宽带超快非线性光学研究揭示了相纯零维Cs?PbBr?钙钛矿薄膜中令人兴奋的多光子吸收系数

摘要： 除卓越的光电应用外，卤化铅钙钛矿纳米晶（NCs）近期还展现出优异的非线性光学（NLO）特性，包括强双光子吸收截面（约10? GM）、双光子荧光及极高峰值强度下的饱和吸收。零维钙钛矿相关材料（0-D PRMs）作为新型材料体系，具有高激子结合能（Eg ≥ 180 meV），部分案例还呈现强光致发光（PL）量子产率。本文通过飞秒量级的Z扫描与简并四波混频技术，报道了相纯Cs?PbBr? 0-D PRM的宽带三阶NLO特性。针对该材料荧光与非荧光形态共存的特点，我们对其开展了系统研究。这些钙钛矿NCs在近红外区表现出强多光子吸收特性：500-800 nm范围存在双光子吸收（2PA，截面σ?=10??3–10??? cm?·s，相当于约10? GM）、900-1200 nm范围存在三光子吸收（3PA，截面σ?～10??3 cm?·s2）、1300-1500 nm范围存在四光子吸收（4PA，截面σ?～10?1?? cm?·s3）。通过简易能带图阐释了这些多光子吸收过程。相较于早期钙钛矿NCs研究，本材料测得的NLO系数与截面值相当可观。Cs?PbBr? 0-D PRM还展现出大三阶NLO极化率χ(?)（约10?? esu），这源于空间隔离的含激子[PbBr?]??八面体产生的强量子限域效应。这些结果明确揭示了0D-PRMs在光子学和超快全光开关器件等领域的应用潜力。