，旨在完善强耦合材料中小极化子动力学的微观模型。本研究采用两项独特设计：运用两种不同光谱学方法，在掺杂可增强光折变效应或抗损伤能力的晶体中进行测试，并覆盖15-400K的宽温区范围。虽然现有微观极化子模型在特定实验条件下具有自洽性，但应用于本大数据集时显现出矛盾。研究表明，引入具有以下特征的第三类极化子态可实现全面建模：(i) 弛豫时间强烈依赖于温度与掺杂浓度；(ii) 在蓝绿光谱区存在特征吸收峰；(iii) 具有温度依赖性拉伸因子β(T)的Kohlrausch-Williams-Watts衰减形态，其变化规律与小强耦合极化子相反。通过将低温（15K）与高温（300K）光致发光的光谱关联性分析，支持了"自陷激子（STE，即铌氧八面体内与Nb5+和O2-强耦合的束缚电子-空穴对）及其在缺陷位点钉扎"作为这些特征微观起源的假说，并解释了瞬态吸收中长寿命组分源于钉扎STE的现象。
关键词： 自陷激子、铌酸锂、光致发光、瞬态吸收、极化子复合
更新于2025-09-23 15:19:57
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局部纳米级加热引发超快水凝胶体积相变
摘要： 尺寸从毫米到纳米不等的刺激响应性水凝胶颗粒的体积相变速率受限于与颗粒表面积成正比的水传输速率。我们假设：若通过由内而外的几何控制方式施加刺激，从而促进水分向外排出，即可加速体积相变过程。为验证该构想，我们采用瞬态吸收光谱、激光温跃层光谱及有限元分析建模技术，对含金纳米棒内核的水凝胶颗粒的体积相变动力学特性进行了表征。结果表明：对水凝胶颗粒内核进行纳米级加热可引发超快（60纳秒）的颗粒坍缩，其响应速度较传统加热方式提升2-3个数量级。这是目前记录到的水凝胶材料最快响应时间，为此类刺激响应材料的潜在应用开辟了新途径。
关键词： 红外光谱、动态光散射、纳米棒、体积相变、水凝胶、瞬态吸收
更新于2025-09-23 15:19:57
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胶体卤化铅钙钛矿量子点吸收截面的测定
摘要： 卤化铅钙钛矿纳米晶体的吸收截面对于理解其光物理性质（尤其是那些依赖于光激发载流子密度的性质）至关重要。尽管这一参数意义重大，但采用不同方法测得的吸收截面数值存在显著差异。本研究通过元素分析和瞬态吸收（TA）饱和法测量了不同尺寸CsPbBr3量子点（QDs）的吸收截面，并与既往文献中基于元素分析和瞬态光致发光（PL）饱和法测得的数据进行对比。细致比对表明：通过元素分析与TA饱和法获得的卤化铅钙钛矿量子点吸收截面数据更为可靠，而既往大量采用PL饱和法测定的数值普遍低估了实际吸收截面值。
关键词： 量子点、吸收截面、光致发光、瞬态吸收、卤化铅钙钛矿
更新于2025-09-23 15:19:57